冉　難，蔣　勇，邱　榕，任星宇

(中國科學(xué)技術(shù)大學(xué)火災(zāi)科學(xué)國家重點實驗室，合肥，230026)

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氫氣添加對乙醇/空氣預(yù)混火焰燃燒特性影響的數(shù)值模擬研究

冉難，蔣勇*，邱榕，任星宇

(中國科學(xué)技術(shù)大學(xué)火災(zāi)科學(xué)國家重點實驗室，合肥，230026)

摘要:通過對不同混合比率的乙醇/氫氣/空氣燃燒特性進行數(shù)值模擬，研究氫氣添加量對點火延遲時間、層流燃燒速度、火焰厚度、化學(xué)反應(yīng)滯留時間及組分分布情況的影響。研究發(fā)現(xiàn)一定程度上氫氣添加量的增加能夠縮短混合氣體的點火延遲時間，并且氫氣對點火延遲時間的影響隨著溫度的升高而逐漸減小。隨著混合比率的增大，層流燃燒速度增大，并且在混合比率大于0.4時顯著增大?；鹧婧穸燃盎瘜W(xué)反應(yīng)滯留時間隨氫氣增加而逐漸減小。此外，進一步分析組分分布情況得知氫氣添加使火焰中H*、O*、OH*自由基摩爾分數(shù)峰值增大，并且H+O+OH摩爾分數(shù)峰值與層流燃燒速度存在線性關(guān)系。

關(guān)鍵詞:氫氣添加;乙醇;點火延遲時間;層流燃燒速度;數(shù)值模擬

0　引言

生物能源作為人類最主要的可再生能源之一，在能源建設(shè)方面具有非常大的發(fā)展前景［1，2］。目前，國際上主要使用生物燃料作為運輸燃料來替代化石燃料，其中，生物乙醇是汽油的主要替代物［3］。而由此導(dǎo)致的醇類燃料泄漏等問題卻極易引發(fā)火災(zāi)，因而，其在運輸、存儲以及使用過程中的安全性也備受重視，研究燃料的燃燒特性，對于促進能源的安全利用有著重要的作用。

乙醇是一種非常重要的可再生清潔能源，從醫(yī)療衛(wèi)生到工農(nóng)業(yè)生產(chǎn)乃至國防工業(yè)等各個領(lǐng)域都有著廣泛且重要的用途［4-7］。然而乙醇具有較高的汽化潛熱，低擴散率，并且在低溫下點火困難［8，9］，這些特點容易導(dǎo)致不完全燃燒并存在一些安全隱患。而氫氣具有較高的自動點火溫度，研究表明向燃料中添加氫氣能夠促進燃料點火，并且能夠擴大燃料的貧燃極限。

目前，國際上的相關(guān)工作主要集中在氫氣添加對于甲烷等低碳烷烴燃燒特性影響的研究，如Yu等［10］分別對不添加氫氣及添加氫氣時碳氫化合物/空氣火焰的層流燃燒速度進行了實驗研究，研究表明隨著氫氣的添加火焰速度顯著增大; Hu等［11，12］對甲烷/氫氣/空氣預(yù)混火焰的燃燒特性進行了實驗及數(shù)值模擬研究，結(jié)果表明增加混合氣體中氫氣的含量能夠增強火焰穩(wěn)定性并且提高層流燃燒速度，他們還發(fā)現(xiàn)層流燃燒速度與H+OH的摩爾分數(shù)峰值有密切關(guān)系; Gersen等［13］對甲烷/氫氣混合氣的點火特性進行了研究，結(jié)果表明隨著氫氣含量的增加，混合氣點火延遲時間縮短，并且氫氣含量較低時的影響較大。但是，對于醇類與氫氣混合燃燒特性的系統(tǒng)性研究較少，Li等［14］通過實驗研究了氫氣添加對乙醇空氣層流預(yù)混火焰的作用，主要分析了不同情況下的火焰形態(tài)、已燃氣體Markstein長度、層流燃燒速度及絕熱火焰溫度; Al-Hamamre和Yamin［15］通過數(shù)值模擬研究了乙炔-氫氣-空氣和乙醇-氫氣-空氣層流預(yù)混火焰，分析討論了當量比為1時氫氣添加量對層流火焰速度、火焰結(jié)構(gòu)的影響。因此，本文就氫氣添加對乙醇/空氣預(yù)混火焰燃燒特性進行了系統(tǒng)性的研究，可以為醇類與氫氣混合燃燒的研究提供參考數(shù)據(jù)，并且能夠作為火災(zāi)中醇類及氫氣復(fù)雜燃燒研究的重要數(shù)據(jù)資料。

