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        高硫砷金礦焙砂的硫酸熟化法預處理

        2014-12-15 03:19:24楊永斌曾冠武劉曉亮
        中國有色金屬學報 2014年9期
        關鍵詞:氰化水浸精礦

        楊永斌,曾冠武,李 騫,劉曉亮,姜 濤,劉 波

        (中南大學 資源加工與生物工程學院,長沙 410083)

        高硫砷金礦是一種常見的難處理金礦,受毒砂、黃鐵礦等硫砷礦物的影響,其中的金難以直接浸出,常需進行預處理以抑制或消除硫砷物相對浸金過程的阻礙和干擾,使金易于浸出[1-4]。氧化焙燒法以其處理量大、工藝成熟、適應性強等優(yōu)點,是目前此類礦石預處理的主流方法,針對其污染問題的新型氧化焙燒工藝研究也十分熱門[3-7]。然而,使用氧化焙燒法時,常因工藝條件控制不當而存在過燒和局部高溫等現(xiàn)象,導致鐵氧化物對金的二次包裹,使其焙砂的金浸出率依然偏低[7-8]。湖南某含鐵高硫砷金礦硫含量為23.89%(質(zhì)量分數(shù)),砷含量為8.73%(質(zhì)量分數(shù)),屬于典型的高硫砷難處理金礦。經(jīng)兩段氧化焙燒預處理后,對所得焙砂在pH值為2.0時酸洗后進行氰化浸金,現(xiàn)場金浸出率僅為76.81%,氰化渣殘留金高達19.54 g/t,提金效果亟待改善。經(jīng)分析,焙砂中部分金被包裹于含鐵物相尤其是鐵氧化物中。

        欲改善此類金礦的提金效果,預處理工藝的關鍵環(huán)節(jié)在于防止包裹結(jié)構(gòu)形成,從源頭上解決問題,但這受到生產(chǎn)技術水平的制約,因此,破壞焙砂的鐵包裹結(jié)構(gòu)是較為直接的途徑。已有研究表明,采用稀酸直接酸溶除鐵時鐵脫除率低,酸耗高,金浸出率提高不明顯[8-9];還原焙燒[10-11]、加壓酸溶[12-13]等方法雖可改善鐵的脫除效果,但存在反應條件苛刻或金浸出率仍然偏低等缺點。與之相比,硫酸熟化法除鐵具有工藝簡單、鐵脫除率高等優(yōu)點,其除鐵浸出液中含大量硫酸鐵,可用于制備聚硫酸鐵凈水劑,資源綜合利用效果好。該法在硫鐵礦燒渣的綜合利用中研究頗多,但很少涉及金精礦焙砂的后續(xù)提金[14-15]。因此,本文作者采用硫酸熟化-水浸法對金精礦焙砂進行除鐵后再浸金,研究熟化過程中鐵氧化物轉(zhuǎn)化的機理,探討焙砂的殘余鐵含量對其氰化浸金的影響,可為鐵氧化物包裹類金礦的強化提金提供指導。

        1 實驗

        1.1 實驗原料

        焙砂的化學成分見表1。金精礦經(jīng)兩段氧化焙燒預處理后,所得焙砂鐵的含量(質(zhì)量分數(shù))為31.25%,二氧化硅含量為37.96%,硫砷含量由原來的23.89%和8.73%分別減少到1.03%和0.55%,硫砷物相基本被破壞脫除。

        焙砂中金和鐵的物相分布分別見表2和表3,圖1所示為焙砂的XRD物相分析。由表2知,焙砂中超過87%的金為單體金和連生金,但依然有約12%的金為包裹金,且包裹金主要存在于氧化鐵和硫化鐵等含鐵物相中。圖1和表3表明,焙砂的主要物相為二氧化硅(SiO2)和赤褐鐵礦(Fe2O3),以赤褐鐵礦形式存在的鐵占焙砂中總鐵含量的91.30%。

        表1 焙砂的化學成分Table1 Chemical components of calcine (mass fraction, %)

