楊兆哲，耿紹輝，許 民

(生物質(zhì)材料科學(xué)與技術(shù)教育部重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室(東北林業(yè)大學(xué))，哈爾濱 150040)

生物質(zhì)-塑料復(fù)合材料作為一種新型的復(fù)合材料，主要是將一定比例的木纖維、麻纖維、秸稈碎料等形態(tài)的能保持細(xì)胞結(jié)構(gòu)特征的生物質(zhì)材料作為增強(qiáng)體或填料，以熱塑性聚合物為基體，加入不同的添加劑經(jīng)過(guò)熔融混合加工成型制備[1-2]。隨著對(duì)生態(tài)環(huán)境保護(hù)重要性的認(rèn)識(shí)，以木粉、麥秸粉等天然有機(jī)填料填充熱塑性塑料制備的麥秸塑料復(fù)合材料由于具有可持續(xù)發(fā)展、可回收利用和環(huán)境友好等特性而受到人們?cè)絹?lái)越多的關(guān)注和重視[3]。麥秸塑料復(fù)合材料兼具了生物質(zhì)材料和塑料的雙重特性，既提高了生物材料的防水性，又減緩了塑料的白色污染，同時(shí)麥秸塑料復(fù)合材料比聚烯烴具有更好的力學(xué)性能[4]。但是在一般情況下，隨著生物質(zhì)填料比例的增加，麥秸塑料復(fù)合材料的沖擊強(qiáng)度呈降低的趨勢(shì)，這大大限制了麥秸塑料復(fù)合材料的使用范圍[5]。在麥秸塑料復(fù)合材料中添加一些高強(qiáng)纖維，如玻璃纖維、碳纖維等，能有效地改善麥秸塑料復(fù)合材料的沖擊強(qiáng)度，但這些措施無(wú)疑又增加了麥秸塑料復(fù)合材料的生產(chǎn)成本[6]。

二次正交旋轉(zhuǎn)組合設(shè)計(jì)作為正交回歸試驗(yàn)設(shè)計(jì)的一種，它既能分析各影響因子的顯著效果，又能建立定量的數(shù)學(xué)模型對(duì)性能進(jìn)行優(yōu)化設(shè)計(jì)和預(yù)測(cè)[7-8]。因此，本文借助二次正交旋轉(zhuǎn)組合設(shè)計(jì)方法，選擇對(duì)復(fù)合材料性能影響顯著的雙螺桿擠出機(jī)的擠出溫度和轉(zhuǎn)速以及原料中麥秸粉的添加比例三個(gè)因素為影響因子，研究轉(zhuǎn)速、溫度和麥秸粉比例對(duì)麥秸塑料復(fù)合材料沖擊強(qiáng)度的影響，對(duì)麥秸塑料復(fù)合材料的沖擊強(qiáng)度進(jìn)行系統(tǒng)優(yōu)化，建立定量的數(shù)學(xué)模型，最終獲得最優(yōu)工藝條件，最大程度地提高麥秸塑料復(fù)合材料的沖擊強(qiáng)度。

1 材料與方法

1.1 實(shí)驗(yàn)材料和設(shè)備

高密度聚乙烯(HDPE)，白色顆粒型號(hào)為5000S，中國(guó)石油大慶石化公司生產(chǎn)；馬來(lái)酸酐接枝聚乙烯(MAPE)，上海日之升科技有限公司提供；麥秸粉，含水率為8%，粒徑80目以上，由陜西金禾農(nóng)業(yè)科技有限公司提供；PE蠟(潤(rùn)滑劑)，哈爾濱塑料助劑廠購(gòu)入。

DHG-9140A型電熱恒溫鼓風(fēng)干燥箱，上海益恒實(shí)驗(yàn)儀器有限公司；SHR-10A高速混合機(jī)，張家港市通沙塑料機(jī)械有限公司生產(chǎn)；SJSH30/SJ45雙階塑料擠出機(jī)組，南京橡塑機(jī)械廠生產(chǎn)。

纖維含水率測(cè)定儀，SC69-OZC型水分快速測(cè)定儀，上海第二天平儀器廠生產(chǎn)；RGT-20A電子萬(wàn)能力學(xué)試驗(yàn)機(jī)，深圳瑞格爾REGER儀器有限公司；XJ-SOG組合式?jīng)_擊實(shí)驗(yàn)機(jī)，河北承德力學(xué)實(shí)驗(yàn)機(jī)有限公司制造。