本文采用數(shù)值模擬方法對乙醇/氫氣/空氣混合氣體的燃燒特性進行研究，首先針對不同混合比率混合氣體的點火延遲時間進行分析，研究其著火特性;然后對不同混合比率時預(yù)混火焰的層流燃燒速度、火焰厚度、化學(xué)反應(yīng)滯留時間及組分分布情況進行了系統(tǒng)的分析討論，研究氫氣添加對乙醇/氫氣/空氣層流火焰強度及穩(wěn)定性的影響。

1　數(shù)值模擬

1.1化學(xué)動力學(xué)機理

模擬中所采用的化學(xué)動力學(xué)機理為Marinov［16］提出的針對乙醇高溫燃燒的詳細化學(xué)機理，共包含58種組分，383步基元反應(yīng)，該機理在預(yù)測乙醇燃燒的層流燃燒速度，點火延遲時間及組分分布等方面的可靠性已與大量的實驗數(shù)據(jù)［17-19］進行了對比驗證。

1.2燃燒模型

計算分別采用CHEMKIN-PRO中的零維反應(yīng)器模塊及層流燃燒速度模塊［20］。其中零維反應(yīng)器是閉式均相體系間歇式反應(yīng)器，用于計算點火延遲時間。點火延遲時間是表征點火延遲現(xiàn)象的參數(shù)，用于研究燃料以及外界壓力、溫度等因素對火焰燃燒情況的影響。預(yù)混層流燃燒速度模塊用于模擬一維自由傳播層流火焰，用于分析不同添加量的氫氣對乙醇/空氣預(yù)混火焰的層流燃燒速度、火焰厚度、化學(xué)反應(yīng)滯留時間及組分濃度等的影響。

計算中所用參數(shù)設(shè)置如下:

(1)全局當量比φ定義為:

式中: Yfueli和Yair分別表示燃料中組分i和空氣的質(zhì)量分數(shù)，下標“actual”代表實際混合燃料的情況，下標“stoich”代表完全燃燒的化學(xué)計量條件。

(2)燃料混合比率α以氫氣在燃料中所占比例進行定義:

式中: XH2和XC2H5OH分別表示燃料中氫氣和乙醇的摩爾分數(shù)。α越大表示燃料中氫氣含量越多，α=0時為乙醇/空氣混合氣體，α=1為氫氣/空氣混合氣體。

2　結(jié)果與分析

2.1點火延遲分析

CHEMKIN-PRO的零維均質(zhì)間歇式反應(yīng)器中，點火延遲時間有多種定義方式，本文點火延遲時間定義為OH*自由基達到最大生成速率時所對應(yīng)的時間。采用絕熱定壓系統(tǒng)進行計算，壓強為1 atm，φ=1，氫氣和乙醇混合比率范圍為［0，1］，溫度取1100 K～1600 K。

分析圖1不同比率下乙醇/氫氣/空氣混合氣體的點火延遲時間隨溫度的變化曲線可知，在所有混合比率情況下，點火延遲時間均隨溫度升高而逐漸減小。當1000/T大于0.75，即溫度小于1333 K時，隨著氫氣含量的增加，點火延遲時間縮短，并且氫氣含量越高越顯著。而當溫度高于1333 K時，隨著溫度的升高，氫氣含量對點火延遲時間的影響較為復(fù)雜，點火延遲現(xiàn)象受到氫氣及溫度兩個因素的影響。

