王圣偉，劉 剛，馮 娟，張?zhí)祢?/p>

(1.西北師范大學計算機科學與工程學院，甘肅蘭州730070;2.中國農業(yè)大學現(xiàn)代精細農業(yè)系統(tǒng)集成研究教育部重點實驗室，北京100083)

農產品產地環(huán)境的污染狀況日益加重，尤其是重金屬污染已經影響到日常農產品產量和品質，對人民生活和健康會造成不可預計的嚴重影響.因此對于農產品產地環(huán)境，尤其是土壤重金屬的適宜性評價就顯得更為重要.

目前，國內外對于土壤環(huán)境的評價尚未制定統(tǒng)一的標準，采用的評價過程和評價方法各種各樣.在評價方法上單因子指數法［1-2］、綜合因子指數法［3-4］、回歸過量分析［5］、人工智能［6］、灰色系統(tǒng)［7］、模糊數學［8］等方法都有應用.

土壤環(huán)境的污染評價應該包括人體健康風險評價和生態(tài)風險評價2個方面［9］.目前在生態(tài)風險評價方面主要是針對湖泊、河流等水域底泥重金屬進行污染風險評價［10-11］，而有關農田土壤重金屬污染環(huán)境風險評價研究報道相對較少.土壤健康風險評價是近幾年應用較多的一種土壤重金屬污染評價方法［12-14］.健康風險評價的內容主要包括估算污染物進入人體的數量、評估下限劑量與負面健康效應相互間的關系.

在污染物遷移過程引發(fā)的與人類接觸的14條基本途徑中，其中只有污染物-土壤-植物-人類這個遷移途徑具有最普遍和最大量接觸的意義［15］.同時WHO在編制“飲用水質標準”時，大多數污染物的攝取分數在20%以下，而餐桌食物攝取的污染物接觸比飲用水普遍，一般估計占50%以上［16］，說明農產品在人體攝取重金屬方面占主要比重.因此從生態(tài)風險和人體健康風險角度評價土壤重金屬污染危害對于產地環(huán)境的農產品生產具有重要的指導意義.

文中采用模糊綜合決策評價方法，建立重金屬指標綜合評價體系，利用多指標評價數據集修正，建立隸屬度函數和模糊矩陣，并通過設定的重金屬污染標準構建綜合權重向量.綜合權重向量的構建參考Hankason毒性響應系數和FAO/WHO制定的日常人體重金屬攝入量標準.以濱州市濱城區(qū)農業(yè)示范區(qū)域為研究對象，以濱州市國土資源局提供的農田土地自然分等數據給出的47個農田生態(tài)區(qū)域圖斑為采樣對象，進行農業(yè)用地環(huán)境土壤重金屬綜合評價.

1 材料與方法

1.1 研究區(qū)域概況

濱城區(qū)，位于華北平原，黃河下游.全區(qū)平均氣溫13.7℃，極端最高氣溫38.2℃，極端最低氣溫-17.8℃.年平均降水量 537.2 mm，平均日照2 526.9 h.地處東經 117°47'～118°09'，北緯 37°13'～37°36'.地勢西南高東北低，西南部海拔14.7 m，東北部海拔6.5 ～7.0 m，大部分海拔 11.0 m 左右，以 1/7 000的比降傾斜.東西最大橫距33 km，南北最大縱距44 km，總面積1 040.06 km2.有地上河黃河和地內河徒駭河自西南向東北流經全境.土壤主要為潮土和鹽土，表層土壤質地:沙壤占7.9%，輕壤占56.7%，中壤占26.9%，重壤占8.2%，黏土占0.3%.黃河沖積物是唯一成土母質的基礎物質，部分區(qū)域土壤存在鹽漬化.

1.2 采樣處理與分析

區(qū)域采樣使用手持式GPS精確定位裝置輔助定位和記錄采樣位置.樣點采樣方式按照濱州國土資源局提供的土地分等47塊圖斑區(qū)域進行周邊混合采集(圖1)，在各分等地塊中心為采樣基準點，在地塊周邊100 m范圍內采集0～20 cm的耕層土壤，四分法混合后作為該區(qū)域的混合樣本.圖1中標號為圖斑編號.土樣經過風干、磨碎及過篩后，按國家GB/T 15337—2008標準通則進行有關土壤重金屬的含量檢測.其中As和Hg采用的是氫化物原子熒光法測定，Pb和Cd采用的是石墨爐原子吸收光譜法測定，Cr和Cu采用的是火焰原子吸收光譜法測定.