1.2 實(shí)驗(yàn)方法

1.2.1 實(shí)驗(yàn)方案

將麥秸粉、HDPE及其他助劑的混合物在SJSH30型號(hào)的雙螺桿擠出機(jī)分別熔融混煉造粒，然后用單螺桿擠出機(jī)制得厚度為4 mm的麥秸粉/塑料復(fù)合材料。經(jīng)過(guò)前期探索實(shí)驗(yàn)總結(jié)得出，參數(shù)變化范圍在以下區(qū)間對(duì)力學(xué)性能有較大的影響：雙螺桿擠出機(jī)四區(qū)、五區(qū)溫度范圍為150～170℃，雙螺桿轉(zhuǎn)速范圍為20～40 rpm，麥秸粉含量為45%～75%。單螺桿的溫度控制在145～160℃，擠出壓力控制在10 MPa以下，單螺桿的轉(zhuǎn)速設(shè)定為10 rpm。應(yīng)用正交旋轉(zhuǎn)組合試驗(yàn)設(shè)計(jì)因素水平見(jiàn)表1。

表1 三因素二次回歸正交旋轉(zhuǎn)組合試驗(yàn)設(shè)計(jì)因素水平編碼表

1.2.2 復(fù)合材料的制備

配方準(zhǔn)備-高速混合-雙螺桿混煉造粒-單螺桿擠出成型-檢測(cè)試件制備-力學(xué)性能測(cè)試。

1.2.3 沖擊強(qiáng)度測(cè)試

無(wú)缺口沖擊強(qiáng)度測(cè)試，簡(jiǎn)支梁擺錘沖擊試驗(yàn)按照GB/T1043-93標(biāo)準(zhǔn)檢測(cè)，測(cè)試儀器為XJ-50G組合式?jīng)_擊實(shí)驗(yàn)機(jī)，沖擊速度為2.9 m/s，擺錘能量為2 J。

2 結(jié)果與分析

2.1 回歸方程的建立與檢驗(yàn)

2.1.1 回歸方程的建立

利用二次回歸旋轉(zhuǎn)組合設(shè)計(jì)方案，三因素五水平，共23個(gè)組合，其實(shí)驗(yàn)組合及結(jié)果見(jiàn)表2。

根據(jù)表2的結(jié)果建立Y與影響因子X(jué)間的二次回歸模型，用二次回歸旋轉(zhuǎn)組合試驗(yàn)統(tǒng)計(jì)方法對(duì)實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)進(jìn)行擬合，得到的回歸方程為：

(1)

2.1.2 二次回歸模型的顯著性檢驗(yàn)

由表3方差分析可知：擬合度檢驗(yàn)F1=失擬均方/誤差均方=2.67620 F0.05(9，13)=2.714 3，結(jié)果表明回歸方程是顯著的。根據(jù)回歸方程進(jìn)行模擬尋優(yōu)，從回歸模型中推導(dǎo)，篩選出最佳的參數(shù)，當(dāng)3個(gè)因子的編碼值分別為x1=0、x2=0、x3=0時(shí)，即當(dāng)溫度為160℃、雙螺桿轉(zhuǎn)速為30 rpm、麥秸粉用量為60%時(shí)，沖擊強(qiáng)度取得最大值，為17.98 kJ/m2。

表2 二次回歸旋轉(zhuǎn)組合設(shè)計(jì)及試驗(yàn)結(jié)果

表3 試驗(yàn)結(jié)果方差分析表

根據(jù)表3，以下是在α=0.05顯著水平下剔除不顯著項(xiàng)后，簡(jiǎn)化后的回歸方程：

(2)

2.2 單因素效應(yīng)分析

由回歸系數(shù)檢驗(yàn)結(jié)果可知，溫度、轉(zhuǎn)速和麥秸粉含量三個(gè)因素對(duì)于沖擊強(qiáng)度都有顯著的影響，因此對(duì)三個(gè)因子進(jìn)行單因子效應(yīng)分析，采用降維分析方法將其它因子分別固定在-1、0、1.682水平，可得到單因子的效應(yīng)，單因子效應(yīng)曲線如圖1、2和圖3所示，以此來(lái)定量論述因子變動(dòng)對(duì)沖擊強(qiáng)度y值的影響。

2.2.1 溫度對(duì)麥秸塑料復(fù)合材料沖擊強(qiáng)度的影響

圖1 溫度(x1)對(duì)沖擊強(qiáng)度(y)影響的單效應(yīng)分析圖

用“降維法”將轉(zhuǎn)速(x2)和麥秸粉含量(x3)分別固定在-1、0、1.682水平時(shí)，得到溫度與沖擊強(qiáng)度的單因子效應(yīng)分析如圖1所示。

