【韓】 J.Jeon H.Seo K.Lee S.Kwon K.Bae

0 前言

與歐洲市場柴油乘用車占大多數(shù)的情況不同，北美的柴油乘用車僅占市場份額的1%，2011年的數(shù)據(jù)顯示，127.3萬輛汽車中只有10.2萬輛柴油車。然而，由于油價不斷上漲，市場對低燃油耗車輛的需求越來越迫切，導致對高燃油效率的柴油乘用車需求量越來越大。此外，在美國國家公路交通安全局制定的公司平均燃油經(jīng)濟性［1］，以及加利福尼亞大氣資源局（CARB）的低排放車第3階段（LEV3）標準中［2］，針對溫室氣體排放的法規(guī)限值日益收緊，這也促使對柴油車的需求不斷增長，因為與同類汽油車相比，柴油車具有更高的燃油經(jīng)濟性。

混合動力電動車（HEV）和柴油乘用車因具有更高的燃油效率，因此被認為是能夠替代傳統(tǒng)汽油車的選擇。但是，北美消費者報告發(fā)現(xiàn)，在一些情況下，HEV的實際燃油經(jīng)濟要比驗證的低。并且，初始買入價格和長期維護（蓄電池置換）成本會使HEV方案不那么具有吸引力，從而導致HEV的潛在轉售價格較低。與之相比，柴油車具有較高的重購率，其驅動性主要是出于這些產(chǎn)品的高品質（燃油經(jīng)濟性、功率和耐久性）。

回顧汽車市場的近年銷售趨勢，上述現(xiàn)象變得更加明顯，柴油乘用車的銷量呈增加趨勢（從2010年到2011年，銷量增加27%），預期2016年的銷量將達到54萬輛（圖1）。

目前，歐洲汽車制造商基本壟斷了美國的柴油車市場，Volkswagen汽車公司在2011年占據(jù)72%的市場份額。作為重要的技術改進，整車廠在減振降噪方面做了很大努力，并促使消費者對柴油車的了解有了質的飛躍。

GM汽車公司也開始向柴油乘用車市場發(fā)展，并在2013年推出Cruise 2.0L柴油車型，這表明美系制造商不再認為柴油車市場領域狹小，轉而認可北美市場是其最為重要的新興領域。

Hyundai汽車集團也意識到該新興領域的重要意義，正在積極向中小型汽車領域擴展（以1.7L柴油車型的引入為起點）。

要在北美柴油乘用車市場占有一席之地所面臨的關鍵技術挑戰(zhàn)是：以可承受且具有競爭性的價格，提供能滿足更嚴格排放法規(guī)要求的車輛，并且確保車輛具有良好的噪聲-振動-平順性（NVH）性能。為了滿足更嚴格的排放法規(guī)和燃油耗標準要求，必須額外采用氮氧化物（NOx）后處理系統(tǒng)。NOx后處理技術的解決方案包括稀NOx捕集器（LNT）和選擇性催化還原（SCR）系統(tǒng)。

為滿足低排放車第2階段（LEV2）和非道路排放法規(guī)第2階段（Tier2）的要求，根據(jù)車型或整車廠的不同策略，在北美市場投放的柴油車會采用LNT或SCR系統(tǒng)。

盡管如此，為使柴油車能滿足更為嚴格的排放法規(guī)，提供更具競爭力的燃油經(jīng)濟性，必須引入新的后處理技術［3］。

研究人員建議使用LNT＋SCR的后處理系統(tǒng)作為新興市場的解決辦法，這是一種能使清潔柴油車滿足CARB LEV3排放法規(guī)的獨特創(chuàng)新方案，是綜合了LNT和SCR的復合后處理系統(tǒng)。

