區(qū)宇波，岳玎利，張 濤，周 炎，袁 鸞，謝 敏

廣東省環(huán)境監(jiān)測(cè)中心國(guó)家環(huán)境保護(hù)區(qū)域空氣質(zhì)量監(jiān)測(cè)重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室，廣東 廣州 510308

近30多年來(lái)，隨著經(jīng)濟(jì)社會(huì)的快速發(fā)展，工業(yè)化和城市化水平的不斷提高，珠三角地區(qū)以臭氧(O3)和細(xì)顆粒物(PM2.5)為代表的大氣復(fù)合污染形勢(shì)嚴(yán)峻［1］，成為制約未來(lái)社會(huì)經(jīng)濟(jì)發(fā)展的重大瓶頸。秋冬季節(jié)是珠三角地區(qū)區(qū)域性灰霾天氣發(fā)生最為頻繁的時(shí)段，2012年10月—2013年2月，該地區(qū)出現(xiàn)了2次持續(xù)時(shí)間達(dá)10 d以上的灰霾天氣，給社會(huì)生產(chǎn)和生活帶來(lái)較大的不利影響，引起社會(huì)各界的廣泛關(guān)注。研究表明，大氣污染尤其顆粒物污染是導(dǎo)致城市地區(qū)能見(jiàn)度衰退的主要原因［2-4］;風(fēng)速和相對(duì)濕度對(duì)能見(jiàn)度影響顯著，而相對(duì)濕度很大程度上可以制約風(fēng)速對(duì)能見(jiàn)度的改善作用［5］。研究將對(duì)這2次長(zhǎng)時(shí)間灰霾過(guò)程中能見(jiàn)度，顆粒物(PM10、PM2.5、PM1)質(zhì)量濃度，黑碳?xì)馊苣z(BC)質(zhì)量濃度，氣溶膠光散射系數(shù)與SO2、O3等氣態(tài)污染物濃度及相對(duì)濕度等氣象參數(shù)進(jìn)行系統(tǒng)分析，揭示這2次過(guò)程的污染特性與成因，并對(duì)其差異進(jìn)行比較，為科學(xué)控制大氣污染物濃度，全面提高空氣質(zhì)量，改善人居環(huán)境提供參考。

1 實(shí)驗(yàn)部分

觀測(cè)參數(shù):能見(jiàn)度，PM10、PM2.5、PM1質(zhì)量濃度，BC質(zhì)量濃度，氣溶膠光散射系數(shù)與 SO2、O3等氣態(tài)污染物濃度及相對(duì)濕度、風(fēng)速、風(fēng)向、氣溫、大氣壓力等氣象參數(shù)。能見(jiàn)度的測(cè)量?jī)x器為前向散射能見(jiàn)度測(cè)量?jī)x(6000型，美國(guó));PM10、PM2.5和PM1的觀測(cè)儀器為微量震蕩天平TEOM(1405型，美國(guó));BC采用5012型黑碳監(jiān)測(cè)儀(美國(guó))，切割粒徑與PM2.5一致，為2.5 μm;氣溶膠散射系數(shù)采用開(kāi)放式計(jì)分濁度計(jì)(NGN-2A型，美國(guó));SO2和O3的觀測(cè)儀器分別為43C型 SO2分析儀(美國(guó))和49C型 O3分析儀(美國(guó));相對(duì)濕度等氣象參數(shù)應(yīng)用 WXT520型氣象站(芬蘭)進(jìn)行在線測(cè)量。

觀測(cè)時(shí)段:2012年10月1—31日與2013年1月1—31日。

觀測(cè)站點(diǎn):珠三角區(qū)域大氣復(fù)合污染立體監(jiān)測(cè)網(wǎng)絡(luò)大氣超級(jí)監(jiān)測(cè)站(112.929°E、22.728°N，海拔高度60 m)。該超級(jí)站距離廣州市80 km，距離佛山和江門(mén)市分別為50、30 km，在觀測(cè)期間位于廣佛下風(fēng)向區(qū)域，也是大氣二次反應(yīng)活躍的地區(qū)。

