秦愛麗，王英龍，丁學(xué)成，郭瑞強(qiáng)，鄧澤超

（1.河北大學(xué) 物理科學(xué)與技術(shù)學(xué)院，河北保定 071002；2.河北工程大學(xué) 理學(xué)院，河北邯鄲 056038）

脈沖激光燒蝕銪粒子速度劈裂的蒙特卡羅模擬

秦愛麗1，2，王英龍1，丁學(xué)成1，郭瑞強(qiáng)1，鄧澤超1

（1.河北大學(xué) 物理科學(xué)與技術(shù)學(xué)院，河北保定 071002；2.河北工程大學(xué) 理學(xué)院，河北邯鄲 056038）

采用蒙特卡羅方法，模擬了燒蝕銪粒子輸運(yùn)動(dòng)力學(xué)過程，得到了銪粒子電流隨時(shí)空演化曲線，模擬結(jié)果與實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)符合較好.探討了環(huán)境氣體壓強(qiáng)對(duì)速度劈裂的影響，研究結(jié)果表明，環(huán)境氣體壓強(qiáng)對(duì)速度劈裂有較明顯的影響.當(dāng)靶-襯間距為60mm時(shí)，銪粒子速度劈裂的范圍為10～220Pa；當(dāng)環(huán)境氣體壓強(qiáng)為120Pa時(shí)，速度劈裂現(xiàn)象最明顯，燒蝕粒子的質(zhì)量對(duì)速度劈裂的壓強(qiáng)范圍起決定性作用.

速度劈裂；蒙特卡羅模擬；氣壓；靶-襯間距

銪離子（Eu3＋）是紅色熒光最主要的激活劑之一，氧化銪（Eu2O3）作為最主要的氧化物熒光粉廣泛用于制造電視熒光屏、有色鏡片和光學(xué)濾光片等［1］，近年來氧化銪還用于新型X線醫(yī)療診斷系統(tǒng)的受激發(fā)射熒光粉、原子反應(yīng)堆的控制材料、磁泡存儲(chǔ)和激光材料等［2］.

傳統(tǒng)制備高純度的氧化銪主要是通過化學(xué)途徑［34］，但是由于化學(xué)途徑污染大、不易操控、純度低等缺點(diǎn)，使得人們不斷尋找新的方法.脈沖激光燒蝕沉積（pulsed laser ablation，PLD）技術(shù)以其化學(xué)計(jì)量比穩(wěn)定、生長(zhǎng)速率快、等粒子體溫度高、污染小、易制備多層膜和異質(zhì)膜、便于操作等優(yōu)點(diǎn)，引起人們廣泛關(guān)注.最近Luna和Colon課題組［56］先后分別采用PLD技術(shù)成功地制備出高純度氧化銪納米膜.

Luna等人［5］在制備過程中，發(fā)現(xiàn)燒蝕銪粒子在100Pa的He氣中輸運(yùn)時(shí)出現(xiàn)速度劈裂現(xiàn)象.等離子體羽輝在環(huán)境氣體中輸運(yùn)時(shí)的速度劈裂（等離子體分成快速和慢速2群）情況很常見，它直接影響納米晶粒的形態(tài)，因此人們對(duì)此進(jìn)行了大量的研究［78］.Wood等人［9］研究Si等離子體在He環(huán)境氣體中輸運(yùn)時(shí)發(fā)現(xiàn)，在一定壓強(qiáng)范圍內(nèi)Si粒子流隨壓強(qiáng)增大而減小，并出現(xiàn)速度劈裂現(xiàn)象，同時(shí)利用多次散射和流體模型對(duì)速度劈裂過程進(jìn)行了解釋.銪的質(zhì)量遠(yuǎn)大于Si，與He氣相互作用時(shí)，能量交換不同于Si，會(huì)不會(huì)產(chǎn)生不同于Si等離子體羽輝速度劈裂的規(guī)律呢？迄今為止未見到有關(guān)銪等離子體羽輝速度劈裂深入探討的報(bào)道.

本文采用蒙特卡羅方法對(duì)銪等離子體羽輝的速度劈裂進(jìn)行研究，模擬了空間不同位置處銪粒子電流隨時(shí)間的演化曲線，探討了環(huán)境氣體壓強(qiáng)對(duì)銪粒子速度劈裂產(chǎn)生的影響.