1 LEV3排放法規(guī)

美國車輛排放法規(guī)由階段性法規(guī)、美國環(huán)保署（EPA）督導的聯(lián)邦法規(guī)，以及由CARB督導的LEV法規(guī)組成。自2012年開始，已有11個州采用CARB的LEV法規(guī)。LEV3修訂法規(guī)將于2015年生效。目前仍在實施的LEV2和第2階段（Tier2）法規(guī)將被LEV3和非道路排放法規(guī)第3階段（Tier3）取代。從時間上來看，CARB的LEV法規(guī)實施比EPA法規(guī)早2年，CARB的大部分法規(guī)將逐漸轉向EPA，以協(xié)調各種排放標準。

LEV3排放法規(guī)提高了車輛的安全行駛里程，從12萬mile增加至15萬mile。此外，美國聯(lián)邦試驗工況（FTP-75）排放法規(guī)比當前的標準更為嚴格，要求非甲烷有機氣體（NMOG）＋NOx的平均排放量要不斷下降，從2015年的100mg／mile下降至2025年的30mg／mile。法規(guī)具體規(guī)定更具挑戰(zhàn)性，分為6個認證級別：LEV160；超低排放車（ULEV125／70／50）；特超低排放車（SULEV30／20）。

與分別制定NMOG和NOx限值的法規(guī)不同，新法規(guī)的獨特之處就是計算NMOG＋NOx的總量。由于通常柴油機的NMOG排放較低，因此NOx排放的邊界范圍更寬。柴油機的NMOG排放約為總碳氫化合物（THC）排放的20%～30%。圖2示出了汽車制造商必須滿足的NMOG＋NOx目標平均排放限值。

2 發(fā)動機與排氣后處理系統(tǒng)

2.1 車型與發(fā)動機規(guī)格

本次研究采用裝備1.7L渦輪增壓柴油機的6檔自動變速車型。選擇該款1.7L柴油機是因為它能滿足北美嚴格的排放法規(guī)要求，且能夠提供卓越的燃油經(jīng)濟性（圖3）。1.7L試驗柴油機的主要技術規(guī)格如表1所列，壓縮比為16.0，最高功率為137 PS，最大扭矩為34kgf·m。

表1 發(fā)動機主要技術規(guī)格

2.2 排氣后處理系統(tǒng)的技術規(guī)格

LNT和SCR都是柴油機滿足NOx排放法規(guī)的具有代表性的后處理措施。LNT可以捕集發(fā)動機排出的NOx，并在濃混合氣條件下將其轉化為N2。在北美市場，LNT是滿足LEV2（相當于歐6）標準的NOx后處理系統(tǒng)。

LNT系統(tǒng)的簡潔性使其更易應用，并且與SCR相比具有低成本優(yōu)勢。但是，該系統(tǒng)的缺點是將捕集的NOx轉化為N2或轉化為CO、碳氫化合物（HC）和NH3排放時，會導致燃油經(jīng)濟性下降。另外，還會由于燃油和機油中含硫導致催化劑中毒，以及因長期運行導致效率下降［4］。

除LNT外，SCR也是一種能夠滿足北美LEV2和歐6排放法規(guī)的代表性NOx后處理技術。SCR是一種使用銅基或鐵基沸石涂層的選擇性催化轉化器［5］。向催化劑中噴入尿素溶液，尿素經(jīng)熱分解和水解產(chǎn)生NH3，并與NOx反應，以減少排氣中的NOx。與LNT相比，SCR具有較強的抗老化性能，并且能在高溫下保持高轉化效率。但是，SCR需要獨立的尿素溶液儲存和噴射系統(tǒng)，這對使用成本和客戶便利性構成挑戰(zhàn)。

LEV3法規(guī)中的ULEV70規(guī)定，NOx＋NMOG排放量要低于0.070g／mile，與LEV3法規(guī)中ULEV125規(guī)定（0.125g／mile）相比，限值收緊56%。

與LEV2法規(guī)相比，LEV3法規(guī)要求安全行駛里程從12萬mile增加至15萬mile，使用耐久性提高25%。這也增加了應對挑戰(zhàn)的難度，必須開發(fā)新技術，以減少排放和延長使用壽命。

