隗 蓮，沈明啟，劉春雨

(哈爾濱工程大學(xué)核科學(xué)與技術(shù)學(xué)院，哈爾濱150001)

大部分放射性核素在衰變過程中都可能伴隨有γ射線的產(chǎn)生，每種核素放射出的伽馬射線具有特征能量，并且γ射線的穿透能力相當(dāng)高，為保護(hù)環(huán)境和人類的安全對于γ射線的探測和分析顯得尤為重要.γ能譜成分的復(fù)雜多樣性，導(dǎo)致不同核素譜成分之間往往存在著嚴(yán)重的重疊和干擾，造成了以全能峰峰面積作為定量分析依據(jù)的能譜解譜技術(shù)的諸多困難.

γ能譜分析技術(shù)具有快速、可靠和非破壞性的優(yōu)點(diǎn)，是研究待測樣品中各種具有γ射線的放射性核素的強(qiáng)度等性質(zhì)的一種直觀的儀器分析技術(shù)［1］.在環(huán)境監(jiān)測和保護(hù)中，用γ能譜分析技術(shù)測量關(guān)心的放射性核素的γ射線的能量和強(qiáng)度，既能夠確定樣品的污染情況，又能夠確定污染物的成分和含量等情況，因此，測量環(huán)境樣品的放射性含量較高的核素40K、226Ra、232Th和238U是非常有意義的［2］.

1 實(shí)驗(yàn)的理論基礎(chǔ)

1.1 γ射線與物質(zhì)的相互作用

γ射線是一種電磁輻射，是由原子核衰變過程中放射得到的，它的波長比紫外線的波長還要短，當(dāng)γ射線與物質(zhì)碰撞作用時(shí)，在每一次碰撞中能夠損失大部分或全部能量，而那些沒有與物質(zhì)碰撞的γ射線，運(yùn)動(dòng)方向與原來的入射方向相同［1］.γ射線在穿過介質(zhì)時(shí)，會(huì)與原子核中的核子、電子、帶電粒子周圍的電場和核子周圍的介子場發(fā)生相互作用［3］，當(dāng)能量范圍是0.01～10 MeV 時(shí)，起主要作用的是三種效應(yīng):光電效應(yīng)、康普頓效應(yīng)和電子對效應(yīng)，其他的散射作用可以不考慮.

1.2 γ能譜的特點(diǎn)

在使用能譜儀測量光子的能譜時(shí)［1］，進(jìn)入其靈敏體積并與之發(fā)生相互作用的光子才會(huì)被記錄在測量譜中，使測量譜變得很復(fù)雜，包含了入射光子發(fā)生各種效應(yīng)的信息，表現(xiàn)在能譜中就是:全能峰、康普頓散射坪、反散射峰、逃逸峰、特征X射線等［2］，如圖1 所示.

圖1 γ射線能譜示意圖

全能峰是入射γ光子在靈敏體積內(nèi)作用后能量完全被能譜儀所吸收，被真實(shí)的記錄在測量譜的相應(yīng)能道中形成的峰.康普頓坪是入射γ光子與靈敏體積作用產(chǎn)生康普頓散射現(xiàn)象，被散射過的光子離開了靈敏體積，入射光子會(huì)被錯(cuò)誤的記錄在測量譜中更低的能道中，在測量譜中形成的譜形.單(雙)逃逸峰是入射γ光子與靈敏體積作用產(chǎn)生電子對效應(yīng)，生成的一對電子可能會(huì)離開靈敏體積，不能被記錄，逃離一個(gè)電子就形成單逃逸峰，都逃離就形成雙逃逸峰.

2 γ能譜的實(shí)驗(yàn)測量

選用的γ光子能譜測量儀器是BH1936型低本底多道γ能譜儀，能對低水平環(huán)境樣品的γ能譜測量.用進(jìn)口低本底NaI(Tl)晶體作為探頭，它的能量分辨率小于等于7.5%(對137Cs點(diǎn)源，661.661 keV)，系統(tǒng)能量線性誤差在1%左右(能量50～2.0 MeV)，可分析多種核素.被測量樣品中產(chǎn)生的放射性γ射線進(jìn)入探頭產(chǎn)生電脈沖信號，該信號的幅度與伽馬射線的能量成正比，信號經(jīng)放大器放大成形和ADC變換后送入計(jì)算機(jī)處理得到樣品的多道γ能譜.此測量方法屬相對測量，因此實(shí)際測量條件應(yīng)與儀器刻度的條件一致，樣品盒的尺寸應(yīng)與標(biāo)準(zhǔn)源的一樣，測量的幾何條件也要一致，否則將帶來很大的系統(tǒng)偏差.