1 模擬方法

等離子體的基本特性決定于粒子間相互作用和場(chǎng)力，等離子體中含有原子、分子、電子、離子、團(tuán)簇，還有宏觀粒子和融粒等，因此等離子體內(nèi)部粒子間的相互作用非常復(fù)雜，既有帶電粒子之間的庫侖場(chǎng)力，也有粒子之間的碰撞，等離子體羽輝的輸運(yùn)動(dòng)力學(xué)是一個(gè)十分復(fù)雜的過程.假設(shè)銪等離子體羽輝只包含Eu3＋，不考慮長(zhǎng)程庫侖力，只有粒子之間的短暫碰撞作用.將燒蝕粒子和環(huán)境氣體粒子視為彈性鋼球，碰撞過程遵守動(dòng)量守恒和能量守恒.碰撞總截面σ不依賴于散射角，σij＝π（ri＋rj）2，ri，rj為碰撞粒子的半徑.根據(jù)動(dòng)量守恒和能量守恒理論可以計(jì)算出碰撞后粒子的速度

其中，vr，v′r是碰撞對(duì)碰撞前后的相對(duì)速度，v′m是碰撞對(duì)碰撞后的質(zhì)心速度，v′i，v′j是碰撞后2粒子的速度，θ是散射角（即散射后粒子運(yùn)動(dòng)方向與入射方向的夾角），取值0到π，γ是方位角（即散射后粒子運(yùn)動(dòng)方向在垂直入射方向的平面內(nèi)的投影與此平面內(nèi)基軸的夾角），取值0到2π.

計(jì)算時(shí)間步長(zhǎng)（每個(gè)燒蝕粒子都參加1次碰撞所需時(shí)間總和），利用空間步長(zhǎng)和速度分布函數(shù)對(duì)燒蝕粒子進(jìn)行初始化.在碰撞過程中，燒蝕粒子首先和環(huán)境氣體分子發(fā)生碰撞，當(dāng)處于每1個(gè)小區(qū)間內(nèi)的環(huán)境氣體分子都參加1次碰撞后，再考慮燒蝕粒子間的碰撞，最后考慮沒有參加碰撞的環(huán)境氣體分子間的碰撞.在整個(gè)碰撞過程中，隨時(shí)計(jì)算碰撞時(shí)間，當(dāng)碰撞時(shí)間等于或大于時(shí)間步長(zhǎng)，或所有粒子均參加1次碰撞時(shí)，此區(qū)間的碰撞結(jié)束，進(jìn)入下一個(gè)區(qū)間，重復(fù)上述過程，所有區(qū)間碰撞結(jié)束，進(jìn)入下一個(gè)時(shí)間步長(zhǎng).