LEV3法規(guī)要求排氣后處理系統(tǒng)在低溫條件下的NOx轉化效率高于50%（表2）。為了在FTP-75、高速公路行駛循環(huán)（HFET）、US06高速高加速度循環(huán)和SC03高溫空調全負荷運轉工況下測試，在溫度低于450℃的范圍內，轉化效率必須高于90%（圖4）。為了滿足這些條件，須選用SCR作為主要的NOx轉化系統(tǒng)。

表2 滿足LEV3ULEV70法規(guī)的排氣后處理系統(tǒng)

圖5為FTP-75工況第1階段冷態(tài)初始NOx排放特性。FTP-75工況的初始NOx排放為0.28g／mile，運行至200s時初始NOx排放達到目標限值（0.03g／mile）。盡管初始 NOx排放減少50%，但在250s時，初始NOx排放還是超過了限值。所以，為滿足美國的排放法規(guī)要求，必須減少冷態(tài)NOx排放。本研究中，采用小容積LNT，以獲得較好的NOx轉化效果。

研究人員選擇LNT＋SCR后處理系統(tǒng)作為研究對象。在不低于催化劑起燃溫度的條件下，SCR對NO2濃度或NOx排放量不太敏感，顯示出其轉化性能更加高效。在低溫NOx轉化條件下，LNT容積和鉑族金屬用量實現(xiàn)了最小化，此外，在濃混合氣模式下的NOx轉化也實現(xiàn)最小化，從而降低了成本，提高了燃油經(jīng)濟性。采用LNT取代氧化催化轉化器，同時采用DPF滿足顆粒（PM）排放法規(guī)的要求。

圖6為LNT＋DPF＋SCR復合后處理系統(tǒng)的布置。為了在低溫下獲得穩(wěn)定的NOx轉化性能，LNT被布置在發(fā)動機排氣歧管附近。

表3列出了本次研究所采用的排氣后處理系統(tǒng)具體規(guī)格。如只采用LNT，須使用大量的催化劑和鉑族金屬，從而增加成本，同時其濃混合氣模式還會降低燃油經(jīng)濟性。通過將LNT和SCR相組合，可以達到與LNT接近的成本水平，并且在這種控制排放的模式下，可以提高燃油經(jīng)濟性。

表3 滿足LEV3排放標準的排氣后處理系統(tǒng)規(guī)格

2.3 均勻性指標性能

采用SCR后處理系統(tǒng)時，排氣系統(tǒng)布置是重要的開發(fā)因素之一。為了獲得更高的NOx轉化效率，必須使后處理系統(tǒng)的熱損失最小化，并促使噴入的尿素溶液蒸發(fā)和分解，使其能均勻地分布到SCR催化劑中。

為了滿足上述開發(fā)要求，考慮到排氣后處理系統(tǒng)零部件的位置、計量模塊安裝位置、噴射角度，以及混合器的幾何形狀和位置，對NOx的轉化效率進行優(yōu)化（圖7）。

圖8為美國排放循環(huán)中具代表性的行駛區(qū)域均勻性指標試驗結果。試驗結果滿足并高于開發(fā)要求（0.98）。

3 試驗結果

3.1 冷態(tài)工況減排策略

LNT安裝在發(fā)動機附近，以便快速激活。LNT要快速轉化SCR激活前排出的NOx，并在DPF上游起氧化催化轉化器的作用，即氧化HC和CO。

圖9為FTP-75工況下初始NOx，以及LNT／SCR下游的NOx測量結果。SCR催化劑的起燃溫度通常高于200℃。由圖9可知，在FTP-75工況第2階段模式下，地板下銅基SCR顯示出高于99%的轉化效率。因此，為了在冷起動條件下高效轉化NOx，必須使FTP-75工況第1階段的冷態(tài)LNT轉化效率最大化［6］。

在冷起動條件下利用后噴提高排氣溫度，從而縮短催化劑達到起燃溫度所需的時間。如圖10所示，升高排氣溫度的策略可分成2個階段，即LNT加熱和SCR加熱。

在LNT加熱階段，LNT完全起燃。通過緊靠主噴的早后噴燃燒來提高排氣溫度。LNT加熱階段結束后，同時采用早后噴和晚后噴，以縮短發(fā)動機燃燒和催化劑放熱反應（HC在LNT中氧化）過程中的SCR加熱時間。