數(shù)據(jù)處理:應(yīng)用數(shù)據(jù)的基本單元為1 h均值數(shù)據(jù)。日均值為自然日的24 h平均結(jié)果，計(jì)算過(guò)程按照《環(huán)境空氣質(zhì)量標(biāo)準(zhǔn)》(GB 3095—2012)及其相應(yīng)技術(shù)規(guī)范進(jìn)行［5-6］。

氣溶膠光吸收系數(shù)根據(jù)5012型黑碳監(jiān)測(cè)儀的原理和參數(shù)，運(yùn)用BC質(zhì)量濃度、膜負(fù)載面積、采樣參數(shù)和轉(zhuǎn)換系數(shù)(16.6m2/g)等共同計(jì)算得到［7］。氣溶膠消光系數(shù)為直接觀測(cè)的氣溶膠散射系數(shù)與反演的氣溶膠光吸收系數(shù)之和。大氣總消光系數(shù)則根據(jù)能見(jiàn)度監(jiān)測(cè)儀的相關(guān)參數(shù)演算獲得。日均能見(jiàn)度為在總消光系數(shù)日均值的基礎(chǔ)上計(jì)算得到。

后向軌跡通過(guò)在 http://ready.arl.noaa.gov/HYSPLIT_traj.php上應(yīng)用 HYSPLIT軌跡模型獲得，后向軌跡為中午12:00到達(dá)超級(jí)站上空500 m處氣團(tuán)回推48 h的結(jié)果。

2 結(jié)果與分析

2.1 長(zhǎng)時(shí)間灰霾過(guò)程識(shí)別

灰霾日定義為日平均能見(jiàn)度小于10 km，且日平均相對(duì)濕度小于等于90%［8］?；姻策^(guò)程為連續(xù)3 d及以上出現(xiàn)灰霾日的天氣?；姻策^(guò)程在秋冬季節(jié)出現(xiàn)頻次較高，為能更深入集中地剖析珠三角秋冬季節(jié)的灰霾污染特性及成因，將大氣超級(jí)站觀測(cè)到的灰霾日持續(xù)時(shí)間達(dá)到或超過(guò)10 d的灰霾過(guò)程定義為長(zhǎng)時(shí)間灰霾過(guò)程。

2012年10月共觀測(cè)到3次灰霾過(guò)程，其中，3—16日出現(xiàn)了持續(xù)14 d的長(zhǎng)時(shí)間灰霾過(guò)程;2013年1月共觀測(cè)到3次灰霾過(guò)程，其中，14—24日出現(xiàn)了持續(xù)11 d的長(zhǎng)時(shí)間灰霾過(guò)程。這2次長(zhǎng)時(shí)間灰霾過(guò)程分別作為珠三角地區(qū)秋季和冬季灰霾過(guò)程的代表進(jìn)行對(duì)比分析，見(jiàn)圖1。

圖1 2012年10月與2013年1月大氣超級(jí)站日均能見(jiàn)度與相對(duì)濕度的時(shí)間序列

由圖1可見(jiàn)，能見(jiàn)度與相對(duì)濕度之間存在較明顯的反相關(guān)關(guān)系，說(shuō)明相對(duì)濕度是導(dǎo)致能見(jiàn)度下降的重要原因之一，甚至可成為主導(dǎo)原因，如10月 30 日，PM2.5日均質(zhì)量濃度為 35 μg/m3，達(dá)到《環(huán)境空氣質(zhì)量標(biāo)準(zhǔn)》(GB 3095—2012)一級(jí)標(biāo)準(zhǔn)要求，氣溶膠消光系數(shù)對(duì)大氣消光系數(shù)的貢獻(xiàn)僅為31%，顯著低于10月的平均貢獻(xiàn)(76%)，但由于當(dāng)天相對(duì)濕度較高(84% ～92%)，日均值為89%(10月最高值)，當(dāng)天日均能見(jiàn)度僅3.6 km。