圖1 研究區(qū)域分等采樣圖

1.3 土壤綜合評價方法

1.3.1 評價方法

目前關于土壤重金屬污染綜合評價的方法較多，而模糊綜合決策法自Zadeh提出以來，作為有機結合定性、定量分析的評價方法得到了較充分的發(fā)展［17］，而且在土壤環(huán)境質量評價中其分辨率明顯高于其他評價方法［18］.

文中采用模糊綜合決策法確定評價模型的論域以及模型要素.評價方法步驟如下:

1)確定評價模型的論域以及模型要素

定義1 設定因素集 U={x1，x2，…，xi，…，xn}，其中xi為n種地塊重金屬屬性因素.其中各因素的綜合生態(tài)健康危害權重向量為 A=(a1，a2，…，an).決策集 V={v1，v2，…，vj，…，vm}，其中vj為綜合評判的等級.

根據對應地區(qū)的土壤類型和土壤背景值，以及臨界值和相關污染指數國家標準，制定對應的模糊綜合評價決策集.

2)模糊關系及隸屬度矩陣

3)綜合評判結果

定義3n項重金屬系數等級定義為f1，f2，…，fn，相應的重金屬毒性系數作為綜合評價的權重因子向量A=(a1，a2，…，an).對系數等級做權重標準歸一化，約束條件為.有

由綜合權重向量A和單因子模糊矩陣R做綜合評判，利用加權平均模型M(·，+)對所有因素依權重大小均衡兼顧，適用于考慮各種因素起作用的情況.可得綜合評判:B=A·R，即B為多指標綜合評判結果，B=(b1，b2，…，bn)，為向量集合.其中

1.3.2 評價因子與標準的確定

選取對環(huán)境和人體健康危害嚴重的重金屬Pb，Hg，Cd，Cu，Cr，Zn 以及類重金屬 As作為評價因素集中的評價因子［19］.根據山東地區(qū)的土壤類型和土壤背景值［20］，以及 GB 15618—1995標準中的土壤重金屬臨界值和GB/T 18407.1—2001《農產品安全質量無公害蔬菜產地環(huán)境要求》國家標準，參照文獻［21］的土壤環(huán)境質量分級評價標準制定方法，結合研究區(qū)土壤背景值和山東土壤類型中各重金屬元素的臨界值，將土壤環(huán)境質量分為5個級別:1級(未污染級)、2級(輕污染級)、3級(中污染級)、4級(重污染級)和5級(嚴重污染級).制定對應的多指標綜合評價決策集V，具體標準見表1.

表1 土壤重金屬綜合污染標準等級 mg·kg-1

其中1級采用山東膠州土壤背景值，4級為我國土壤環(huán)境質量標準(GB 15618—1995)中的2級標準，其中農作物由于人類食用的關系，還特別考慮了農產品安全質量、無公害蔬菜產地環(huán)境要求(GB/T 18407.1—2001)以及在我國大部分地區(qū)兒童血鉛含量允許水平上限為15 μg·(100 mL)-1，則相應的土壤鉛水平應小于 100 mg·kg-1［22］等因素.2，3，5級標準分別定為臨界值的0.3，0.7和2.0倍數值.

1.3.3 隸屬度及模糊關系矩陣的建立

進行隸屬度運算，需要確定隸屬度函數，設定土壤環(huán)境綜合評價等級為m個等級.根據單因子污染指標定義，分別采用升半梯形和降半梯形分布表述不同級別的隸屬度函數.則

1級隸屬度:降半梯形分布

2～(m-1)級隸屬度:升降半梯形分布

m級隸屬度:降半梯形分布

其中:xi表示第i種元素地塊代表屬性值;sij表示第i種元素的第j級評判標準.

1.3.4 綜合權重向量的確定

由綜合權重向量A表達對單因子隸屬度矩陣R的綜合評判，綜合權重的考慮和表達需要合理反映各類重金屬對農產品產地環(huán)境的污染以及對人群的危害程度.

文獻［23］采用相關系數法確定評價因子的權重，即將單項評價指標間的相關系數平均值占所有指標相關系數平均值總和的比例，作為該項指標的權重，使得結果更為客觀.雖然擺脫了人為因素對權重確立的影響，但對于樣本數據特性具有依賴性，不具有廣泛性［24］.文中力圖從地球物理學地質豐度和人體健康的角度較全面地從廣域數據確定危害權重.

