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        ICP-MS法分析10種箬竹屬竹葉中礦質(zhì)元素質(zhì)量分?jǐn)?shù)1)

        2015-03-08 05:44:46喻謹(jǐn)湯鋒岳永德姚曦王進(jìn)
        關(guān)鍵詞:質(zhì)量

        喻謹(jǐn) 湯鋒 岳永德 姚曦 王進(jìn)

        (國(guó)際竹藤中心,北京,100102)

        責(zé)任編輯:戴芳天。

        箬葉為禾本科(Gramineae)竹亞科(Bambusodeae Nees)箬竹屬(Indocalamus)植物葉的總稱,該屬約有30 種,分布于中國(guó)、印度、斯里蘭卡以及菲律賓等地,我國(guó)約有20 種,產(chǎn)于長(zhǎng)江流域以南地區(qū)[1]。目前對(duì)箬竹屬竹葉的研究表明,箬葉中含有多種維生素、氨基酸、茶多酚、多糖、黃酮類物質(zhì)和各種芳香成分[2-6],并具有殺菌、防腐、抗艾滋病病毒的功效[7-10]。

        近年來(lái)對(duì)竹葉無(wú)機(jī)元素的研究已有相關(guān)報(bào)道[11-16],涉及雷竹(Phyllostachy s praecox f.preveynalis)、苦竹(Pleioblastus amams)、淡竹(Phyllostachys glauca)、毛竹(P.edulis)、麻竹(Dendrocalamus latiflorus)、水竹(Ph.heteoelada)等20 余個(gè)竹種。另外,礦質(zhì)元素具有多種生理功能;鎂與體內(nèi)各種生理功能有關(guān),參與300 種以上酶反應(yīng)。有關(guān)研究表明鐵、銅、鋅、錳、鈷形成的酶,均有促進(jìn)植物生長(zhǎng)發(fā)育的作用,缺乏這些元素或其中一種,均可引起植物生長(zhǎng)發(fā)育停滯,還可使中樞神經(jīng)系統(tǒng)的構(gòu)造及生理功能發(fā)生紊亂[17-20]。在元素分析測(cè)定手段上,由光譜法、原子吸收法,發(fā)展到電感耦合等離子體光譜法(ICP- AES)和電感耦合等離子體質(zhì)譜法(ICP -MS),后兩者具有同時(shí)分析多種元素、干擾小、精度高、線性范圍寬等優(yōu)點(diǎn)[21-24],從而大大節(jié)約了檢測(cè)時(shí)間。然而利用ICP -MS 分析箬竹屬竹葉中礦質(zhì)元素的研究未見(jiàn)報(bào)道。另外,了解竹葉礦質(zhì)元素質(zhì)量分?jǐn)?shù)對(duì)掌握竹子營(yíng)養(yǎng)狀況,指導(dǎo)科學(xué)合理栽培具有十分重要的意義。鑒于此,筆者對(duì)10 種箬竹屬竹葉的礦質(zhì)元素質(zhì)量分?jǐn)?shù)進(jìn)行了分析研究,以期從礦質(zhì)元素的角度為箬竹屬竹葉資源的栽培管理和開(kāi)發(fā)利用提供相關(guān)科學(xué)依據(jù)。

        1 材料與方法

        1.1 試劑與樣品

        HNO3、H2O2均為優(yōu)級(jí)純?cè)噭?,水為超純?10 mg·L-1混合標(biāo)準(zhǔn)溶液(編號(hào)5183 -4688);Hg 標(biāo)準(zhǔn)儲(chǔ)備液:10 mg·L-1(編號(hào)8500 -6941)。內(nèi)標(biāo)溶液:由10 mg·L-1(編號(hào)5183 -4681)標(biāo)準(zhǔn)儲(chǔ)備液稀釋為1 mg·L-1;調(diào)諧液:10 μg·L-1的Li、Co、Y、Ce和Tl 混合標(biāo)準(zhǔn)溶液(2% HNO3介質(zhì))(編號(hào)5184 -3566)。標(biāo)準(zhǔn)溶液系列由標(biāo)準(zhǔn)儲(chǔ)備液逐級(jí)稀釋配得,介質(zhì)為5% HNO3。

        箬竹屬(Indocalamus)10 種竹葉:闊葉箬竹(I.latifolius)、粽粑箬竹(I.herklotsii)、髯毛箬竹(I.barbatus)、光葉箬竹(I.hirsutissimus)、美麗箬竹(I.decorus)、矮箬竹(I.pedalis)、小箬竹(I.pumilis)、米箬 竹(I.tessellatus)、天 目 箬 竹(I.longiauritus tianmu)、長(zhǎng)節(jié)箬竹(I.longiauritus changjie)均于2012年10月采自四川長(zhǎng)寧。所有竹葉樣品消解前均自然晾干并粉碎。