2.2 長(zhǎng)時(shí)間灰霾過(guò)程特性

2.2.1 秋季過(guò)程特性及演變

2012年10月超級(jí)站在線觀測(cè)的不同粒徑顆粒物、BC與O3質(zhì)量濃度及大氣光學(xué)系數(shù)見(jiàn)圖2。

圖2 2012年10月大氣超級(jí)站灰霾相關(guān)重要參數(shù)時(shí)間序列

由圖2可見(jiàn)，3—16日的長(zhǎng)時(shí)間灰霾過(guò)程總體可以分為上升和下降 2個(gè)階段。1—12日，PM10、PM2.5、PM1及BC的質(zhì)量濃度呈明顯上升趨勢(shì)，至12日達(dá)到最大值，日均質(zhì)量濃度分別為255、178、121、10 μg/m3，平均增長(zhǎng)速率分別為13.5、10.0、6.4、0.5 μg/(m3·d);BC 與顆粒物質(zhì)量濃度變化趨勢(shì)呈高度一致性，一定程度上體現(xiàn)了本地一次排放及累積過(guò)程對(duì)顆粒物的影響;期間O3日最大小時(shí)值較高，意味著光化學(xué)活動(dòng)較為活躍與較有利的顆粒物二次生成條件;長(zhǎng)時(shí)間灰霾過(guò)程中，O3濃度整體較高，意味著較強(qiáng)的大氣氧化性，說(shuō)明二次生成可能也是此次過(guò)程中PM2.5的重要來(lái)源之一。12—17日，顆粒物及BC的濃度逐漸下降。氣象參數(shù)和后向軌跡的數(shù)據(jù)表明，10月17日，超級(jí)站的風(fēng)速較大，達(dá)到4.5 m/s(此前通常為2 m/s以下)，來(lái)自北方陸地上空經(jīng)東南沿海到達(dá)超級(jí)站的氣團(tuán)迅速轉(zhuǎn)為由北方陸地直接到達(dá)，相對(duì)濕度和氣溫均顯著下降，說(shuō)明氣團(tuán)的性質(zhì)發(fā)生了明顯變化，可推斷為氣團(tuán)更替，較強(qiáng)的冷空氣入主珠三角地區(qū)，這可能也是17日珠三角能見(jiàn)度急劇提高的主要原因。

從大氣光學(xué)系數(shù)來(lái)看，由能見(jiàn)度反演得到的總消光系數(shù)、氣溶膠消光系數(shù)與氣溶膠光散射系數(shù)的變化趨勢(shì)基本一致;尤其氣溶膠光散射系數(shù)與消光系數(shù)的變化趨勢(shì)高度一致，這主要是因?yàn)闅馊苣z光散射系數(shù)是氣溶膠消光系數(shù)的主要貢獻(xiàn)者，10月平均占約85%，而氣溶膠吸光系數(shù)的貢獻(xiàn)相對(duì)較小，約為15%;氣溶膠消光系數(shù)對(duì)大氣總消光系數(shù)的貢獻(xiàn)平均約77%。13—16日，顆粒物質(zhì)量濃度明顯下降，而能見(jiàn)度仍處于較低水平，且氣溶膠消光系數(shù)顯著低于大氣總消光系數(shù)，相對(duì)濕度較高是導(dǎo)致該現(xiàn)象的主要原因。