文獻［25］提出從“元素豐度原則”和“元素釋放效應”的角度討論此問題，即某一重金屬的潛在毒性與其地殼元素豐度成反比，并且與元素釋放度成正比.重金屬毒性水平大小順序為Hg，Cd，As，Pb和Cu相等，Cr，Zn.對毒性系數作范圍處理后定值:Hg為40，Cd 為30，As為 10，Pb，Cu 為 5，Ni，Cr為 2，Zn 為1.潛在生態(tài)風險指數可以定量評價單一元素的風險等級，也可以評價多個元素的總體風險等級［24-26］.

根據生物生產指數確定重金屬的生物毒性響應系數，其反映了重金屬的毒性強度及水體對重金屬的敏感程度［27］.此數值對于土壤環(huán)境而言不能直接引用，需要修正［28］.參照文獻［28］的方法進行修正得到表2的生態(tài)毒性系數feco.

表2 修正潛在生態(tài)毒性系數過程及對應值

參照文獻［29］方法列出火成巖、土壤、陸生動物、陸生植物的中各重金屬的豐度含量，將其歸一化，然后將其在去除最大值后累加，對數據結果開方，去除小數，最終得到元素的毒性響應因子，見表2.其中對數據結果開方主要是控制毒性響應因子的量度范圍.

土壤重金屬遷移環(huán)節(jié)末端目標是人體，因此對農用地綜合評價權重應當考慮到重金屬對人體毒理危害的因素.重金屬對于人體的危害程度相較于潛在生態(tài)危害有所不同，林麗欽［30］根據FAO/WHO在1972年到2005年間推薦的各物質人體每日允許攝入量和USEPA提供的有毒有害污染物人類日接觸參考劑量，推導出人體安全重金屬相對毒性系數fhea:Zn 為1，Pb為15，Cd 為30，Cu為3，Cr，Hg為40，As為20.

結合feco和fhea的系數做歸一化綜合系數為

考慮到重金屬生態(tài)污染毒性和對人體健康的危害毒性程度，得到重金屬產地環(huán)境綜合系數Fcob.分別取整:Zn 為1，Pb為3，Cd為5，Cu為 2，Cr為 3，Hg為6，As為4.建立相應的重金屬毒性系數作為綜合評價的權重因子向量 A=(a1，a2，…，an).做權重標準歸一化:

1.4 農用地分等方法

農用地分等規(guī)程TD/T1004—2003按照農業(yè)生態(tài)區(qū)法(AEZ，agricultural ecology zone)以生態(tài)區(qū)為基本空間單元對農用地進行評價，來揭示各農業(yè)生態(tài)區(qū)即評價單元的土地生產潛力和土地質量，表示為農用地自然質量等指數:

式中:Wij為第i個分等單元中第j種指定作物的自然質量等指數;αtj為第j種作物的光溫(氣候)生產潛力指數;CLij為第i個分等單元內第j種指定作物的農用地自然質量分;βj為第j種作物的產量比系數.土層厚度、土壤質地、剖面構型、鹽分含量、pH等土壤因素決定著農用地自然質量分.山東地區(qū)冬小麥-夏玉米一年兩熟制的耕作方式占絕大多數，故ri為rij的累加.按照農用地自然質量等指數的分布情況，根據間距劃分農用地自然質量等級，即農田土地自然分等級.山東地區(qū)共劃分了18個自然質量等級［31］，濱城區(qū)主要為11，12，13 這3 個等級.

2 結果與評價分析

2.1 方法有效性驗證

為驗證評價方法的有效性，采用生態(tài)健康綜合方法結合文獻［32］中提供的10組數據與其他評價方法進行對照，結果見表3，綜合評價結果見表4.

表3 各評價方法結果對比

表4 綜合評價結果

評價等級與其他評價方法結果趨勢上呈現(xiàn)共性，表明此方法是有效的.分析綜合評價結果的分布，由表4看出，樣點3和樣點9分別占3級污染和2級污染的重金屬權重貢獻比例為47.49%和50.86%，對應綜合評價的結果分別是3級和2級.這表明本方法的綜合評價充分考慮元素對結果的權重貢獻，數值分布較為全面.對照其他評價方法，本方法分級明確且分辨度和敏感性較高.