圖1　不同混合比率下點火延遲時間隨溫度變化曲線Fig.1 Ignition delay time as a function of 1000/T for different mixing ratios

進一步分別分析溫度低于或高于1333 K時點火延遲時間隨混合比率的變化情況，見圖2?？梢钥闯觯S著溫度的升高，混合比率對點火延遲時間的影響逐漸減小。當溫度為1100 K，1200 K和1300 K時，隨著氫氣含量增加，點火延遲時間逐漸減小，α小于0.6時點火延遲時間減小較慢，而α大于0.6時點火延遲時間顯著減小。而當溫度為1400 K，1500 K和1600 K時，點火延遲時間在α小于0.7時隨著氫氣含量增加而減小，而當α大于0.7時點火延遲時間隨氫氣含量增加而略微增大。添加氫氣能夠在很大程度上縮短混合氣體的點火延遲時間，并且當溫度低于1300 K時氫氣含量越高，其對點火延遲現(xiàn)象的作用越明顯，能夠促進混合氣體的點火進程。

圖2　不同溫度下點火延遲時間隨混合比率的變化Fig.2 Ignition delay time versus mixing ratio with different temperatures

2.2一維層流預(yù)混火焰

2.2.1層流燃燒速度

層流燃燒速度是反映燃燒過程基本信息的重要參數(shù)，能夠用于驗證化學(xué)反應(yīng)機理及內(nèi)燃機設(shè)計等方面研究中。層流燃燒速度定義為在垂直于未燃氣體方向火焰面的線性速度，通常可以表示為單位時間單位面積所消耗的未燃氣體。外界壓力設(shè)為1.0 atm，未燃氣體溫度為453 K，研究預(yù)熱情況下的乙醇/氫氣/空氣一維層流預(yù)混火焰的燃燒特性。對不同混合比率及不同當量比情況進行模擬計算。

計算得到不同混合比率下乙醇/氫氣/空氣火焰的層流燃燒速度隨當量比的變化曲線，如圖3?？梢钥闯? (1)隨著當量比的增大，層流燃燒速度先增大后減小，并在當量比為1.1附近達到最大值; (2)當量比大于0.7時，氫氣含量增加對層流燃燒速度影響較大。

圖4為不同當量比情況下，混合氣體層流燃燒速度隨混合比率變化曲線。從圖4中可以看出，當氫氣含量增加時，層流燃燒速度增大，α小于0.4時，層流燃燒速度變化較小，而當α大于0.4時，層流燃燒速度隨混合比率的增大顯著增大。而這一變化趨勢與Al-Hamamre等［15］的研究一致。也就是說，添加氫氣能夠提高乙醇/空氣混合氣體的火焰?zhèn)鞑ニ俣取?/p>

圖3　不同混合比率下層流燃燒速度隨當量比的變化Fig.3 Laminar flame speed versus equivalence ratio for different mixing ratios

圖4　不同當量比下層流燃燒速度隨混合比率的變化Fig.4 Laminar flame speed versus mixing ratio at different equivalence ratios

2.2.2預(yù)混火焰厚度及化學(xué)反應(yīng)滯留時間

預(yù)混火焰厚度值能夠在一定程度上體現(xiàn)出火焰在燃燒時能量物質(zhì)交換的強度，是表征火焰形態(tài)的一個重要指標。太厚或者太薄的火焰厚度都可能導(dǎo)致火焰熄滅。對于火焰厚度的定義有多種，本文對于層流預(yù)混火焰厚度δl的定義如下［21］:

式中: Tu和Tad分別為未燃氣體溫度和絕熱火焰溫度; (dT/dx)max為最大溫度梯度。

層流預(yù)混火焰的化學(xué)反應(yīng)滯留時間τr定義如下［22］:

式中:δl為預(yù)混火焰厚度，ul為層流燃燒速度。

圖5為不同混合比率時乙醇/氫氣/空氣混合氣體預(yù)混火焰厚度隨當量比的變化曲線。從圖5中可以看出: (1)在相同當量比情況下，隨著氫氣含量的增加，火焰厚度減小，說明氫氣的添加使得最大溫度梯度比絕熱火焰溫度升高得更多，也就是說氫氣的添加降低了火焰區(qū)氣體的比熱，進而使得火焰中溫度場梯度增大; (2)混合比率為0～0.6時，從貧燃情況到富燃情況(當量比增大)，火焰厚度先迅速減小，隨后逐漸增大，在當量比為1.1附近達到最小值;而混合比率為0.8時火焰厚度始終隨當量比升高而下降。然而在Li等［14］對氫氣添加的乙醇/空氣火焰實驗研究中，發(fā)現(xiàn)火焰厚度在當量比為1.2附近達到最小值，這是由于該實驗研究的當量比增量為0.2，缺少當量比為1.1時的火焰厚度，而本研究中當量比增量為0.1，發(fā)現(xiàn)當量比在1.1附近時火焰厚度達到最小值。

圖5　不同混合比率下火焰厚度隨當量比的變化Fig.5 Flame thickness versus equivalence ratio for different mixing ratios

圖6中化學(xué)反應(yīng)滯留時間隨當量比的變化趨勢與火焰厚度類似。分析曲線可知，在當量比1附近，不同混合比率下的層流燃燒速度及火焰厚度雖然差異較大，但在所有混合比率情況下，乙醇/氫氣/空氣混合氣體預(yù)混火焰的化學(xué)反應(yīng)滯留時間均在10-4s量級，并且隨著氫氣含量的增加，化學(xué)反應(yīng)滯留時間均減小。而在貧燃區(qū)域，氫氣含量的增加對化學(xué)反應(yīng)滯留時間的減小影響較大，這也說明氫氣添加能夠改善燃料在貧燃情況下的燃燒特性。

圖6　不同混合比率下化學(xué)反應(yīng)滯留時間隨當量比的變化Fig.6 Reaction residence time versus equivalence ratio for different mixing ratios

2.2.3組分分布

為了進一步分析氫氣添加導(dǎo)致乙醇/空氣火焰層流燃燒速度增大的原因，圖7中給出了當量比為1，混合比率分別為0、0.2、0.4、0.6、0.8時火焰中自由基H*、O*、OH*和溫度分布及反應(yīng)物(C2H5OH、H2、O2)與生成物(CO2、H2O、CO)的分布曲線。從圖7中可以看出: (1)火焰面位置為2.45 cm～2.55 cm，在火焰面位置反應(yīng)劇烈發(fā)生，氧氣和燃料消耗非常迅速，CO2和H2O等產(chǎn)物及溫度迅速升高;在2.5 cm左右燃料已完全反應(yīng)，而氧氣濃度在燃料消耗完全之后持續(xù)緩慢下降直到穩(wěn)定;在這一區(qū)域CO快速生成，并在2.5 cm處達到最高濃度，隨后被進一步反應(yīng)消耗，CO2濃度繼續(xù)升高;三種自由基H*、O*、OH*均在2.5 cm～2.55 cm迅速生成，在2.55 cm～3.7 cm被消耗，在整個火焰高度范圍內(nèi)，自由基摩爾分數(shù)最高的是OH*，其次為H*，濃度最低的是O*;在這一區(qū)域溫度迅速升高，隨后逐漸增長至穩(wěn)定值。(2)隨著混合比率逐漸增大，H2含量的增加導(dǎo)致H*、O*、OH*三種自由基摩爾分數(shù)增大，混合比率為0時，H*、O*、OH*自由基摩爾分數(shù)峰值分別為0.0096、0.0048、0.01;混合比率為0.4時，摩爾分數(shù)峰值分別為0.011、0.055、0.011;而當混合比率達到0.8時，三種自由基摩爾分數(shù)峰值分別升高至0.02、0.008、0.013。這解釋了H2含量增加造成層流燃燒速度增大的原因:由于H2的添加導(dǎo)致H*、O*、OH*濃度增加，影響鏈式氧化反應(yīng)，促進了燃燒反應(yīng)的進行，從而使得層流燃燒速度增大。并且當α小于0.4時，自由基摩爾分數(shù)增大較少，層流燃燒速度變化曲線較為平緩，而當α大于0.4時，自由基摩爾分數(shù)顯著增大，因此層流燃燒速度迅速升高。