2.2.2 冬季過(guò)程特性及演變

2013年1月超級(jí)站在線觀測(cè)的不同粒徑顆粒物、BC與O3質(zhì)量濃度及大氣光學(xué)系數(shù)見(jiàn)圖3。

圖3 2013年1月大氣超級(jí)站灰霾相關(guān)重要參數(shù)時(shí)間序列

由圖3可見(jiàn)，該月珠三角經(jīng)歷了污染物濃度上升-高位波動(dòng)-下降3個(gè)階段，14—24日為長(zhǎng)時(shí)間灰霾過(guò)程。1 月 6—15 日，PM10、PM2.5、PM1及BC的質(zhì)量濃度總體呈上升趨勢(shì)，日平均增長(zhǎng)速率分別為 13.9、8.4、4.7、0.8 μg/(m3·d)，其中PM10和BC的增長(zhǎng)速率高于秋季長(zhǎng)時(shí)間灰霾過(guò)程的上升階段，而PM2.5和PM1的增長(zhǎng)速率低于秋季長(zhǎng)時(shí)間灰霾過(guò)程的上升階段，意味著冬季上升過(guò)程中一次排放和污染物累積對(duì)顆粒物的影響較秋季過(guò)程更為顯著，而二次生成的貢獻(xiàn)有所削弱。保持顯著上升趨勢(shì)，但絕對(duì)值仍然較低的O3濃度，也表明此過(guò)程中，光化學(xué)活動(dòng)的活躍性較秋季顯著下降，加之相對(duì)濕度較低，大氣環(huán)境對(duì)顆粒物二次生成較為不利。15—21日，主要污染物濃度及大氣消光相關(guān)系數(shù)均處于高值水平，總體趨勢(shì)平穩(wěn);21日，PM2.5、PM1和 BC日均濃度為該月最高，分別為 134、68、11 μg/m3，日均相對(duì)濕度為77%(僅次于22日均值)，能見(jiàn)度為3.0 km(僅低于22日)。21—30日，顆粒物及 BC的質(zhì)量濃度逐漸下降。后向軌跡的數(shù)據(jù)表明，高位波動(dòng)階段，珠三角區(qū)域來(lái)自海洋與來(lái)自陸地的氣團(tuán)僵持現(xiàn)象較明顯，25日起，來(lái)自北方陸地的氣團(tuán)逐漸占據(jù)優(yōu)勢(shì)，氣團(tuán)移動(dòng)速度明顯增加，較利于污染物的擴(kuò)散。

從大氣光學(xué)系數(shù)來(lái)看，總消光系數(shù)、氣溶膠消光系數(shù)與氣溶膠光散射系數(shù)的變化趨勢(shì)基本一致。2013年1月，氣溶膠消光系數(shù)對(duì)大氣總消光系數(shù)的貢獻(xiàn)平均約為77%，與2012年10月一致;2012年10月與2013年1月的月均相對(duì)濕度亦均為66%。氣溶膠光散射系數(shù)對(duì)氣溶膠消光系數(shù)貢獻(xiàn)約82%，氣溶膠吸光系數(shù)的貢獻(xiàn)約18%。21、22及26日，氣溶膠消光系數(shù)遠(yuǎn)低于大氣總消光系數(shù)(低40%以上);這3 d中，日均相對(duì)濕度均大于75%(26日有降水)，較高的相對(duì)濕度也是大氣總消光系數(shù)的重要貢獻(xiàn)者，是導(dǎo)致能見(jiàn)度下降的主要原因。

2.3 秋季和冬季灰霾過(guò)程特性對(duì)比

2.3.1 污染特性參數(shù)對(duì)比

為了更好地對(duì)珠三角秋季和冬季灰霾過(guò)程的特性進(jìn)行對(duì)比，對(duì)長(zhǎng)時(shí)間灰霾過(guò)程時(shí)段的相對(duì)濕度、能見(jiàn)度、不同粒徑顆粒物質(zhì)量濃度、大氣光學(xué)系數(shù)、BC及O3的平均濃度進(jìn)行了統(tǒng)計(jì)分析，具體參數(shù)見(jiàn)表1。

表1 秋季和冬季2次長(zhǎng)時(shí)間灰霾過(guò)程重要參數(shù)對(duì)比

由表1可見(jiàn)，這2次長(zhǎng)時(shí)間灰霾過(guò)程中，平均能見(jiàn)度、相對(duì)濕度、大氣總消光系數(shù)、氣溶膠消光系數(shù)及 PM10、PM2.5的水平相當(dāng)，差異均小于10%。PM2.5在PM10中的比例在秋季和冬季過(guò)程中分別為68%和66%。幾乎完全來(lái)自一次來(lái)源的BC和SO2的濃度在冬季過(guò)程中顯著高于秋季過(guò)程，分別高約20%和18%，BC占 PM2.5的比例在秋季過(guò)程為7%，低于冬季(9%)。相對(duì)于冬季過(guò)程而言，秋季過(guò)程在受一次來(lái)源影響削弱的情況下，PM1的質(zhì)量濃度為73 μg/m3，較冬季高約23%;秋季過(guò)程PM1在PM10中的比例為45%，顯著高于冬季(39%)，這主要是受到秋季活躍的光化學(xué)活動(dòng)等二次反應(yīng)的影響。秋季過(guò)程中較高的O3濃度(約高于冬季92%)，意味著較強(qiáng)的大氣氧化性促進(jìn)了PM2.5的二次生成，成為秋季灰霾過(guò)程的重要成因。