        1.2 儀器及主要工作參數(shù)的優(yōu)化

        Agilent 7500a 電感耦合等離子體質(zhì)譜儀(美國(guó)安捷倫公司),CEM MARS5 微波消解儀(美國(guó)CEM公司),超純水系統(tǒng)(18.2 MΩ·cm-1)(美國(guó)Pall 公司)。ICP-MS 儀器全自動(dòng)調(diào)諧給出儀器的工作參數(shù),滿足靈敏度、背景、氧化物、雙電荷、穩(wěn)定性要求等各項(xiàng)指標(biāo)。調(diào)節(jié)后的儀器主要參數(shù):射頻功率1 200 W;載氣流速1.03 mL·min-1;采樣深度6.0 mm;采樣溫度2 ℃;As、Se、Cd、Hg 的積分時(shí)間為1 s,其他元素的積分時(shí)間為0.3 s;氧化物要求<1.0%;雙電荷要求<3.0%。

        1.3 樣品前處理

        參照文獻(xiàn)[15],取已研磨粉碎的竹葉樣品于60℃下干燥2 h 后,稱取0.200 g。將竹葉樣品置于酸煮洗凈的聚四氟乙烯消解罐中,加入5 mL HNO3和2 mL H2O2,虛掩罐蓋,置于通風(fēng)櫥中預(yù)消解1 h,然后將消解罐旋緊,放入微波消解儀,按設(shè)定程序(表1)進(jìn)行消解。消解程序結(jié)束后,待樣品冷卻至常溫,打開(kāi)密閉消解罐,將樣品轉(zhuǎn)移到PET 塑料瓶中,洗滌3 次,洗液合并至PET 瓶中,定容至50 g,混勻,待分析??瞻讓?duì)照按相同方法處理。

        表1 微波消解程序

        1.4 標(biāo)準(zhǔn)工作曲線的繪制

        用體積分?jǐn)?shù)5% HNO3介質(zhì)將混合標(biāo)準(zhǔn)溶液逐級(jí)稀釋為0、10、50、100、200 μg·L-1;其中Hg 元素為單標(biāo),單獨(dú)配制0、0.2、1.0、2.0、5.0 μg·L-1,得到混合標(biāo)準(zhǔn)溶液。在優(yōu)化的實(shí)驗(yàn)條件下,采集空白及標(biāo)準(zhǔn)溶液系列,繪制標(biāo)準(zhǔn)曲線,并由此得出各元素的線性相關(guān)系數(shù)。各元素標(biāo)準(zhǔn)曲線的線性良好,相關(guān)系數(shù)均在0.999 2~1.000 0 之間(見(jiàn)表2)。

        1.5 數(shù)據(jù)處理

        采用Excel 2003 軟件進(jìn)行標(biāo)準(zhǔn)差分析;采用SPSS 16.0 軟件進(jìn)行方差分析。

        表2 各元素標(biāo)準(zhǔn)曲線及檢出限

        2 結(jié)果與分析

        2.1 箬竹屬竹葉中大量元素質(zhì)量分?jǐn)?shù)

        每種竹葉樣品做3 個(gè)重復(fù),扣除空白,利用SPSS 軟件處理后的結(jié)果見(jiàn)表3??芍?10 種箬竹屬竹葉中K、Ca、Mg 等元素含量非常豐富,且不同竹種之間同一元素質(zhì)量分?jǐn)?shù)存在顯著差異。K 元素質(zhì)量分?jǐn)?shù)在8 770.5~14 270 mg·kg-1之間,平均質(zhì)量分?jǐn)?shù)為11 124 mg·kg-1,最高為粽粑箬竹,是最低的米箬竹的1.6 倍。Ca 元素質(zhì)量分?jǐn)?shù)在4 000~8 000 mg·kg-1,小箬竹中富含Ca 元素,質(zhì)量分?jǐn)?shù)達(dá)到7 701.5 mg·kg-1;質(zhì)量分?jǐn)?shù)較少的是闊葉箬竹和矮箬竹,分別為4 261、4 333 mg·kg-1,約為小箬竹的1/2。Mg元素質(zhì)量分?jǐn)?shù)多數(shù)在1 000 mg·kg-1以上,最少的是長(zhǎng)節(jié)箬竹,質(zhì)量分?jǐn)?shù)為1 001.7 mg·kg-1;最高是矮箬竹,質(zhì)量分?jǐn)?shù)為1 412 mg·kg-1;后者是前者的1.4 倍。