2 結(jié)果與討論

Luna等人［5］利用朗繆爾探針在100Pa的He環(huán)境氣體條件下，測(cè)量不同位置（距靶面15，30，35，40mm）處銪粒子電流隨時(shí)間演化曲線，如圖1a所示，發(fā)現(xiàn)了速度劈裂現(xiàn)象，即Eu3＋分成快慢2個(gè)群體.在與文獻(xiàn)［5］相同的環(huán)境氣體種類和壓強(qiáng)下，初始濺射粒子總數(shù)為4.04×1014個(gè)，靶-襯間距為60mm條件下，模擬了激光濺射Eu3＋電流隨時(shí)間演化曲線，如圖1b所示.由圖1a可以看出，除15mm位置外，其他3個(gè)位置均出現(xiàn)了劈裂現(xiàn)象，并且每條曲線的2個(gè)峰位均隨距靶面距離的增大而右移.在這3個(gè)不同位置處，模擬結(jié)果也均出現(xiàn)了劈裂現(xiàn)象，理論結(jié)果與實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)比較發(fā)現(xiàn)，兩者基本相符.圖1b模擬計(jì)算相對(duì)于圖1a實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)，銪粒子電流的產(chǎn)生、增加滯后了一段時(shí)間，主要由于筆者是從Eu3＋脫離靶面開始計(jì)時(shí)，Eu3＋脫離靶面到被探針接受這個(gè)過程需要飛行一段時(shí)間，探針在距靶面15，30，35，40mm處電流產(chǎn)生時(shí)間分別為1.85，3.62，4.21，4.80μs，探針距靶面越遠(yuǎn)需要時(shí)間越長(zhǎng)；而實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)是探針接收到Eu3＋才開始計(jì)時(shí)，故而實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)一開始就有電流產(chǎn)生.理論曲線的第2個(gè)峰的峰位隨距靶面距離的增大而左移，并且第2個(gè)峰的峰值小于實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)，這2點(diǎn)均可歸因于模擬中沒有考慮成核與長(zhǎng)大過程，在不考慮成核與長(zhǎng)大條件下，燒蝕粒子總數(shù)守恒，隨著距靶面距離的增大，環(huán)境氣體分子被壓縮的程度增強(qiáng)，燒蝕粒子受到的環(huán)境氣體分子阻力增大，當(dāng)阻力（指向靶面方向）大于動(dòng)力（指向襯底方向）時(shí)，燒蝕粒子被襯底反彈回來.而實(shí)驗(yàn)中，存在著成核與長(zhǎng)大過程，燒蝕粒子總數(shù)不守恒，不斷減少，動(dòng)力減小，環(huán)境氣體被壓縮程度減弱，阻力變小，被襯底反彈回來的時(shí)間推遲.故理論數(shù)據(jù)的第2個(gè)峰的峰位隨距靶面距離的增大而左移，而實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)右移.理論數(shù)據(jù)的第2個(gè)峰的峰值小于實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)，也是由于沒考慮成核與長(zhǎng)大的緣故.

圖1 電流隨時(shí)間演化曲線Fig.1 Current curve evolution over time

眾所周知，速度劈裂只能在一定的環(huán)境氣體壓強(qiáng)下和一定的空間范圍內(nèi)出現(xiàn)［13］.為了研究壓強(qiáng)對(duì)Eu3＋速度劈裂的影響，計(jì)算了不同壓強(qiáng)下距靶15，30，35，40mm位置處Eu3＋電流隨時(shí)間的變化規(guī)律.由于規(guī)律類似，圖2只給出了靶-襯間距為60mm，距靶15，40mm位置，環(huán)境氣體壓強(qiáng)分別為10，40，120，和220Pa情況下，Eu3＋電流隨時(shí)間演化曲線.其中，圖2a和圖2b分別對(duì)應(yīng)于距靶面15，40mm處的情況.由圖2a可以看出，Eu3＋電流只在大約3μs時(shí)出現(xiàn)了1個(gè)峰位，沒出現(xiàn)速度劈裂現(xiàn)象.而在距靶面40mm處，在壓強(qiáng)為10和220Pa條件下均沒有明顯的速度劈裂，其他2個(gè)氣壓下速度劈裂現(xiàn)象明顯.經(jīng)過大量模擬發(fā)現(xiàn)，Eu3＋出現(xiàn)速度劈裂的壓強(qiáng)為10～220Pa，快速和慢速離子流峰值都隨著壓強(qiáng)的增加先增大后減小，在120Pa左右的時(shí)候速度劈裂最明顯.因此，當(dāng)靶-襯間距確定時(shí)，在一定的壓強(qiáng)范圍內(nèi)是否產(chǎn)生速度劈裂，與探針?biāo)诘目臻g位置有關(guān).當(dāng)靶-襯間距確定時(shí)，產(chǎn)生速度劈裂的壓強(qiáng)范圍就是確定的.從圖2可以看出在靶-襯間距為60mm時(shí)，速度劈裂的壓強(qiáng)是10～220Pa.