圖7　不同混合比率火焰中組分分布情況Fig.7 Flame structure including temperature，mole fractions of different species and radicals for different mixing ratios

根據(jù)以上分析，可以看出層流燃燒速度與火焰中H*、O*、OH*三種自由基的濃度變化有著密切的聯(lián)系，因此進一步分析這三種自由基最大濃度與層流燃燒速度之間的關(guān)系。圖8分別為當量比為1時層流燃燒速度隨H*、O*、OH*及H+O+OH摩爾分數(shù)峰值的變化曲線，可以看出H*、O*、OH*均與層流燃燒速度存在線性關(guān)系，尤其是H+O+OH摩爾分數(shù)峰值與層流燃燒速度之間的線性關(guān)系較為明顯，層流燃燒速度隨著H+O+OH摩爾分數(shù)峰值的提高而線性增大。

圖8　層流燃燒速度隨H*、O*、OH*及H+O+OH摩爾分數(shù)峰值的變化Fig.8 Laminar flame speed as a function of maximum H*，O*，OH*and H+O+OH concentration

圖9為當量比為1時層流燃燒速度及H+O+OH摩爾分數(shù)峰值隨混合比率的變化曲線，兩條曲線趨勢基本一致。圖10給出了貧燃條件下(當量比分別為0.6、0.7、0.8)層流燃燒速度隨H+O+OH摩爾分數(shù)峰值的變化曲線。從圖10中可以看出: (1)在不同貧燃當量比情況下，層流燃燒速度及H+O+OH摩爾分數(shù)峰值均隨氫氣添加量增加而增大; (2)在不同貧燃當量比情況下，層流燃燒速度均隨著H+O+OH摩爾分數(shù)峰值的增大而線性增大，擬合得到的兩者線性關(guān)系式如下:

從式5可以看出，在貧燃情況下，隨著當量比的增大，擬合直線的截距和斜率均逐漸減小，說明隨著當量比的增大，H+O+OH摩爾分數(shù)峰值對層流燃燒速度的影響逐漸減小。

為更清楚的分析三種主要自由基H*、O*、OH*的生成及消耗過程，對Marinov［16］提出的針對乙醇高溫燃燒的詳細化學(xué)機理中的主要相關(guān)反應(yīng)進行分析，通過生成速率分析提取出與自由基H*、O*、OH*生成/消耗相關(guān)的反應(yīng)，具體反應(yīng)方程式見表1。圖11為當量比為1時，不同反應(yīng)中H*、O*及OH*生成/消耗速率積分，其中積分絕對值小于10－5的反應(yīng)已忽略。通過比較混合比率分別為0.1、0.5及0.9時各主要反應(yīng)自由基的生成/消耗速率積分結(jié)果，可以得知: (1) H*主要通過R1(OH+H2=H+H2O)、R3(O+H2=OH+H)和R135 (CO+OH=CO2+H)生成，而通過R2(O+OH=O2+H)、R18(H+OH+M=H2O+M)被消耗; R2(O2+H=O+OH)在生成O*中起主要作用，而R3(OH+H=O+H2)和R14(O+H2O=2OH)為O的主要消耗路徑; OH*主要通過R2 (O2+H=O+OH)、R3(O+H2=OH+H)、R10(H+HO2=2OH)、 R14(O+H2O=2OH)生成，通過R1(OH+H2=H+H2O)、R18(H+OH+M=H2O+M)、R135(CO+OH=CO2+H)被消耗。(2)隨著混合比率的增大，氫氣含量增大使主要反應(yīng)的強度都得到顯著增加，并且與混合比率為0.5時相比，混合比率為0.9時反應(yīng)強度大大加強，尤其是H2及H參與的主要反應(yīng)R1、R2、R3反應(yīng)強度顯著增大。