2.2 綜合評價結果分析

對濱州地區(qū)的47個樣品測試結果進行基本數理統(tǒng)計，得到統(tǒng)計特征見表5.其中Hg的數據滿足對數正態(tài)分布，其余均滿足正態(tài)分布，這與文獻［33］統(tǒng)計描述具有相符的特征.變異系數和標準差反映取樣樣本的變異程度，根據土壤參數的變異系數將土壤參數分成強變異，中變異和弱變異3類，強變異參數的變異系數大于100%，中變異參數的變異系數在10% ～100%，而弱變異參數的變異系數小于10%.

表5 土壤采樣各項重金屬數據的基本統(tǒng)計特征

從表5中可以看到測試土壤樣品中重金屬除Hg以外各項重金屬特性的變異系數在17.7% ～38.1%，變異程度屬于中變異，依次為 Pb，Cd，Cu，Cr，Zn，As.Hg變異系數存在重變異程度的統(tǒng)計特征.

采用文中綜合評價決策方法對濱城區(qū)按照農用土地分等定級標準制定的47個土地等級圖斑采樣樣本進行綜合評價，結果趨勢見圖2.

圖2 分等圖斑和重金屬評價等級趨勢對比

濱城區(qū)47個土地分等圖斑按照農用地自然分等有11，12，13共3個級別，級別越高說明土地自然生產條件越好，產量和土壤肥力較好.從趨勢圖中可以看出隨著土地分等質量的提高，2級污染區(qū)域圖斑數量呈現(xiàn)下降趨勢，1級未污染區(qū)域數量呈現(xiàn)增加趨勢，表現(xiàn)出土地分等質量與土壤重金屬未污染的正比效應.綜合評價結果1級未污染等級圖斑地塊有33個，2級輕污染等級地塊14個，農田土地自然分等與重金屬綜合評價結果見圖3.

圖3 土地分等單元和重金屬評價等級對比圖

重金屬2級污染等級隨著土地分等級別的升高，呈現(xiàn)下降趨勢，意味著土地質量越高，土地重金屬未超標程度越好.這說明土地分等指標因素以及產量比和重金屬水平具有一定聯(lián)系，受到一定程度重金屬污染的土地占總數的29.8%，面積比例為32.1%.11級分等土地圖斑為8個，其中2級綜合評價等級圖斑有5個，占此等級總數的62.5%;12級分等土地圖斑為25個，其中2級綜合評價等級圖斑共有9個，占總數的36%;13級分等土地圖斑共有14個，均為1級綜合評價等級.

從圖3中可以看出土地分等圖斑單元等級較低的單元存在污染現(xiàn)象較多，這與土地分等質量依據產量、土壤肥力和日照等有聯(lián)系.土壤重金屬的含量高低能影響作物產量［22］，同時和土壤水分含量以及土壤pH值，陽離子交換量［20］等土壤特性變化有著關聯(lián).因此農用地自然分等與土壤重金屬污染級別有著一定的聯(lián)系.研究區(qū)域地塊基本符合上述情況.在此區(qū)域的2級污染等級區(qū)域地塊附近存在一定數量的化工廠和農藥廠，通過粉塵和污水排放造成此區(qū)域的主要污染源.在東中部區(qū)域面積較大等級為11的分等區(qū)域圖斑由于存在一個較大型的水庫湖泊，水分蒸騰和地下滲流沖刷影響小區(qū)域氣候，從而此區(qū)域地塊重金屬綜合評價等級能夠達到1級水平.值得注意的是，在河流緩沖區(qū)域地帶，農用地的重金屬綜合評價等級也屬于較好水平.

3 結論

1)采用模糊綜合評價加權模型，提出重金屬地質生態(tài)毒性與健康生物毒性相結合的權重因子指標，并對評價標準加以修正，針對山東濱州地區(qū)棕壤土質進行農用地重金屬綜合評價.同時利用文獻對照數據對模型方法的有效性進行了驗證，具有較好的分辨度和靈敏性，適用于農業(yè)重金屬土地評價.

2)結合農用地自然土地分類圖斑與重金屬綜合評價等級進行了對比，分析得出土地自然分類等級與重金屬污染程度在排除周邊特殊人為環(huán)境改變的情況下，具有一定的正比效應.

3)在具有一定周邊工業(yè)的環(huán)境中，農業(yè)用地會遭到一定程度的污染，并具有連片擴散效應，同時水庫等小區(qū)域氣候也會對農田環(huán)境造成影響.研究區(qū)域地勢西高東低，并有一定的河流沖刷作用，對于河流地下徑流和滲透作用帶給區(qū)域農田的重金屬變化情況仍需進一步的研究.

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