該儀器的主要硬件有鉛室，探測器探頭，計(jì)算機(jī)，一體化數(shù)字化多道分析器等部件組成，組裝成形后的儀器硬件示意圖如圖2所示.

圖2 儀器硬件連接示意圖

2.1 能量刻度

要對樣品活度測量，首先要對伽馬譜儀系統(tǒng)進(jìn)行能量刻度［4］，就是用已知能量的放射源得到能量與道址(峰位)的關(guān)系曲線，這條曲線代表譜曲線中的峰所對應(yīng)的峰位道址與射線實(shí)際能量之間的關(guān)系.連接好能譜測量系統(tǒng)，加上探測器高壓，調(diào)節(jié)上升時(shí)間，放大倍數(shù)等參數(shù)，確定了能譜測量系統(tǒng)工作時(shí)的各項(xiàng)參數(shù)之后，開始能量刻度.

調(diào)節(jié)NaI(T1)閃爍探頭工作電壓，使用60Co和137Cs混合點(diǎn)源作為刻度源，對其進(jìn)行測量，得到的伽馬能譜如圖3所示.

圖3 137Cs全能峰662 keV

根據(jù)測得的譜進(jìn)行能量刻度，能量為662 keV137Cs對應(yīng)的道址是150，能量為1 173.2 keV和1 332.5 keV的60Co對應(yīng)的道址是282和322，可得能量刻度曲線，如圖4.

圖4 能量刻度曲線

從圖4中得出道址與能量的一一對應(yīng)關(guān)系，在測量標(biāo)準(zhǔn)源(40K、226Ra、232Th和238U)和待測樣品的能譜之后，根據(jù)能量和道址之間對應(yīng)關(guān)系，計(jì)算出全能峰對應(yīng)的能量，知道所對應(yīng)的核素種類.

2.2 探測效率測量

在確定了樣品中放射性核素的種類之后，為了測量這些核素的質(zhì)量分?jǐn)?shù)和核素的放射性活度等特性，需要預(yù)先測定NaI(T1)探測器對于這些核素放射的γ射線的探測效率［1］.影響探測效率的因素很多，有待測樣品放射源幾何尺寸、形狀的不同和與探測器間遠(yuǎn)近等［4］，并且探測器對不同能量的光子探測效率不同，因而必須分別測量幾種核素的標(biāo)準(zhǔn)土壤源，對其探測效率進(jìn)行分別計(jì)算.

采用全能峰探測效率法，通過計(jì)算全能峰里的計(jì)數(shù)率與放射源的發(fā)射率的比得出，計(jì)算可以采用式(1):

其中:ε為全能峰的探測效率，S為全能峰下凈面積，A為放射源活度(單位:Bq)，t為測量時(shí)間(單位:s)，f為分支比.為得到峰凈計(jì)數(shù)S，需要去除環(huán)境本底的影響，故測量了無源狀態(tài)下測量室內(nèi)(封閉)的本底.由于實(shí)驗(yàn)中測量的標(biāo)準(zhǔn)源的能量峰很多，相互之間有影響(如康普頓散射、符合相加等效應(yīng))，因此在求峰凈計(jì)數(shù)時(shí)，除環(huán)境本底外，還需要將其他能量峰的影響也扣除出去，這可通過“梯形去除法”來近似求得凈計(jì)數(shù).

由于40K、226Ra、232Th 和238U 半衰期很長［5］，母體與子體可認(rèn)為已達(dá)到放射性平衡，即子體的放射性活度濃度與母體的放射性活度是相等的，因此在有多峰的源的探測效率計(jì)算中，選用分支比較大的峰作為數(shù)據(jù)計(jì)算.對于標(biāo)準(zhǔn)體源(圓柱形)的說明見表1.

