游聲剛，郭 茜，耿小燼，吳艷婷，曾春林(．中國礦業(yè)大學(北京)地球科學與測繪工程學院，北京 0008；.國土資源部頁巖氣資源勘查重點實驗室(重慶地質(zhì)礦產(chǎn)研究院)，重慶 40004；.中國礦業(yè)大學(北京)管理學院，北京 0008)

頁巖含氣量的影響因素分析及含氣量測試方法

游聲剛1，郭 茜1，耿小燼3，吳艷婷1，曾春林2
(1．中國礦業(yè)大學(北京)地球科學與測繪工程學院，北京 100083；2.國土資源部頁巖氣資源勘查重點實驗室(重慶地質(zhì)礦產(chǎn)研究院)，重慶 400042；3.中國礦業(yè)大學(北京)管理學院，北京 100083)

北美頁巖氣的商業(yè)開發(fā)，掀起了全球勘探頁巖氣的熱情，我國頁巖廣泛分布，資源潛力巨大。頁巖氣主要以游離態(tài)和吸附態(tài)存在于富有機質(zhì)頁巖中，含氣量研究是頁巖氣資源評價的重要參數(shù)?？偨Y(jié)國內(nèi)外頁巖氣勘探開發(fā)研究成果，認為頁巖氣含氣量的影響因素主要有有機質(zhì)豐度和成熟度、孔隙結(jié)構(gòu)和孔隙體積、礦物含量、裂縫發(fā)育程度、地層溫度和壓力，它們對含氣量的影響主要體現(xiàn)在，有機質(zhì)豐度和含氣量正相關(guān)，成熟度越高，含氣性越好；微孔比例越大，吸附性能越好；黏土礦物控制吸附氣含量；微裂縫發(fā)育有助于吸附氣的解吸，裂縫規(guī)模發(fā)育過大將破壞泥頁巖的封閉性，不利于氣體的儲存；吸附氣隨壓力的增加而加大，溫度升高，吸附氣量將成倍下降。并分析了目前頁巖氣含氣量的測試方法，對比總結(jié)了各種測試方法的利弊。

頁巖；吸附氣；游離氣；含氣量；等溫吸附

頁巖氣是指賦存于富含有機質(zhì)的頁巖及其夾層狀的泥質(zhì)粉砂巖中；主體上是自生自儲成藏的連續(xù)性氣藏；以吸附和游離狀態(tài)儲藏在極致密頁巖地層系統(tǒng)中的天然氣聚集，以甲烷為主，屬于非常規(guī)天然氣[1]。我國頁巖氣資源潛力巨大，國土資源部組織完成的全國頁巖氣資源潛力評價，初步評價我國陸域可采頁巖氣資源潛力為25.08×1012m3(不含青藏區(qū))。本文結(jié)合我國頁巖氣勘探的實際，通過調(diào)研分析大量勘探開發(fā)資料，總結(jié)了影響含氣量的地質(zhì)因素及目前含氣量測試的主要方法，以期對我國的頁巖氣勘探工作有一定的指導作用。

1 頁巖中天然氣的分布特征

1.1 頁巖及頁巖氣的定義

根據(jù)《頁巖氣資源儲量計算與評價技術(shù)規(guī)范》，頁巖層段是指富含有機質(zhì)的烴源巖系，以頁巖、泥巖和粉砂質(zhì)泥巖為主，含少量砂巖、碳酸鹽巖或硅質(zhì)巖等夾層。頁巖氣是指賦存于富含有機質(zhì)的頁巖層段中，以吸附氣、游離氣和溶解氣狀態(tài)儲藏的天然氣，主體上是自生自儲成藏的連續(xù)性氣藏；屬于非常規(guī)天然氣，可通過體積壓裂改造獲得商業(yè)氣流。

1.2 頁巖氣的賦存形式

頁巖中的頁巖氣主要有兩種賦存狀態(tài)：以吸附氣方式存在于有機質(zhì)、黏土顆粒和孔隙表面；以游離氣方式賦存于裂縫和宏孔之中。Curtis[2]統(tǒng)計北美五大含頁巖氣系統(tǒng)含氣量，認為吸附性頁巖氣占頁巖氣總含量的20%～85%。Mavor[3]指出Barnett組頁巖吸附態(tài)頁巖氣占原始頁巖氣地質(zhì)儲量的61%。Martini等[4]認為Michigan盆地Antrim頁巖以吸附態(tài)頁巖氣為主，游離態(tài)頁巖氣僅占頁巖氣總含量的25%～30%。