圖11為快速加熱的試驗結果。LNT加熱時間為50s，SCR加熱時間為65s。當同時加熱LNT和SCR時，LNT上游的溫度升至最高，高出基準溫度40℃，SCR上游的最高溫度高出基準溫度60℃。

在FTP-75工況第1階段，LNT加熱后的NOx減排量為47%，而采用快速加熱策略后，確認的最高NOx減排量為62%。在FTP-75工況第1階段，快速加熱策略使燃油耗的下降比FTP-75工況少0.5%。

加熱策略的建立受是否基于排氣溫度和發(fā)動機溫度檢測催化劑轉化性能的限制，這種檢測有助于實現(xiàn)燃油耗最小化。

3.2 老化催化劑的評估

更為嚴格的LEV3法規(guī)要求催化劑在15萬mile的使用壽命期內滿足NMOG＋NOx限值的要求。使用壽命期過后，催化劑性能老化的因素包括：在DPF再生和降硫（SOx）階段，因暴露在高溫排氣中導致熱失活（燒結）；在相對較低溫度下，燃油和機油中的硫、磷和鐵導致化學失活（中毒）；催化劑表面污染或磨損造成的機械失活（堵塞）［6］。

在上述失活機理中，熱失活是不可逆的，是導致催化劑轉化效率下降的主要原因［7］。

本研究使用的是相當于15萬mile全生命周期的臺架老化催化劑。圖12為通過臺架老化模式（3模式試驗）的1個樣本，測試了經(jīng)耐久性老化試驗的催化劑性能。

通過15萬mile LNT老化和15萬mile SCR老化試驗，比較單用LNT系統(tǒng)與采用LNT＋SCR系統(tǒng)的性能老化測量結果。綜合初始LNT和15萬mile老化后的SCR試驗結果，得出性能的老化程度。

圖13為根據(jù)LNT和SCR催化劑老化試驗得到的NOx轉化效率。為了測量催化劑的NOx轉化效率，分別在催化劑上游和下游測量NOx濃度。結果顯示，單用LNT系統(tǒng)的性能比初始系統(tǒng)老化45%。LNT性能老化是由于鉑族金屬的燒結。但是，SCR卻顯示出穩(wěn)定的性能。這主要由于LNT與SCR的涂層材料不同，以及因催化劑位置不同而導致高溫暴露頻率不同。

在采用LNT和SCR等NOx后處理系統(tǒng)的柴油車中，尾氣的NOx排放量隨所用后處理系統(tǒng)的不同會有很大不同。因此，本研究采用臺架試驗老化樣本測量實際車輛的排放量。

3.3 排放試驗結果

3.3.1 海平面條件下的排放

LEV3排放法規(guī)要求車輛滿足FTP-75、HFET、US06、SC03在海平面和高海拔條件下的排放要求。本次試驗是在海平面條件下進行FTP-75、HFET及US06循環(huán)的試驗。

圖14為FTP-75試驗得出的排放結果。初始催化劑和老化催化劑均達到ULEV70規(guī)定對NMOG＋NOx的限值要求。

排氣后處理系統(tǒng)催化劑的老化結果表明，NOx的增加量多于NMOG的增加量。NOx排放增加是LNT＋SCR后處理系統(tǒng)中LNT老化與起動后NOx排放增加的結果。

表4為4 000mile老化后的催化劑在FTP-75、HFET和US06工況下的排放試驗結果，排放結果為限值要求的45%。這意味著，在考慮老化系數(shù)的情況下，該結果能滿足法規(guī)要求。FTP-75工況下的后處理系統(tǒng)轉化效率為93%。

表4 海平面條件下的排放試驗結果

Hyundai汽車集團考慮了所有行駛循環(huán)中的車輛負荷。本研究中的US06和HFET工況代表初始排放方面的挑戰(zhàn)。但是，當排氣溫度升高后，NOx后處理效率得到改善，這使US06和HFET工況下的排放更具優(yōu)勢。