表1 標(biāo)準(zhǔn)源的說明

通過實(shí)驗(yàn)測得的標(biāo)準(zhǔn)土壤源的能譜，如圖5～8所示，標(biāo)出的峰都是分支比較大的峰，用這些峰方便數(shù)據(jù)的處理計(jì)算.

圖5 40 K標(biāo)準(zhǔn)土壤源能譜

圖6 226Ra標(biāo)準(zhǔn)土壤源能譜

圖7 232Th標(biāo)準(zhǔn)土壤源能譜

圖8 238 U標(biāo)準(zhǔn)土壤源能譜

由圖5～8中所得的全能峰凈面積和測量時(shí)間，帶入式(1)中，并且由標(biāo)準(zhǔn)源說明書，可知40K的活度是4 100 Bq/kg、226Ra的活度是690 Bq/kg、232Th的活度是290 Bq/kg和238U的活度是660 Bq/kg，求得NaI(Tl)晶體探測器對四種核素的探測效率，結(jié)果如表2所示.

表2 實(shí)驗(yàn)測得探測效率

3 環(huán)境樣品能譜分析結(jié)果

土壤與建筑材料的采集和分析，是測定沉積到地面上的氣載或者水載長壽命放射性污染累積量的有效方法.因此，為了測量環(huán)境中的γ放射性活度，土壤樣品的采集地點(diǎn)必須具備典型性.

實(shí)驗(yàn)中，采集到了5種土壤，每一種制作了兩份土壤樣品進(jìn)行測量，它們分別為:室內(nèi)土壤(室內(nèi)盆栽中的土壤)，室外土壤(學(xué)校綠化帶中土壤)，沙土(河邊土壤)，黑土和水泥.

3.1 樣品γ能譜的測量與分析

在實(shí)驗(yàn)測量出土壤γ能譜之后，需計(jì)算各種放射性核素的比活度.用之前得到的探測器對每一種核素的探測效率，通過公式(1)可以反推放射源活度A的表達(dá)式為:

實(shí)驗(yàn)中，238U由于其半衰期長，含量低，而測量時(shí)間有限，全能峰難以被觀察到，因此可由226Ra的比活度簡單推導(dǎo)出238U的質(zhì)量分?jǐn)?shù).由238U衰變鏈中的各項(xiàng)子體及其分支比，可以粗略估算出238U的比活度.經(jīng)過計(jì)算，可知238U的比活度理論上應(yīng)為為226Ra的 112.36%.

室內(nèi)土壤(風(fēng)沙土)取自寢室內(nèi)盆栽中的土壤，但是其中植被已經(jīng)死亡.實(shí)驗(yàn)準(zhǔn)備了兩份樣品，兩份凈重分別為157 g與143 g.此處暫記為室內(nèi)土壤1與室內(nèi)土壤2，測量時(shí)間分別為72 h和48 h.

室外土壤(風(fēng)沙土)取自學(xué)校綠化帶中，取樣時(shí)間為初春，此時(shí)植物還沒有復(fù)蘇.兩份土壤樣品的質(zhì)量分別為201 g與230 g，此處暫記為室外土壤1和室外土壤2，測量時(shí)間分別為72 h和48 h.

黑土廣泛分布于我國東北地區(qū)，測定黑土的γ放射性對于評價(jià)環(huán)境中的γ放射性劑量有著相當(dāng)重要的意義.兩份黑土樣品質(zhì)量分別為256 g與230 g，暫記為黑土1與黑土2，測量時(shí)間為72 h和48 h.

水泥是常用的建筑材料，因而檢測水泥的γ放射性可以有效地對室內(nèi)及環(huán)境中的放射性進(jìn)行檢測與評估.兩份水泥樣品質(zhì)量分別為130 g與106 g，暫記為水泥1與水泥2，測量時(shí)間均為48 h.

大理石沙土相對于水泥來說放射性較小，對于該區(qū)域的人的健康影響較低.但是，大理石也是某些建筑的主要材料，因此測定該種沙土的放射性有著相當(dāng)?shù)闹匾?兩份大理石沙土樣品質(zhì)量分別為240 g與230 g，暫記為大理石沙土1與大理石沙土2.測量時(shí)間為48 h.

以上5種土壤的γ能譜大同小異，變化趨勢基本相同，在此僅列出圖9作為參照.