國內(nèi)學者也作了探索性的研究，郭彤樓等[5]認為四川盆地焦石壩地區(qū)五峰組-龍馬溪組頁巖吸附氣含量占總含氣量的35%～47%；聶海寬等[6]認為四川盆地及其周緣下寒武統(tǒng)頁巖吸附氣含量為4%～75%；曾維特等[7]通過多種方法(直接法和間接法)計算，認為鄂爾多斯盆地延長組頁巖吸附氣含量超過64%。

2 含氣量的影響因素

由于頁巖氣具有自生自儲原地成藏的特殊性，因此，影響頁巖含氣性的因素具有一定的復雜性。總結(jié)前人的研究成果認為影響頁巖含氣量的因素眾多，這些因素總體上可以分為兩類，一類是通過影響其生氣量來影響含氣量；另一類是通過影響其儲氣性能而影響含氣量。這些因素主要包括有機質(zhì)豐度及成熟度、礦物組成和含量、裂縫發(fā)育程度、地層壓力和溫度、孔隙度、孔隙結(jié)構(gòu)、孔隙水飽和度。

2.1 有機質(zhì)豐度和成熟度

有機質(zhì)是生成頁巖氣的物質(zhì)基礎，成熟度是外在條件。Bowker[8]認為在相同的壓力條件下，頁巖含氣量與有機碳含量呈線性正相關(guān)關(guān)系。有機質(zhì)的含量一方面決定著頁巖總含氣量，對鄂爾多斯延長組陸相頁巖[7]、四川盆地焦石壩組海相頁巖的研究[9]，均證實有機碳含量和頁巖氣的含量具有很好的正相關(guān)性，有機質(zhì)含量越高，頁巖氣的含量越高；另一方面，有機質(zhì)表面的顆粒具有很好的吸附性，甲烷氣體主要以吸附的方式賦存在有機質(zhì)顆粒表面，有機質(zhì)含量越多，可供甲烷吸附的載體越多。有機質(zhì)的親油性也有利于甲烷氣體的吸附[10]。因此，有機質(zhì)豐度越高，頁巖的含氣量也越高。

頁巖氣的來源主要有生物成因氣、有機質(zhì)熱解氣、烴類裂解氣。生物成因氣與大氣降水和微生物的作用有關(guān)，為低成熟頁巖氣[2，4]。對于熱成因的頁巖氣，泥頁巖中的有機質(zhì)干酪根必須達到相當?shù)某墒於炔拍艽罅可鸁N和排烴。有機質(zhì)成熟度的提高促進干酪根納米級孔隙的產(chǎn)生，從而提高頁巖氣的儲集空間。Jarvie等[11]通過實驗定量分析得出，有機質(zhì)含量6.41%的頁巖，成熟度達到干氣窗(Ro>1.4%)時，由于有機質(zhì)的熱降解產(chǎn)生4.3%的孔隙體積。熊偉等[12]通過等溫吸附實驗證實TOC相近的兩塊巖心，Ro值越高吸附能力越強。

2.2 孔隙體積和孔隙結(jié)構(gòu)

泥頁巖中的孔隙是天然氣的儲集空間，是含氣量評價的一個重要參數(shù)。頁巖的孔隙比常規(guī)儲層的孔隙更小，分布、成因也更復雜。頁巖孔隙的大小、類型和分布對頁巖氣的聚集起著重要的控制作用。Loucks等[13]將頁巖孔隙分為有機質(zhì)孔隙和無機孔隙兩大類；按成因，可將頁巖孔隙進一步分為礦物間微孔、有機質(zhì)孔、晶間孔、礦物鑄?？?、次生溶蝕孔等；按孔徑大小劃分泥頁巖儲層孔隙，目前普遍采用國際理論與應用化學聯(lián)合會(IUPAC)的劃分方法，將泥頁巖孔隙劃分為大孔( >50nm) 、中孔( 2～50nm) 和微孔( <2nm)[14]。