3.3.2 高海拔條件下的排放

表5為高海拔條件下的FTP-75和HFET工況試驗結果。與海平面條件下的FTP-75試驗結果相比，NOx排放量減少50%。與海平面地區(qū)相比，高海拔地區(qū)的增壓壓力要低0.016MPa，平均增壓壓力下降0.016 8MPa。

表5 1 660m（1mile）高海拔條件下的排放試驗結果

盡管如此，LNT的排氣溫度上升50℃，SCR的溫度上升14℃（表6），這都有助于提高催化劑的轉化效率。

表6 海平面和高海拔地區(qū)的排氣溫度與增壓壓力比較

表7為催化劑在FPT-75工況下的NOx總轉化率，從93%上升至98%，升高5%。此外，HFET工況下的NOx轉化效率為99%。

表7 排氣后處理系統(tǒng)在高海拔條件下的NOx轉化效率

4 降低HFET工況下的燃油耗

4.1 策略

在HFET工況下，車輛采用EPA規(guī)定的方式預熱。當車輛在FTP-75工況的較高負荷條件下行駛時，SCR溫度保持最低225℃，SCR的轉化率可保持98%。在這種模式下，LNT降NOx的燃油耗最低。此外，主噴油定時提前，EGR率減小，增壓壓力下降。

4.2 試驗結果

試驗結果列于表8。SCR上游的NOx排放增加81.4%，SCR下游的NOx排放增加82.9%。盡管如此，測得的尾氣中NOx排放水平極低，足以滿足HFET工況下NMOG＋NOx的限值要求，即0.07g／mile。與基準水平相比，HFET工況的燃油經(jīng)濟性改善5.2%，SCR平均轉化效率約為97%。

表8 HFET工況下的CO2和NOx排放比較

5 結語

為了滿足更為嚴格的LEV3排放法規(guī)要求，LNT＋SCR后處理系統(tǒng)是一種降低NOx排放的有效方法，有助于提高后處理系統(tǒng)的轉化效率和燃油經(jīng)濟性。通過優(yōu)化排氣系統(tǒng)和催化劑，可使NOx轉化效率滿足更為嚴格的美國排放法規(guī)。采用快速加熱策略減少FTP-75工況下的冷態(tài)NOx排放，從而縮短SCR的起燃時間。與未采用快速加熱策略的后處理系統(tǒng)相比，可使NOx排放減少62%。在HFET工況下，SCR的總轉化效率很高，通過使LNT的降NOx量最小化，以及提高發(fā)動機燃燒效率，能使燃油經(jīng)濟性改善5.2%。研究發(fā)現(xiàn)，能夠滿足海平面條件下FTP-75工況的LNT＋SCR后處理系統(tǒng)，也能滿足高海拔條件下高速公路排放法規(guī)的要求。

［1］［OL］.http：∥www.nhtsa.gov／staticfiles／rulemaking／pdf／cafe／Oct2012＿Summary＿Report.pdf.

［2］［OL］.http：∥www.arb.ca.gov／regact／2012／leviiidtc12／leviiifrorev.pdf.

［3］Johnson T.Diesel emissions in review［C］.SAE Paper 2011-01-0304.

［4］Theis J，Dearth M，McCabe R.LNT＋SCR catalyst systems optimized for NOxconversion on diesel applications［C］.SAE Paper 2011-01-0305.

［5］Pereda-Ayo B，Torre U De La，Romero-Sáez M，et al.Influence of the washcoat characteristics on NH3-SCR behavior of Cuzeolite monoliths［J］.CATTOD-8500，2013.

［6］Neely G，Sarlashkar J，Mehta D.Diesel cold-start emission control research for 2015—2025LEV Ⅲ emissions［C］.SAE Paper 2013-01-1301.

［7］Guethenke A，Lanzerath P，Massner A，et al.Thermal aging of catalysts in combined aftertreatment systems［C］.SAE Paper 2009-01-0623.