秋季、冬季2次灰霾過(guò)程中，氣溶膠消光系數(shù)對(duì)大氣總消光系數(shù)的貢獻(xiàn)相當(dāng)，約為80%。氣溶膠吸光系數(shù)對(duì)大氣總消光系數(shù)的貢獻(xiàn)在冬季過(guò)程中高于秋季，分別為13%和11%;氣溶膠光散射系數(shù)的貢獻(xiàn)在2次過(guò)程中分別為69%和67%。

冬季過(guò)程中，O3日最大小時(shí)值的平均濃度為145 μg/m3，低于相應(yīng)環(huán)境空氣質(zhì)量標(biāo)準(zhǔn)中O31 h濃度一級(jí)濃度限值(160 μg/m3);而秋季過(guò)程中O3日最大小時(shí)值的平均濃度為278 μg m3，高于相應(yīng)環(huán)境空氣質(zhì)量標(biāo)準(zhǔn)O31 h濃度二級(jí)濃度限值(200 μg/m3)。假設(shè)在冬季氧化性較弱且相對(duì)濕度不高的情況下，二次生成對(duì)PM2.5的貢獻(xiàn)可以忽略，即假設(shè)冬季灰霾過(guò)程中 PM1和 PM2.5全部來(lái)自于與BC相同來(lái)源的一次排放及其累積(假設(shè)PM1、PM2.5與 BC同源)，那么，在秋季過(guò)程中，則有 48 μg/m3PM1來(lái)自一次排放，25 μg/m3PM1來(lái)自二次轉(zhuǎn)化;81 μg/m3PM2.5來(lái)自一次排放，28 μg/m3PM2.5來(lái)自二次轉(zhuǎn)化;二次轉(zhuǎn)化對(duì)PM1和PM2.5的貢獻(xiàn)分別為35%和26%，二次轉(zhuǎn)化生成的顆粒物主要為1 μm以下的可入肺顆粒。根據(jù)黃曉鋒等在深圳的研究結(jié)果，二次生成對(duì)冬季PM2.5的貢獻(xiàn)平均約為30%，若冬季灰霾過(guò)程中，二次生成對(duì)珠三角PM2.5和PM1的貢獻(xiàn)為30%，則可推斷秋季灰霾過(guò)程中，二次生成對(duì) PM2.5和PM1的貢獻(xiàn)分別約為56%和65%，二次生成是導(dǎo)致灰霾的主要原因之一。

2.3.2 氣團(tuán)來(lái)源對(duì)比

2次長(zhǎng)時(shí)間灰霾過(guò)程中代表日(10月15日和1月22日)和過(guò)程結(jié)束日(10月17日和1月25日)超級(jí)站后向軌跡見(jiàn)圖4。

圖4 2012年10月和2013年1月大氣超級(jí)站后向軌跡圖

由圖4可見(jiàn)，雖然灰霾過(guò)程中，氣團(tuán)軌跡的運(yùn)動(dòng)方向明顯不同，但兩者均為短尾軌跡，移動(dòng)速度緩慢，且存在移動(dòng)方向明顯轉(zhuǎn)變的情況，說(shuō)明在珠三角區(qū)域存在2個(gè)不同方向的氣團(tuán)相互頂托，兩者強(qiáng)度相當(dāng)，僵持滯留，不利于大氣污染物擴(kuò)散，從客觀條件上推動(dòng)了區(qū)域灰霾過(guò)程的發(fā)生與發(fā)展。直至來(lái)自北方的冷空氣氣團(tuán)取得優(yōu)勢(shì)，占據(jù)珠三角地區(qū)，且移動(dòng)速度明顯提高，大氣擴(kuò)散條件改善，污染物濃度逐漸下降，灰霾過(guò)程結(jié)束。