侯宇光等[15]對比中揚子西部水井沱組、五峰組-龍馬溪組、自流井組的氮氣吸附法孔徑分布曲線圖發(fā)現(xiàn)，高有機碳含量的頁巖微孔比例較大，由于微孔能提供更多的吸附點位，因此頁巖微孔比例越大，吸附能力也越強。低豐度海相頁巖由于無優(yōu)勢孔隙，孔隙度和甲烷吸附氣含量關(guān)系不明顯；低豐度陸相頁巖有機質(zhì)孔隙的數(shù)量和規(guī)模有限，大于30nm的無機孔隙大量發(fā)育，為影響低有機質(zhì)頁巖含氣量的重要因素。

2.3 礦物含量

頁巖礦物成分以石英、方解石等脆性礦物和黏土礦物為主。頁巖中的黏土礦物主要以蒙脫石、伊利石、綠泥石、高嶺石等塑性物質(zhì)為主。脆性礦物含量控制頁巖的造縫能力，黏土礦物含量影響頁巖的吸附能力[16-17]。由于礦物晶體結(jié)構(gòu)和形態(tài)的差異導致礦物吸附性能的差異，頁巖主要礦物組分甲烷吸附能力實驗表明，各種礦物甲烷吸附量次序為蒙脫石>>伊蒙混層>高嶺石>綠泥石>伊利石>粉砂巖>石英巖[18]，并非黏土礦物含量越高越好，黏土礦物含量高的頁巖塑性強，以形成平面裂縫為主，尤其是蒙脫石類膨脹性黏土，雖吸附性能好，但不利于頁巖體積改造。方解石對含氣量的影響既有積極的一面也有不利的一面，一方面，方解石在埋藏過程中的膠結(jié)作用，使頁巖中的孔隙或微裂縫被充填，孔隙度減小，導致游離氣和吸附氣含量減少[10]；另一方面，方解石含量高，易于形成次生溶孔，改善儲集條件[19]。由于石英抗壓實能力強，石英顆?？蓸?gòu)成一個相對剛性格架，有利于孔隙的保存，因此，石英含量越高，孔隙度也越大，含氣量越高[20]。

2.4 裂縫發(fā)育程度

裂縫是巖石中沒有明顯位移的斷裂，按成因可將泥頁巖裂縫劃分為2大類和12個亞類[21]。裂縫對頁巖含氣性的影響具有兩面性，一方面，裂縫(微裂縫)可以作為天然氣的有效儲集空間和運移通道，而且微裂縫有助于吸附態(tài)天然氣的解吸，裂縫密度越大，游離氣量和總含氣量越大[19，22]；另一方面，由于頁巖不僅是儲層，同時也是烴源巖、圈閉和蓋層，如果蓋層中裂縫發(fā)育規(guī)模過大，將導致游離氣的散失，從而導致總含氣量的減少[8]。以渝頁1井為例，渝頁1井在構(gòu)造上位于鍋廠壩背斜的核部，北東和北西向兩組斷裂在此處交互，地層垂向裂縫發(fā)育。根據(jù)野外露頭資料，目的層龍馬溪組最大厚度一般不超過140m，但是，實際揭示龍馬溪組厚度225.78m仍未見底，地層加厚現(xiàn)象可能是由于逆斷層導致的地層重復[23]。同時，通過巖芯觀察可識別出4個斷點，并且觀察到斷層泥，認為該頁巖至少遭受4次斷層活動的破壞。巖芯上可觀察到各種成因類型的裂縫，并且構(gòu)造裂縫非常發(fā)育[24]。有機質(zhì)豐富高，成熟度達到生烴門限，但是，現(xiàn)場解析氣量為0.1m3/t，含氣量并不理想。分析認為，渝頁1井區(qū)構(gòu)造活動太強烈，裂縫及其發(fā)育，復雜的裂縫導致早期生成的油氣通過斷裂逸散(圖1(c))；同時，泥頁巖的密封性被裂縫破壞，保存條件受影響。