        表3 箬竹屬竹葉大量元素質(zhì)量分?jǐn)?shù) mg·kg -1

        2.2 箬竹屬竹葉中微量元素質(zhì)量分?jǐn)?shù)

        從表4可以看出,各竹種竹葉含有多種微量元素,除了Ag 和Cd 未檢出,10 種箬竹屬竹葉均含有所測(cè)的14 種元素,其中元素Mn、Al 和Fe 質(zhì)量分?jǐn)?shù)較高,均在100 mg·kg-1之上。尤其是Mn,平均質(zhì)量分?jǐn)?shù)為989.84 mg·kg-1,遠(yuǎn)高于其他竹種[15]。而Fe 的平均質(zhì)量分?jǐn)?shù)為217.4 mg·kg-1,約為其他竹種的1/2[15]。Na 和Zn 元素質(zhì)量分?jǐn)?shù)分別是47.67~59.335、21.45~29.65 mg·kg-1。Co、Ni、Se、Mo等元素在各竹種竹葉中質(zhì)量分?jǐn)?shù)均較少,基本都在1 mg·kg-1以下。10 種竹葉中As、Hg、Pb 等重金屬元素質(zhì)量分?jǐn)?shù)很低,Pb 略高,平均質(zhì)量分?jǐn)?shù)達(dá)到了3.634 mg·kg-1;其中小箬竹最高,為6.218 mg·kg-1。Cr 質(zhì)量分?jǐn)?shù)差異較大,除了美麗箬竹和粽粑箬竹分別為4.932、9.739 mg·kg-1;其余竹種質(zhì)量分?jǐn)?shù)在5.108~7.045 mg·kg-1范圍內(nèi)。

        表4 箬竹屬竹葉微量元素的質(zhì)量分?jǐn)?shù) mg·kg -1

        Mn、Cu、Zn 和Co 元素列均含有7 個(gè)不同字母,Mo元素列含有4 個(gè)不同字母,Se 元素列含有3 個(gè)字母,其他元素列都含5 個(gè)不同字母;由此看出,14 種微量元素質(zhì)量分?jǐn)?shù)在10 種竹葉中均表現(xiàn)出顯著差異,而差異最明顯的為Mn、Cu、Zn 和Co,相對(duì)差異最小的是Se。

        Mn 在美麗箬竹、小箬竹和矮箬竹中的質(zhì)量分?jǐn)?shù)差異不顯著,而在其他7 種箬竹屬竹葉中表現(xiàn)出顯著差異。質(zhì)量分?jǐn)?shù)最高的是光葉箬竹,為1 675 mg·kg-1;最低是美麗箬竹,為557.15 mg·kg-1。Se 在粽粑箬竹和矮箬竹中有很大差異,前者質(zhì)量分?jǐn)?shù)為0.546 mg·kg-1,是后者的2.22 倍;而Se 在其他8 種箬竹竹葉中質(zhì)量分?jǐn)?shù)相當(dāng),約為0.346 mg·kg-1。Mo 在光葉箬竹、髯毛箬竹和粽粑箬竹中質(zhì)量分?jǐn)?shù)有顯著差異,在另外7 種竹葉中無(wú)差異,最高是光葉箬竹,質(zhì)量分?jǐn)?shù)0.244 mg·kg-1;最低是矮箬竹,質(zhì)量分?jǐn)?shù)為0.11 mg·kg-1。Co 在光葉箬竹質(zhì)量分?jǐn)?shù)最高,為0.399 mg·kg-1,是美麗箬竹的3.217 倍。Fe、Al、Ni、Cr、As、Zn 和Se 在粽粑箬竹中的質(zhì)量分?jǐn)?shù)均為最高,分別是闊葉箬竹的1.8 倍,光葉箬竹的2.275 倍,米箬竹的7.784 倍,美麗箬竹的1.97倍,矮箬竹的1.99 倍,闊葉箬竹的1.47 倍和矮箬竹的2.22 倍。Cu、Na 和Hg 在米箬竹中質(zhì)量分?jǐn)?shù)最高,分別為7.392、59.335、0.205 mg·kg-1,分別是美麗箬竹的1.65 倍,闊葉箬竹的1.2 倍和1.53 倍。Pb 在小箬竹中質(zhì)量分?jǐn)?shù)是髯毛箬竹的2.75 倍。