3 結(jié)論

通過(guò)對(duì)2012年10月和2013年1月珠三角地區(qū)大氣超級(jí)站不同粒徑顆粒物質(zhì)量濃度、BC與主要大氣污染物濃度、能見(jiàn)度、大氣光學(xué)系數(shù)等在線監(jiān)測(cè)數(shù)據(jù)的過(guò)程分析、統(tǒng)計(jì)分析及結(jié)合氣團(tuán)來(lái)源分析，對(duì)珠三角秋季和冬季2次長(zhǎng)時(shí)間灰霾過(guò)程特性和成因進(jìn)行了研究，得到結(jié)論如下:

1)冬季長(zhǎng)時(shí)間灰霾過(guò)程持續(xù)11 d，期間氣溶膠吸光系數(shù)和光散射系數(shù)對(duì)大氣總消光系數(shù)的貢獻(xiàn)分別為13%和67%;PM2.5、PM1占PM10質(zhì)量濃度的比例分別為66%和39%。過(guò)程中 PM10、PM2.5和PM1及BC的質(zhì)量濃度變化趨勢(shì)一致，濃度上升-高位波動(dòng)階段，PM2.5與BC日均濃度相關(guān)系數(shù)為0.88，顯著大于秋季長(zhǎng)時(shí)間灰霾過(guò)程污染物濃度上升階段PM2.5與BC的相關(guān)系數(shù)(0.65)，體現(xiàn)了一次排放污染物及其累積效應(yīng)對(duì)顆粒物質(zhì)量濃度及能見(jiàn)度的影響顯著。

2)秋季長(zhǎng)時(shí)間灰霾過(guò)程持續(xù)14 d，期間，氣溶膠吸光系數(shù)和光散射系數(shù)對(duì)大氣總消光系數(shù)的貢獻(xiàn)分別為11%和69%，由BC導(dǎo)致的吸光效應(yīng)較冬季過(guò)程下降了約20%;PM2.5、PM1占 PM10質(zhì)量濃度的比例分別為68%和45%，均高于冬季過(guò)程。秋季O3濃度顯著高于冬季，其日最大小時(shí)值的平均值接近后者的2倍。一次來(lái)源對(duì)顆粒物和能見(jiàn)度影響的絕對(duì)值和貢獻(xiàn)率均有所下降。二次來(lái)源對(duì)該過(guò)程PM1和PM2.5的貢獻(xiàn)均大于50%，是導(dǎo)致能見(jiàn)度下降的主要原因。

3)氣溶膠消光系數(shù)對(duì)大氣總消光系數(shù)的貢獻(xiàn)平均為80%，是大氣能見(jiàn)度下降最主要的原因。從PM2.5來(lái)源來(lái)看，冬季灰霾過(guò)程中，污染物一次排放和累積對(duì)PM2.5質(zhì)量濃度、能見(jiàn)度削弱的貢獻(xiàn)大于顆粒物二次生成的影響;而在秋季灰霾過(guò)程中，由于大氣氧化性較強(qiáng)，大氣二次反應(yīng)活躍，顆粒物二次生成對(duì)PM2.5質(zhì)量濃度、能見(jiàn)度削弱的貢獻(xiàn)超過(guò)一次來(lái)源的影響。部分相對(duì)濕度較高的時(shí)段，相對(duì)濕度對(duì)大氣消光效應(yīng)的貢獻(xiàn)可達(dá)50%以上。

4)來(lái)自不同方向的2個(gè)氣團(tuán)在珠三角僵持滯留，大氣擴(kuò)散條件差，是導(dǎo)致秋季和冬季2次長(zhǎng)時(shí)間灰霾過(guò)程的重要外在條件。北方陸地冷空氣氣團(tuán)占據(jù)優(yōu)勢(shì)且移動(dòng)速度迅速提高，大氣擴(kuò)散條件迅速改善，直接導(dǎo)致這2次灰霾過(guò)程結(jié)束。冷暖氣團(tuán)僵持和交替現(xiàn)象是導(dǎo)致珠三角區(qū)域灰霾的重要?dú)庀髼l件，應(yīng)成為灰霾預(yù)報(bào)預(yù)警的重點(diǎn)關(guān)注對(duì)象。

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