2.5 地層溫度和壓力及濕度

圖1 泥頁巖生排烴3種模式示意圖[25]

富有機質(zhì)頁巖總含氣量隨壓力的增加而增加，吸附氣和游離氣都隨壓力的增加而增加，但兩者對壓力的敏感程度不一樣，大量等溫吸附實驗證明，當壓力大于6.89MPa時，吸附氣量對壓力的增大不敏感，壓力增大時吸附氣量基本保持不變；游離氣含量隨壓力的增大而增加，呈線性關(guān)系[26]。我國主要含油氣盆地泥頁巖埋深在1000～4500m[27]，對應的地層靜水柱壓力≥10MPa。當壓力大于頁巖氣吸附量飽和壓力時，隨著壓力的增大，吸附氣量增加不明顯，而游離氣持續(xù)增加，游離氣占頁巖氣含氣量的比重也越來越大。

溫度增加會降低富有機質(zhì)頁巖的吸附能力，我國南方海相龍馬溪組頁巖等溫吸附實驗表明，在同一壓力條件下，頁巖氣吸附量隨溫度的升高而減少，測試樣品由30℃加熱到120℃的過程中，吸附氣量平均減少50%～70%[28]，加拿大Besa River組黑色頁巖吸附實驗表明，溫度從30℃增加到100℃時，吸附氣量成倍降低[29]。

頁巖孔隙中含水量越高，水所占的孔隙空間就越大，在孔隙內(nèi)表面一定的條件下，可供頁巖氣吸附的孔隙表面必然減少，因此，含水率越高，吸附氣量越少。Ross等[29-30]認為，由于水占據(jù)了潛在的吸附點，干燥頁巖樣品的吸附量比飽和水樣品的大，同時也通過實驗發(fā)現(xiàn)，只有在含水率大于4%時，頁巖對氣體的吸附能力才顯著降低(圖2)。

圖2 甲烷吸附氣量與含水量的關(guān)系[29-30]

3 頁巖氣含氣量檢測方法研究進展

頁巖含氣量是指每噸巖石中所含天然氣折算到標準溫度和壓力條件下的天然氣總量，包括吸附氣、游離氣和溶解氣，由于頁巖中溶解氣的含量十分有限，因此，本文頁巖的含氣量主要指吸附氣和游離氣含量。頁巖含氣量評價可用于指導頁巖氣勘探開發(fā)有利區(qū)優(yōu)選，是頁巖氣資源量評價的至關(guān)重要參數(shù)。目前，頁巖含氣量的測試方法主要有解吸法、等溫吸附法和測井解釋法。解吸法是頁巖含氣量測試的直接方法，也是最常用的方法；等溫吸附法和測井解釋法是頁巖含氣量測試的間接方法，該方法計算的是頁巖的理論含氣量。

3.1 解吸法

目前國內(nèi)主要采用解吸法測試頁巖的含氣量，解吸法包括USBM直接法、改進的直接法、史密斯-威廉斯法和曲線擬合法等[31-32]。解吸法測得的含氣量由損失氣量、解吸氣量和殘余氣量三部分組成。損失氣量是指在鉆井現(xiàn)場將巖芯從井口取出到裝入解吸罐之前釋放的氣體含量；解吸氣量是指，將取到的巖芯裝入解吸罐后，利用水浴加熱至儲層溫度，在大氣壓力下自然解吸出的氣體含量；殘余氣量是巖芯在完成解吸之后仍滯留在巖芯中的氣體體積。目前國內(nèi)針對解吸法的研究焦點主要集中在損失氣量和解吸氣量測試方法的改進上。頁巖吸附氣測試有自然解吸和快速解吸，直接解吸法雖然操作簡單，但是測試周期長，一般需要幾周或幾個月，龐湘?zhèn)33]提出通過連續(xù)觀測和適當提高解吸溫度等途徑縮短解吸周期的可能，并將該方法應用于煤層氣含氣量測試中，該方法與自然解吸法測試的結(jié)果相比，準確率在90%以上。現(xiàn)場解吸時，為了縮短解吸周期同時得到更多的解吸氣量，開始階段，頁巖在近似地層溫度的恒溫下自然解吸，當自然解吸結(jié)束后，通過加溫讓滯留的頁巖氣充分解吸[34-35]。提高解吸溫度增加解吸氣量，同時將導致殘余氣量的減少。