Wood等人［9］研究Si等離子體羽輝，發(fā)現(xiàn)在8～16Pa內(nèi)Si粒子流峰值隨壓強(qiáng)增加而單調(diào)減小，壓強(qiáng)過低，則燒蝕粒子與環(huán)境氣體相互作用機(jī)會(huì)減少，自由膨脹運(yùn)動(dòng)明顯，不能形成速度劈裂.當(dāng)環(huán)境氣體壓強(qiáng)增大時(shí)，等離子體與環(huán)境氣體的滲透作用減弱，形成明顯的交界面，繼續(xù)增大壓強(qiáng)會(huì)形成瑞利-泰勒（Rayleigh-Taylor）不穩(wěn)定性［14］.實(shí)驗(yàn)在100Pa的He環(huán)境氣體下發(fā)現(xiàn)了銪等離子體羽輝速度劈裂現(xiàn)象，理論模擬給出的Eu3＋速度劈裂為10～220Pa.比較發(fā)現(xiàn)，Eu3＋速度劈裂的壓強(qiáng)范圍遠(yuǎn)寬于Si等離子體羽輝.Ding等人［13］在研究Si等離子體羽輝在不同環(huán)境氣體種類中傳輸時(shí)指出，速度劈裂現(xiàn)象只有在合適的環(huán)境氣體阻力下才能夠出現(xiàn)，而環(huán)境氣體阻力與環(huán)境氣體壓強(qiáng)、燒蝕粒子的質(zhì)量和半徑、以及環(huán)境氣體分子質(zhì)量和半徑有關(guān).Eu3＋的質(zhì)量遠(yuǎn)大于燒蝕Si粒子，而半徑與Si原子基本相等.在同種環(huán)境氣體中，Eu3＋的速度劈裂的壓強(qiáng)范圍遠(yuǎn)大于Si粒子的，這表明燒蝕粒子的質(zhì)量對(duì)速度劈裂的壓強(qiáng)范圍起決定性作用.

圖2 不同壓強(qiáng)下銪粒子流隨時(shí)間的變化關(guān)系Fig.2 Current evolution over time at different pressure

3 結(jié) 論

采用蒙特卡羅模擬方法，對(duì)燒蝕Eu3＋在He氣環(huán)境中輸運(yùn)過程的速度劈裂現(xiàn)象進(jìn)行了模擬，理論結(jié)果與實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)符合得很好，同時(shí)研究了壓強(qiáng)對(duì)速度劈裂的影響.結(jié)果表明，在一定的壓強(qiáng)范圍內(nèi)，Eu3＋電流峰值隨著壓強(qiáng)的增加先增大后減小，當(dāng)靶-襯間距確定時(shí)，速度劈裂的壓強(qiáng)范圍就是確定的，與探針?biāo)幍目臻g位置無關(guān).在靶-襯間距為60mm時(shí)，速度劈裂的壓強(qiáng)為10～220Pa，在120Pa左右的時(shí)候速度劈裂最明顯，燒蝕粒子的質(zhì)量對(duì)速度劈裂的壓強(qiáng)范圍起決定性作用.

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（責(zé)任編輯：孟素蘭）

Monte Carlo simulation of velocity splitting of europium ions produced by pulsed laser ablation

QIN Aili1，2，WANG Yinglong1，DING Xuecheng1，GUO Ruiqiang1，DENG Zechao1
（1.College of Physics Science and Technology，Hebei University，Baoding 071002，China；
2.School of Science，Hebei University of Engineering，Handan 056038，China）

The velocity splitting of europium ions is simulated by Monte Carlo method.The transport process of the europium ions in different position of the current changing with time is simulated，the results coincide well with the experiment data.At the same time the influence of pressure on velocity splitting is studied.The results show that the environment pressure has a significant effect on velocity splitting.When the distance of the target and the substrate is 60mm，the pressure range of the velocity splitting is between 10—220Pa，at 120Pa or so the velocity splitting is the most obviously，the quality of ablation particles play a decisive role for pressure range of velocity splitting.

velocity splitting；Monte Carlo simulation；pressure；target-substrate distance

王英龍（1965-），男，河北定州人，河北大學(xué)教授，博士生導(dǎo)師，主要從事激光與物質(zhì)相互作用等方面的研究.E-mail：hdwangyl＠hbu.edu.cn

O484.1

A

1000-1565（2014）05-0475 04

10.3969／j.issn.1000 -1565.2014.05.006

2014-03 -19

973計(jì)劃前期研究專項(xiàng)（2011CB612305）；河北省自然科學(xué)基金資助項(xiàng)目（E2012201035；E2011201134）

秦愛麗（1977-），女，河北內(nèi)丘人，河北大學(xué)在讀博士研究生.E-mail：50171642＠qq.com