圖9　層流燃燒速度及H+O+OH摩爾分數(shù)峰值隨混合比率的變化Fig.9 Laminar flame speed and maximum H+O+OH mole fraction with different mixing ratios

圖10　層流燃燒速度隨H+O+OH摩爾分數(shù)峰值的變化Fig.10 Laminar flame speed as a function of maximum H+O+OH mole fraction

圖11　不同反應(yīng)H*、O*及OH*生成/消耗速率積分Fig.11 H*，O*and OH*production rate integrals of reaction steps

表1　自由基H*、O*、OH*生成和消耗相關(guān)的主要反應(yīng)Table 1 Main reactions related to the H*，O*and OH*production and consumption

3　結(jié)論

通過對不同混合比率及不同當量比的乙醇/氫氣/空氣火焰進行數(shù)值模擬，重點研究了不同混合比率對火焰點火延遲現(xiàn)象的影響，及不同當量比下不同混合比率對層流燃燒速度、火焰厚度、化學(xué)反應(yīng)滯留時間和組分濃度的影響。主要結(jié)論如下:

(1)點火延遲時間隨溫度升高而逐漸減小，并且隨著溫度的升高，混合比率對點火延遲時間的影響逐漸減小。添加氫氣能夠在很大程度上縮短混合氣體的點火延遲時間，并且當溫度低于1300 K時，氫氣含量越高，其對點火延遲現(xiàn)象的作用越明顯，能夠促進混合氣體的點火進程。

(2)添加氫氣能夠提高混合氣體的層流燃燒速度，并且在當量比大于0.7時對層流燃燒速度影響較大，當混合比率大于0.4時，其對層流燃燒速度的增大作用顯著。

(3)氫氣含量的增加使溫度梯度增大，導(dǎo)致火焰厚度及化學(xué)反應(yīng)滯留時間減小。

(4)氫氣添加提高了火焰中H*、O*和OH*自由基摩爾分數(shù)，經(jīng)過對主要相關(guān)反應(yīng)的詳細分析可以知道，氫氣添加能夠促進相關(guān)化學(xué)反應(yīng)的進行，是導(dǎo)致層流燃燒速度升高的重要因素，H+O+OH摩爾分數(shù)峰值與層流燃燒速度之間存在線性關(guān)系。

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Numerical study on effects of hydrogen addition on combustion characteristics of ethanol/air premixed flames

RAN Nan，JIANG Yong，QIU Rong，REN Xingyu
(State Key Laboratory of Fire Science，University of Science and Technology，Hefei 230026，China)

Abstract:A numerical study on ethanol/hydrogen/air premixed flames with various hydrogen fractions is carried out to investigate the effects of hydrogen addition on the ignition delay time，laminar burning velocity as well as flame structure.When more hydrogen is added to the fuel，the ignition delay time is shortened to some extent，and the effects of hydrogen addition on ignition delay time are weakened with increasing temperature.The laminar burning velocity increases with the increase of the mixing ratio，particularly when the mixing ratio is greater than 0.4.Flame thickness and characteristic residence time gradually decrease with the increase of hydrogen fraction.In addition，further analysis of the distribution of different species shows that hydrogen addition causes higher H*，O*，OH*peak concentrations，and there is a linear correlation between the peak concentration of H+O+OH and the laminar burning velocity.

Keyword: H2addition; Ethanol; Ignition delay time; Laminar burning velocity; Numerical simulation

通訊作者:蔣勇，E-mail: yjjiang@ustc.edu.cn

作者簡介:冉難(1990-)，女，安全科學(xué)與工程專業(yè)研究生，研究方向為化學(xué)動力學(xué)模擬。

基金項目:國家自然科學(xué)基金(51176181)、國家重點基礎(chǔ)研究發(fā)展計劃(2012CB719704)、高等學(xué)校博士學(xué)科點專項科研基金(20123402110047，20133402110010)資助項目。

收稿日期:2015-03-30;修改日期: 2015-05-04

DOI:10.3969/j.issn.1004-5309.2015.03.01

文章編號:1004-5309(2015) -00119-10

中圖分類號:TK16; X915.5

文獻標識碼:A