損失氣量是頁巖含氣量的重要組成部分，取心方式、測定方法、逸散時間都影響到損失氣量的大小[36]，導致?lián)p失氣量的測試誤差較大。關(guān)于如何提高損失氣量測試的精度，前人做了大量工作，主要體現(xiàn)在計算方法和裝置的改良上。劉洪林認為溫度對頁巖測試的影響極為顯著，解吸過程中應嚴格控制解吸罐的溫度，避免使用不穩(wěn)定的數(shù)據(jù)點[31]；唐穎認為利用直線回歸于多項式回歸的加權(quán)平均或采用非線性回歸估算損失氣量更為合理，并將非線性回歸結(jié)果與直線回歸和多項式回歸的結(jié)果比較，相關(guān)系數(shù)較高，他同時提出了解吸設備的改良方法[32]；趙群提出了采用Arps遞減法計算損失氣量，該方法能放映多種綜合因素對頁巖巖心解吸速率的變化規(guī)律[37]。

殘余氣量一般采用球磨法測定。雖然在某些含氣量較大的頁巖里，自然解吸30天后殘余氣量還能占到總含氣量的50%[38]，由于殘余氣在地層中基本不可能被開采出來，因此，現(xiàn)階段殘余氣量不是研究的重點。

3.2 等溫吸附

等溫吸附是解吸的逆過程，通過等溫吸附模擬，可以研究頁巖的吸附能力，獲得吸附氣含量和壓力的關(guān)系[39]。國外的勘探實踐表明，北美頁巖氣吸附特征大多服從蘭氏等溫吸附，其吸附特征為：吸附量隨壓力的增大快速增加，達到一定壓力后，吸附量達到飽和狀態(tài)，吸附曲線成為一條幾乎不變的平滑曲線[40]。模擬實驗一般采用純CH4作為吸附氣，而頁巖氣是多組分氣體，除了含有CH4外，一般還含有N2和CO2等氣體，二元混合氣體實驗表明，CO2在與CH4的競爭吸附中占據(jù)優(yōu)勢，而N2在與CH4的競爭吸附中處于劣勢，且各氣體組分的濃度也影響吸附量和吸附速率[41-42]。等溫吸附實驗測試技術(shù)在煤層氣研究中比較成熟，對頁巖等溫吸附實驗方法存在爭議[43]，目前所使用的等溫吸附儀的最高實驗壓力為12MPa，吸附的最大平衡壓力一般約為10MPa[35，44-46]，超出實驗溫度壓力范圍的吸附氣含量是通過擬合數(shù)據(jù)預測得來的，認為壓力超過10MPa后吸附氣量基本不變，王宇飛[47]根據(jù)Hildenbrand等[48]建立的煤的吸附量隨溫度壓力變化模型建立了有機質(zhì)吸附甲烷模型，發(fā)現(xiàn)溫度與壓力對甲烷的吸附存在競爭關(guān)系，在埋深越1000m處吸附量最大，而后開始下降。

3.3 測井解釋

游離氣儲存在裂縫、基質(zhì)孔隙中，其含量與儲層的壓力、孔隙度和含水飽和度有關(guān)，計算方法與常規(guī)儲層含氣量計算方法一致[49-51]。吸附氣含量的計算要用到測試區(qū)頁巖的蘭格繆爾等溫吸附曲線，蘭格繆爾等溫吸附曲線是在特定的溫度和總有機碳含量條件下所取得，因此，在具體計算某區(qū)頁巖的吸附量時要對溫度、壓力和總有機碳進行校正[52]。郝建飛等[53]、吳慶紅等[54]探討了通過測井數(shù)據(jù)對溫度、壓力和有機碳進行校正的方法。王燕等[55]利用常規(guī)測井資料，應用多元統(tǒng)計數(shù)理模型，對川東北元壩地區(qū)的含氣量進行了預測。