圖9 室內(nèi)土壤(風(fēng)沙土)γ能譜

由所得的能譜，選取明顯的全能峰進(jìn)行刻度，由能量與道址之間的關(guān)系，易得土壤中放射性核素主要有40K、226Ra、232Th、238U 等四種核素.

由公式(2)可知，凈面積與計(jì)數(shù)率是求得核素的含量的必要條件.凈面積是指全能峰扣除本底以后的凈計(jì)數(shù).扣除本底的方法主要有兩種，本文中采用相關(guān)程序自動(dòng)扣除本底的方法.表3是十份樣品的測量得出的凈面積與計(jì)數(shù)率的數(shù)值.

表3 十份樣品的凈面積與計(jì)數(shù)率

將表3中的數(shù)據(jù)帶入式(2)中，可以得出這十份土壤樣品中的每一種核素的放射性活度.根據(jù)公式(3)，可以計(jì)算出相應(yīng)的比活度:

其中:C(單位為Bq·kg－1)為活度，A(單位為Bq)為源活度，m(單位為kg)為源的凈質(zhì)量.

3.2 樣品中γ放射性綜合分析

由表3中的數(shù)據(jù)帶入式(2)與(3)中，可以算出我校常見土壤與建筑材料中放射性核素的活度.因?yàn)樵跇悠凡杉瘯r(shí)，很難保證樣品的密度相同，土壤密度變化會(huì)引起探測效率的變化，故而在平均值處引入不確定度.表4為十份樣品中放射性核素比活度計(jì)算結(jié)果.

表4 樣品放射性核素比活度總覽

由表4可知，在常見土壤與建筑材料中，40K質(zhì)量分?jǐn)?shù)室外土壤最高(767.7Bg/kg);226Ra質(zhì)量分?jǐn)?shù)以水泥最高(44.8 Bq/kg);232Th質(zhì)量分?jǐn)?shù)以黑土最高(48.1 Bq/kg);238U質(zhì)量分?jǐn)?shù)以水泥最高(50.3 Bq/kg);四種核素的質(zhì)量分?jǐn)?shù)均以大理石沙土最低(質(zhì)量分?jǐn)?shù)分別為 73.6 Bq/kg，16.9 Bq/kg，6.5 Bq/kg，19.0 Bq/kg).

經(jīng)過實(shí)驗(yàn)可以發(fā)現(xiàn):

1)建筑材料的γ放射性比天然土壤的放射性低很多，這是由于天然土壤中植被死亡腐爛分解、易于吸收空氣中放射性污染、40K在移動(dòng)過程中容易流失等原因造成的;

2)天然土壤中，室內(nèi)與室外土壤，作為風(fēng)沙土，其40K質(zhì)量分?jǐn)?shù)明顯高于黑土，而其余三種核素質(zhì)量分?jǐn)?shù)略低于黑土，這是由于在采集時(shí)風(fēng)沙土中植被均已死亡，故其中40K質(zhì)量分?jǐn)?shù)較高;

3)建筑土壤中，水泥的各種放射性核素質(zhì)量分?jǐn)?shù)明顯高于大理石沙土，其質(zhì)量分?jǐn)?shù)是大理石沙土中各種核素質(zhì)量分?jǐn)?shù)的2.5～3倍.

4 結(jié)語

為了與我國天然放射性情況相比較，調(diào)研了全國土壤放射性水平調(diào)查［6］與我國建材天然放射性核素質(zhì)量分?jǐn)?shù)［7］，我國土壤與建筑材料中放射性核素質(zhì)量分?jǐn)?shù)的平均值如表5、6所示.

表5 全國土壤放射性核素平均質(zhì)量分?jǐn)?shù)

表6 全國建筑材料放射性核素平均質(zhì)量分?jǐn)?shù)

經(jīng)過調(diào)研，根據(jù)文獻(xiàn)中的參照，可知實(shí)驗(yàn)測量得出的值均在全國平均土壤與建材中放射性核素質(zhì)量分?jǐn)?shù)的波動(dòng)范圍之內(nèi)，由此可知實(shí)驗(yàn)結(jié)果是可信的，并且符合我國平均放射性核素質(zhì)量分?jǐn)?shù)的標(biāo)準(zhǔn).

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