由x1單因子效應(yīng)圖可知：溫度對(duì)麥秸塑料復(fù)合材料的沖擊強(qiáng)度影響比較顯著。在不同的轉(zhuǎn)速和麥秸粉含量的條件下，其變化規(guī)律相同。當(dāng)轉(zhuǎn)速為30 rpm、麥秸粉含量為60%時(shí)，溫度在160℃沖擊強(qiáng)度達(dá)到最大值，此條件下溫度提高還是降低，沖擊強(qiáng)度均下降；溫度降低，HDPE熔融效果不好，與麥秸粉的相容性差；溫度升高，容易造成部分麥秸粉炭化，影響沖擊強(qiáng)度。溫度一定，轉(zhuǎn)速和麥秸粉量最大時(shí)，沖擊強(qiáng)度達(dá)到最低值。其原因主要在于麥秸粉含量增加，易導(dǎo)致原料混合效果不好，轉(zhuǎn)速過(guò)高，雙螺桿剪切力增大，部分麥秸粉被剪斷，混合后材料沖擊強(qiáng)度下降。

2.2.2 轉(zhuǎn)速對(duì)麥秸塑料復(fù)合材料沖擊強(qiáng)度的影響

用“降維法”將溫度(x1)、麥秸粉含量(x3)分別固定在-1、0、1.682水平時(shí)，得到轉(zhuǎn)速與沖擊強(qiáng)度單因子效應(yīng)分析如圖2所示。

圖2 轉(zhuǎn)速(x2)對(duì)沖擊強(qiáng)度(y)影響的單效應(yīng)分析圖

由x2單因子效應(yīng)圖可知：轉(zhuǎn)速對(duì)麥秸塑料復(fù)合材的抗沖擊強(qiáng)度影響較顯著。在轉(zhuǎn)速一定時(shí)，隨著溫度和麥秸粉含量的增加，沖擊強(qiáng)度下降；在溫度為160℃、麥秸粉含量為60%時(shí)，麥秸塑料復(fù)合材料的沖擊強(qiáng)度達(dá)到最大值，此時(shí)轉(zhuǎn)速為30 rpm；固定溫度和麥秸粉的含量，轉(zhuǎn)速由20 rpm增加到30 rpm，麥秸塑料復(fù)合材料的沖擊強(qiáng)度呈增加趨勢(shì)；轉(zhuǎn)速由30 rpm增加到40 rpm，麥秸塑料復(fù)合材料的沖擊強(qiáng)度呈減小趨勢(shì)。究其原因說(shuō)明在溫度和原料成分固定的前提下，轉(zhuǎn)速30 rpm時(shí)兩者的相容性最好，過(guò)高剪切力大，過(guò)低降低原料混合的均勻程度，都會(huì)影響沖擊強(qiáng)度。

2.2.3 麥秸粉含量對(duì)麥秸塑料復(fù)合材料沖擊強(qiáng)度的影響

用“降維法”將溫度(x1)、轉(zhuǎn)速(x2)分別固定在-1、0、1.682水平時(shí)，得到麥秸粉含量與沖擊強(qiáng)度的單因子效應(yīng)分析如圖3所示。

由x3單因子效應(yīng)圖可知：麥秸粉的含量對(duì)麥秸塑料復(fù)合材料的抗沖擊強(qiáng)度的影響也很顯著。固定麥秸粉含量，隨著溫度和轉(zhuǎn)速由-1水平增加到0水平，沖擊強(qiáng)度增加，繼續(xù)增加溫度和轉(zhuǎn)速，沖擊強(qiáng)度降低，當(dāng)麥秸粉60%、溫度160℃、轉(zhuǎn)速30 rpm時(shí)，沖擊強(qiáng)度達(dá)到最大值；溫度和轉(zhuǎn)速在不同的條件下沖擊強(qiáng)度都隨麥秸粉的含量增加而增加，麥秸粉的含量達(dá)到60%時(shí)，沖擊強(qiáng)度取得最大值，若麥秸粉含量繼續(xù)增加沖擊強(qiáng)度會(huì)降低。含量過(guò)高超過(guò)60%，麥秸粉分散不均勻，當(dāng)含量減少時(shí)，又減弱了纖維的增強(qiáng)作用，導(dǎo)致沖擊強(qiáng)度呈下降。由上述分析可知，溫度、轉(zhuǎn)速和麥秸粉三者均在零水平時(shí)，沖擊強(qiáng)度17.98 kJ/m2，此時(shí)的工藝條件達(dá)到最優(yōu)化。