        表2 焙砂中金物相分析結(jié)果Table2 Phase analysis results of gold in calcine

        表3 焙砂中鐵物相分析Table3 Phase analysis results of iron in calcine

        圖1 焙砂的XRD譜Fig.1 XRD pattern of calcine

        1.2 實驗方法

        將焙砂用濕式球磨機細磨至粒度小于45 μm 占80%以上,過濾干燥并取樣,置于陶瓷坩堝中,定量加入一定濃度的硫酸,將坩堝置于恒溫馬弗爐中熟化一定時間;待熟化反應完畢,加水搗碎,水浸一定時間,過濾洗滌后進行氰化浸金,實驗流程如圖2所示。

        圖2 焙砂氰化浸金實驗流程示意圖Fig.2 Schematic diagram of flow chart of cyanide leaching of gold for calcine

        2 結(jié)果與討論

        2.1 硫酸熟化-水浸反應原理

        熟化過程中,礦漿迅速固化,在適宜條件下最終形成疏松多孔的淺紅色固體,對其水浸前后分別進行XRD分析,結(jié)果如圖3所示。焙砂經(jīng)熟化后而未水浸時,其主要晶相為二氧化硅及水合硫酸鐵鹽板鐵礬HFe(SO4)2·4H2O,初始的鐵氧化物基本參與反應;經(jīng)水浸之后,板鐵礬的衍射峰消失,其主要成分為二氧化硅,焙砂的顏色由紅棕色變?yōu)榛壹t色。

        圖3 焙砂熟化后的XRD譜Fig.3 XRD patterns of calcine after curing: (a) Calcine cured and unleached; (b) Calcine cured and leached

        采用常規(guī)酸溶法處理焙砂時,鐵氧化物及其他金屬氧化物與硫酸結(jié)合,主要的反應有:

        式(1)為主要反應,其本質(zhì)是Fe2O3與H+的反應,常溫時其ΔGΘ為23.18 kJ/mol,反應的ΔG隨pH值的變化如圖4所示。由圖4可知,赤鐵礦的溶解狀況與pH值密切相關,標準狀態(tài)下,當c(Fe3+)>1 mol/L時,需 pH<-0.68赤鐵礦才能繼續(xù)溶解。由 DARRELL等[16]根據(jù)Pitzer方程得到的硫酸濃度與pH值的對應關系(見圖5,其中曲線a為校正值,曲線b為非校正值),由圖5可知,此時硫酸濃度約為3 mol/L,酸的消耗量極大;溫度升高,ΔG隨之升高,則同等條件下反應需要更低的pH值。故常規(guī)酸溶法難以徹底脫除焙砂中的鐵。

        而采用硫酸熟化法時,高濃度硫酸可使體系 pH值維持在較低水平,適當提高溫度可促進擴散和硫酸的電離,這均有利于反應(1)發(fā)生。而且,在pH值足夠低時,一定濃度的Fe2(SO4)3可與硫酸反應形成板鐵礬HFe(SO4)2·4H2O等晶體[15,17-18](見圖3),其反應為

        反應(1)的產(chǎn)物 Fe3+達到一定濃度時即與硫酸反應生成酸式鹽并結(jié)晶,降低了液相中的產(chǎn)物濃度,使反應(1)得以繼續(xù),鐵氧化物的溶解脫除更加徹底。

        圖4 酸溶赤鐵礦時ΔG與pH的關系Fig.4 Relationship between ΔG and pH in acidic dissolution of hematite

        圖5 pH與硫酸濃度的關系(25℃, 1.013×105 Pa)[16]Fig.5 Relationship between pH and concentration of sulfuric acid (at 25℃ and 1.013×105 Pa)[16] (a—Values computed PHRQPITZ (25) using Maclnnes convention for scaling Pitzar single-ion activity coefficients; b—Values computed by PHRQPITZ (25) using unscaled Pitzer single-ion activity coefficients)

        水浸過程中,F(xiàn)e3+進入溶液,只需較低的殘酸濃度即可有效抑制其水解(標準狀態(tài)下平衡時,若c(Fe3+)為1 mol/L,pH值約為0.6)。