        從表3、表4來(lái)看,粽粑箬竹中礦質(zhì)元素除了Na和Ca 之外,其余15 種元素均在均值以上;其次是髯毛箬竹有10 種元素質(zhì)量分?jǐn)?shù)超過(guò)均值,最少的是闊葉箬竹,僅有2 種,分別為Mg 和K。從質(zhì)量分?jǐn)?shù)在均值以上的元素種類來(lái)看,其他竹種的依次順序?yàn)楣馊~箬竹(8 種)、米箬竹和小箬竹(7 種)、天目箬竹和長(zhǎng)節(jié)箬竹(6 種)、矮箬竹(4 種)、美麗箬竹(3 種)。節(jié)箬竹(6 種)、矮箬竹(4 種)、美麗箬竹(3 種)。

        2.3 竹葉樣品礦質(zhì)元素之間相關(guān)性及系統(tǒng)聚類分析

        將數(shù)據(jù)導(dǎo)入統(tǒng)計(jì)軟件SPSS16.0,對(duì)箬竹屬10種竹葉樣品做系統(tǒng)聚類分析、礦質(zhì)元素之間相關(guān)性分析,結(jié)果見(jiàn)圖1、表5。

        表5 竹葉樣品礦質(zhì)元素之間相關(guān)性分析結(jié)果

        圖1 竹葉樣品系統(tǒng)聚類圖

        本實(shí)驗(yàn)同時(shí)對(duì)Ag 和Cd 元素進(jìn)行了測(cè)定,但二者均未達(dá)到檢測(cè)限,故未對(duì)二者做統(tǒng)計(jì)分析。竹葉樣品中礦質(zhì)元素相關(guān)性分析,由表5可知:K 和Ca、Na,Ca 和Mg 呈顯著負(fù)相關(guān);Fe、Al 除了與Hg 呈負(fù)相關(guān)外,與其他元素均為顯著正相關(guān)。Mo 除了與Ca 呈負(fù)相關(guān)外,與其他元素均呈正相關(guān)。這表明箬竹屬竹葉對(duì)礦質(zhì)元素鉀的吸收對(duì)銅、鈉元素來(lái)說(shuō)有拮抗作用,而對(duì)鉬和錳、鉬和鎘、鈷和錳、鋁和鐵、銅和錳、硒和鐵、鉛和鈣、銅和鈉、鋅和鐵、鎘和錳這10對(duì)元素的吸收,兩元素之間有很好的相互促進(jìn)作用。由圖1可知,當(dāng)距離在5~15 時(shí)10 種竹葉樣品聚為3 類,即4、7、10 為一類,1、3、9、6 為一類,8、5、2 為一類。當(dāng)距離大于15 時(shí),樣品聚為2 類,說(shuō)明當(dāng)要求相似程度不高(即距離大)時(shí),從礦質(zhì)元素角度來(lái)講箬竹屬竹葉樣品不存在明顯差異。同時(shí),當(dāng)距離小于5 時(shí),樣品2、5 較相似,即從礦質(zhì)元素角度來(lái)說(shuō)髯毛箬竹和米箬竹為相似。

        3 結(jié)論

        本研究利用ICP-MS 測(cè)定了10 種箬竹屬竹葉的礦質(zhì)元素質(zhì)量分?jǐn)?shù),得出了17 種無(wú)機(jī)元素質(zhì)量分?jǐn)?shù)的狀況。竹葉中質(zhì)量分?jǐn)?shù)較高元素依次為:K、Ca、Mg、Mn、Fe、Al、Na、Zn、Cu;其余各微量元素質(zhì)量分?jǐn)?shù)相對(duì)較少;其中Mn 元素較突出。對(duì)人體有害的重金屬元素,如Cr、As、Hg、Pb 等雖均有檢出,但質(zhì)量分?jǐn)?shù)很低。

        從礦質(zhì)元素質(zhì)量分?jǐn)?shù)均值角度來(lái)看,粽粑箬竹含有較豐富的礦質(zhì)元素,其次是髯毛箬竹;而闊葉箬竹元素相對(duì)較少,僅Mg 和K 超過(guò)均值。竹葉中富含Mg、Fe、Mn、Zn 等元素的竹種,可選擇性地開(kāi)發(fā)成作為青飼料或作為牲畜的主飼料的配料。從礦質(zhì)元素之間相關(guān)性和聚類分析的結(jié)果得知,礦質(zhì)元素之間存在顯著相關(guān);另外,當(dāng)要求相似程度不高時(shí),從礦質(zhì)元素質(zhì)量分?jǐn)?shù)角度來(lái)說(shuō)10 種箬竹屬竹葉不存在明顯差異。并從微量元素的角度為箬竹屬竹葉資源的開(kāi)發(fā)利用提供科學(xué)依據(jù)。

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