圖3 麥秸粉含量(x3)對(duì)沖擊強(qiáng)度(y)影響的單效應(yīng)分析圖

2.3 影響因素間相互效應(yīng)分析

2.3.1 溫度與轉(zhuǎn)速對(duì)麥秸塑料復(fù)合材料沖擊強(qiáng)度的交互影響

當(dāng)麥秸粉含量x3為0水平即60%時(shí)，溫度與轉(zhuǎn)速對(duì)麥秸塑料復(fù)合材料沖擊強(qiáng)度的交互影響如圖4所示。

圖4 溫度(x1)和轉(zhuǎn)速(x2)的相互效應(yīng)分析

固定麥秸粉含量，在溫度和轉(zhuǎn)速兩者共同作用下，隨著溫度和轉(zhuǎn)速的增加，沖擊強(qiáng)度在逐步增加，當(dāng)二者分別達(dá)到0水平點(diǎn)，沖擊強(qiáng)度最大；繼續(xù)增加溫度和轉(zhuǎn)速，沖擊強(qiáng)度下降，說(shuō)明溫度與轉(zhuǎn)速對(duì)麥秸塑料復(fù)合材料沖擊強(qiáng)度的交互影響結(jié)果與前面的單因素作用效果相同。

2.3.2 溫度與麥秸粉含量對(duì)麥秸塑料復(fù)合材料沖擊強(qiáng)度的交互影響

當(dāng)轉(zhuǎn)速x2為0水平即30 rpm時(shí)，溫度與麥秸粉含量對(duì)麥秸塑料復(fù)合材料沖擊強(qiáng)度的交互影響如圖5所示。

圖5 溫度(x1)和麥秸粉含量(x3)的相互效應(yīng)分析

當(dāng)溫度在160℃，麥秸粉含量為60%時(shí)，兩者的交互作用對(duì)沖擊強(qiáng)度影響最大，沖擊強(qiáng)度達(dá)到最大值；此外，無(wú)論溫度和麥秸粉量是增加還是減少，沖擊強(qiáng)度均降低。實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明在零水平處為最佳工藝參數(shù)。

2.3.3 轉(zhuǎn)速與麥秸粉含量對(duì)麥秸塑料復(fù)合材料沖擊強(qiáng)度的交互影響

當(dāng)溫度x1為0水平即160℃時(shí)，轉(zhuǎn)速與麥秸粉含量對(duì)麥秸塑料復(fù)合材料沖擊強(qiáng)度的交互影響如圖6所示。

圖6 轉(zhuǎn)速(x2)和麥秸粉含量(x3)的相互效應(yīng)分析

當(dāng)轉(zhuǎn)速30 rpm，麥秸粉含量為60%時(shí)，兩者的交互作用對(duì)沖擊強(qiáng)度影響最大，沖擊強(qiáng)度達(dá)到最大值，該結(jié)果與前面相同。

3 結(jié) 論

本文通過(guò)建立麥秸塑料復(fù)合材料沖擊強(qiáng)度與雙螺桿擠出機(jī)溫度、轉(zhuǎn)速和麥秸粉含量的回歸方程，所得模型有效，與實(shí)際擬合較好，可以定量并且直觀地體現(xiàn)出麥秸塑料復(fù)合材料沖擊強(qiáng)度的變化規(guī)律，為深入研究麥秸塑料復(fù)合材料的力學(xué)性能提供了量化基礎(chǔ)。研究結(jié)論如下：

(1)二次正交旋轉(zhuǎn)組合試驗(yàn)設(shè)計(jì)次數(shù)較少、計(jì)算簡(jiǎn)便，能根據(jù)預(yù)測(cè)值直接尋求最優(yōu)區(qū)域，從多角度對(duì)模型進(jìn)行模擬分析，可以應(yīng)用于麥秸塑料復(fù)合材料領(lǐng)域的分析研究；

(3)從模型推知，麥秸塑料復(fù)合材料沖擊強(qiáng)度的優(yōu)化工藝條件：溫度160℃、雙螺桿擠出機(jī)轉(zhuǎn)速30 rpm和麥秸粉用量60%，預(yù)測(cè)此時(shí)的沖擊強(qiáng)度最大，為17.98 kJ/m2。在該條件下重復(fù)三次實(shí)驗(yàn)，所得的沖擊強(qiáng)度平均值為17.51 kJ/m2，與模型預(yù)測(cè)值僅相差0.47kJ/m2，說(shuō)明該模型與實(shí)驗(yàn)相吻合，所優(yōu)化的工藝參數(shù)準(zhǔn)確可靠、穩(wěn)定和可行，能夠適用于麥秸塑料復(fù)合材料的力學(xué)性能分析研究。

【參 考 文 獻(xiàn)】

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