        2.2 金浸出率與焙砂鐵含量的關系

        焙砂經(jīng)熟化-水浸處理后,在液固比2.5:1、pH值11(采用氫氧化鈉調(diào)節(jié))、NaCN含量 0.2%、持續(xù)攪拌(攪拌速度600 r/min)的條件下氰化浸出48 h,并與常規(guī)酸洗(pH值 2.0)后焙砂的浸金效果對比,以探討鐵含量對焙砂浸金的影響,實驗結(jié)果如圖6所示。

        圖6 焙砂中鐵含量對浸金效果的影響Fig.6 Effect of iron content on gold leaching rate

        由圖6可知,金浸出率隨著焙砂鐵含量的降低而升高,其升高幅度在鐵含量低于15%時逐漸減緩,此時金浸出率大于95%,繼續(xù)脫除鐵至7.5%以下,金浸出率大于97%。焙砂經(jīng)pH值為2.0的稀酸處理后浸金,金浸出率僅為82.58%,浸金渣殘留金高達14.68 g/t;而當焙砂經(jīng)熟化處理使鐵含量降至 1.10%時,金浸出率達到了98.32%,殘留金降至2.83 g/t。可見,焙砂中鐵含量對金浸出率有重要影響,脫除焙砂中的鐵可提高金的浸出率,鐵脫除效果越好,越有利于浸金。

        常規(guī)條件下,鐵對氰化浸金的影響主要來自含硫砷礦物和活性鐵離子[19]。而實驗焙砂中硫砷含量很低,鐵主要以氧化鐵形式存在,對氰化過程的化學干擾很小,含鐵物相對金的包裹是阻礙金浸出的主要原因。經(jīng)氧化焙燒預處理的焙砂中,硫砷鐵礦轉(zhuǎn)化為鐵氧化物,新的晶相仍以鐵為骨架,使部分包裹結(jié)構(gòu)難以被破壞;且焙燒過程中易出現(xiàn)的局部高溫和過燒現(xiàn)象使部分金再次被包裹[7]。硫酸熟化-水浸法使焙砂中鐵等金屬元素最終以硫酸鹽形式溶解進入液相,破壞了金的包裹體,使金暴露,從而大幅提高了金浸出率。鐵脫除越徹底,則對包裹的破壞越完全,綜合金浸出率越高。

        2.3 熟化條件對鐵脫除效果的影響

        定義硫酸過剩系數(shù)為熟化過程中實際加入的硫酸用量與全鐵完全轉(zhuǎn)化成硫酸鐵所消耗的硫酸量之比。從上文可知,熟化脫鐵的效果直接影響金的浸出率,因此,實驗從硫酸含量、硫酸過剩系數(shù)、熟化溫度和熟化時間等因素來研究熟化條件與鐵脫除效果的關系。

        若無明確指出,硫酸熟化實驗則均采用如下基準條件:硫酸含量 75%,硫酸過剩系數(shù) 1.4,熟化溫度250℃、熟化時間2 h。水浸作業(yè)均在液固比4:1、攪拌速度400 r/min和浸出時間2 h的條件下進行。

        2.3.1 硫酸含量的影響

        硫酸含量對鐵脫除效果的影響見表4。由表4可知,隨著硫酸含量升高,鐵脫除率先增加后減小,在硫的含量為75%附近達到極大值86.74%;繼續(xù)增加硫酸含量,鐵脫除率反而降低,在硫酸含量為90%時,鐵脫除率急劇降低至60.08%。

        硫酸含量增加時,pH值降低,赤鐵礦溶解狀況改善,且 H2SO4分子的活度提高,這均能促進反應(1)及反應(5)~(7)的進行,從而提高鐵脫除率。但當硫酸含量過高時,硫酸的電離受到抑制,同時體系水分偏低,阻礙反應(5)或反應(7)的發(fā)生,F(xiàn)e3+難以繼續(xù)轉(zhuǎn)化為板鐵礬;且隨著反應的進行,H2O參與反應持續(xù)消耗,體系水分減少,硫酸含量和礦漿濃度不斷增大,黏度增加,固化現(xiàn)象加劇,使硫酸在焙砂中的擴散受阻,部分未反應的焙砂難以接觸硫酸,使鐵脫除率反而降低。因此,選用75%的硫酸較為適宜。