4 頁巖含氣量評價

頁巖氣地質(zhì)評價選區(qū)中，賦予有機碳含量最大的權(quán)重系數(shù)，有機碳含量越高，評價參數(shù)的級別越高[56]，運用層次分析法對川西南和川東北地區(qū)下志留統(tǒng)龍馬溪組頁巖氣成藏條件研究表明，研究區(qū)成藏有利區(qū)和目標區(qū)有機碳含量質(zhì)量分數(shù)大于2.0%[57]。頁巖氣為成熟有機質(zhì)滯留在頁巖中的天然氣，其含量為有機質(zhì)生氣量減排氣量，有機質(zhì)豐度和成熟度影響生氣量，排氣量受保存條件的控制。渝東南地區(qū)下寒武統(tǒng)頁巖有利區(qū)預測研究中，對影響吸附氣含量的因素線性回歸分析認為，有機碳質(zhì)量分數(shù)是影響頁巖氣含量最重要的因素，其次是黏土礦物質(zhì)量分數(shù)和總孔體積，孔隙度對頁巖含氣量的影響較小[58]。因此，在頁巖含氣量的評價中，有機碳質(zhì)量分數(shù)和成熟度是含氣量評價的關(guān)鍵參數(shù)，后期的構(gòu)造運動對保存條件的破壞也不能忽略。

5 結(jié)論和認識

1)頁巖氣具有自生自儲原地成藏的特點，其含氣量的影響因素眾多。影響頁巖含氣量的因素主要有有機質(zhì)豐度和成熟度、孔隙結(jié)構(gòu)和孔隙體積、礦物含量、裂縫發(fā)育程度、地層溫度和壓力，頁巖的含氣量是上述多種因素綜合作用的結(jié)果，必須在這些因素中找到一種平衡才能使含氣量最大。

2)含氣量的測試方法主要有解吸法、等溫吸附法和測井解釋法，這些方法目在測量頁巖的含氣量方面還存在一些缺陷，主要從設備的改進和計算方法的優(yōu)化上提出了一些建議。

3)含氣量評價是頁巖氣資源潛力評價和有利區(qū)優(yōu)選的重要指標，有機碳質(zhì)量分數(shù)和成熟度是含氣量評價的關(guān)鍵參數(shù)，保存條件對含氣量的影響也不能忽略。

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Factors affecting the shale gas content and gas content testing methods

YOU Sheng-gang1，GUO Qian1，GENG Xiao-jin3，WU Yan-ting1，ZENG Chun-lin2

(1.College of Geosciences and Survey Engineering，China University of Mining and Technology(Beijing)，Beijing 100083，China；2.Key Laboratory of Shale Gas Exploration，Ministry of Land and Resources，Chongqing Institute of Geology and Mineral Resources，Chongqing 400042，China;3.China University of Mining and Technology(Beijing)，Beijing 100083，China)

Commercial development of shale gas in North America，setting off a global exploration enthusiasm of shale gas.Shale widely distributed in China，our country have huge resource potential.Shale gas mainly save in organic-rich shale by the state of free and adsorbed，Gas content is an important parameter of resource evaluation.Summarizing research of shale gas exploration and development account that factors controlling gas content of shale gas including total organic content，organic maturity，pore types and pore volume，mineral composition and content，fracture，formation temperature and pressure，their impact on gas content is mainly reflected in gas content has positive correlation with total organic matter，the higher maturity the more gas；The larger proportion of micropore，the more adsorbed gas；Clay minerals controlling adsorbed gas content；Micro-fractures contribute to desorption of the adsorption gas and crack-scale is too large destructed the closed shale，detrimental to gas storage；Adsorbed gas increases with increasing pressure and adsorption gas will decrease exponentially with increasing temperature.And analysis of the current testing methods of shale gas content，comparing and summarizing the advantages and disadvantages of the various test methods.

shale；adsorbed gas；free gas；gas content；isothermal adsorption

2015-02-06

項目“頁巖氣高效開發(fā)關(guān)鍵技術(shù)攻關(guān)與實踐”資助(編號：CQGT-KJ-2012)

游聲剛(1987-)，男，博士，湖北荊州人，主要研究方向為非常規(guī)油氣地質(zhì)工程管理。E-mail：715634020@qq.com。

P59

A

1004-4051(2015)12-0080-06