        表4 硫酸含量對鐵脫除率的影響Table4 Effect of sulfuric acid content on iron removal rate

        2.3.2 硫酸過剩系數(shù)的影響

        硫酸過剩系數(shù)與鐵脫除效果的關系見表5。由表5可知,鐵脫除率隨著硫酸過剩系數(shù)的增大而增加,當過剩系數(shù)達到1.3~1.4后,其增加幅度趨于平緩,這與礦樣中鐵完全反應形成板鐵礬的過剩系數(shù) 1.33接近,此時,鐵脫除率高于85%,焙砂殘余鐵量低于7.5%。硫酸用量的增加可使熟化反應更充分,并降低水浸體系的pH值,抑制Fe3+的水解,因此,提高硫酸過剩系數(shù)可增加鐵脫除率。而隨著熟化反應的進行,外層晶相產(chǎn)物阻礙了擴散的進行,使得內(nèi)部鐵礦物的反應受阻,即使再增加硫酸用量,鐵脫除率的提高幅度也有限。實驗選用的硫酸過剩系數(shù)為1.4。

        表5 硫酸過剩系數(shù)對鐵脫除率的影響Table5 Effect of excess coefficient of sulfuric acid on iron removal rate

        2.3.3 熟化溫度和時間的影響

        熟化溫度對鐵脫除率的影響如表6所示。由表6可知,適當提高熟化溫度亦可提高鐵脫除率。熟化溫度為100℃時鐵脫除率達80.53%,在250℃時,鐵脫除率達最大值86.74%,焙砂殘余鐵量為7.19%,溫度超過300℃則不利于鐵的脫除。

        表6 熟化溫度對鐵脫除率的影響Table6 Effect of curing temperature on iron removal rate

        溫度升高,可加劇分子運動,強化硫酸的電離,降低pH值,還可促進體系的物質(zhì)擴散,加速反應動力學過程,使反應更徹底。另一方面,升高溫度反應(1)的吉布斯自由能升高(見圖4),反應(1)正向發(fā)生的趨勢減小。同時,溫度過高時會使大量硫酸在熟化過程中揮發(fā)而降低除鐵率:硫酸的沸點隨硫酸含量的增加而升高,75%的硫酸的沸點約為182℃,雖然反應過程中隨著水分的消耗,硫酸含量逐漸提高,但98%硫酸的沸點也僅為338℃。溫度高于480℃時,硫酸鐵分解形成氧化鐵而難以浸出。故溫度過高不利于鐵的脫除。

        熟化時間對鐵脫除率的影響如表7所列,250℃時,熟化30 min鐵脫除率即可達到84.41%;熟化1 h后,鐵脫除率提高至86.59%,繼續(xù)延遲時間鐵脫除效果改善不明顯,對除鐵后的焙砂進行浸金,金浸出率可達97.51%。

        表7 熟化時間對鐵脫除率的影響Table7 Effect of curing time on iron removal rate

        綜合上述,適宜熟化條件為硫酸含量75%、硫酸過剩系數(shù)1.4、熟化溫度250℃、熟化時間1 h,此時鐵的脫除率為86.59%,焙砂殘余鐵含量為7.23%,金浸出率達97.51%。

        3 結(jié)論

        1) 高硫砷金礦氧化焙砂中,含鐵礦物的包裹使金浸出率偏低,浸渣殘留金含量高,資源利用率差。

        2) 與常規(guī)酸溶相比,硫酸熟化-水浸法可使鐵氧化物與硫酸反應產(chǎn)生板鐵礬等晶體而獲得更高的鐵脫除率,鐵以可溶性硫酸鹽的形式進入液相而被分離,從而破壞其對金的包裹,大幅提高金浸出率。

        3) 當硫酸含量為75%、硫酸過剩系數(shù)為1.4、熟化溫度為250℃、熟化時間為1 h時,試驗焙砂殘余鐵含量可降至7.23%,此時金浸出率可達97.51%。但浸金渣中殘留金仍然很高,有待進一步提取。

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