李 達(dá)，張文首，江新標(biāo)，仲云紅，于青玉，長孫永剛，苗亮亮，馬 燕，朱廣寧，張 強，蘇春磊，余小任，宋曉靚

(西北核技術(shù)研究所 強脈沖輻射環(huán)境模擬與效應(yīng)國家重點實驗室，陜西 西安 710024)

西安脈沖堆是我國第一座多功能實用化鈾氫鋯脈沖反應(yīng)堆[1]，籌建于1993年，1999年10月15日實現(xiàn)首次臨界。西安脈沖反應(yīng)堆是以鈾氫鋯燃料-慢化劑材料作元件，石墨-水作反射層的池式研究堆，堆芯靠池水自然循環(huán)冷卻。穩(wěn)態(tài)運行功率最大達(dá)2 MW，脈沖運行峰功率約4 300 MW。

西安脈沖堆建有輻照腔實驗孔道，配備專用的中子輻照實驗裝置，可開展電子元器件和電子系統(tǒng)的中子輻射效應(yīng)研究。隨著中子輻射效應(yīng)研究的發(fā)展，輻射效應(yīng)實驗對輻射場參數(shù)要求不斷提高，該孔道現(xiàn)有的兩套中子輻照實驗裝置均凸顯出n/γ比[2](1 MeV等效中子通量密度[3]與γ射線吸收劑量率之比)偏低、輻照空間偏小的問題。為解決該問題，西安脈沖堆于2010年研制了一套高n/γ比、大輻照空間的中子輻照實驗裝置(以下簡稱大空間中子輻照實驗平臺)。本文介紹該平臺的設(shè)計指標(biāo)，輻射場參數(shù)測量方法與結(jié)果。

1 大空間中子輻照實驗平臺設(shè)計指標(biāo)

大空間中子輻照實驗平臺的設(shè)計指標(biāo)為：輻照空間不小于300 mm×290 mm×350 mm；在西安脈沖堆2 MW穩(wěn)態(tài)運行工況下，快熱中子比(快中子(能量大于0.1 MeV)與熱中子(能量小于0.4 eV)的通量密度比)大于100；n/γ比大于5×1011cm-2/Gy(Si)；1 MeV等效中子通量密度大于1.74×109cm-2·s-1。圖1為大空間中子輻照實驗平臺示意圖。

圖1 大空間中子輻照實驗平臺示意圖

2 中子能譜測量

中子能譜是大空間中子輻照實驗平臺最重要的輻射場參數(shù)。本文采用多箔活化法進(jìn)行中子能譜測量。多箔活化法測量中子能譜時，將反應(yīng)截面已知的1組活化箔置入中子場待測處輻照[4]，中子與活化箔發(fā)生核反應(yīng)，使輻照后的活化箔被激活而產(chǎn)生放射性。通過測量輻照后活化箔的放射性，可得到活化箔的活化率，根據(jù)中子能譜與活化率的關(guān)系可解出待測處的中子能譜。

在穩(wěn)態(tài)工況下，活化率可由式(1)表示：

(1)

式中：I為實驗中所采用的活化箔總數(shù)；Ai為第i種核反應(yīng)的測量活化率，s-1；σi(E)為第i種核反應(yīng)關(guān)于E能量中子的反應(yīng)截面，cm2；φ(E)為單位能量間隔內(nèi)的中子通量密度(微分中子通量密度)，cm-2·s-1·eV-1。

中子能譜通常以多群形式表示，故對式(1)進(jìn)行離散化處理，得到I個線性方程組成的方程組[4]：

σijφjΔEji=1,2,…,I

(2)

式中：J為能群總數(shù)；σij為第i種核反應(yīng)第j能群的群截面，cm2；φj為第j能群單位能量間隔內(nèi)的中子通量密度，cm-2·s-1·eV-1；ΔEj為第j能群的寬度，eV。

(3)

2.1 初始譜計算

多數(shù)解譜算法對初始譜有一定的依賴性，因此選擇盡可能精確的初始譜是中子能譜精確求解的基礎(chǔ)。初始輸入譜可采用已有測量譜、蒙特卡羅輸運計算譜、標(biāo)準(zhǔn)裂變譜(對快脈沖堆)或軟化裂變譜(對均勻輕水堆)等。西安脈沖堆屬于輕水堆，但由于大空間中子輻照實驗平臺的濾束材料多樣、幾何結(jié)構(gòu)復(fù)雜、軟化裂變譜與實際中子能譜差距較大，本文采用較為精確的蒙特卡羅輸運計算譜作為初始譜。

大空間中子輻照實驗平臺內(nèi)中子能譜的計算，屬于強屏蔽、深穿透條件下的通量計算問題，直接計算耗用機時過長。本文在應(yīng)用MCNP軟件進(jìn)行蒙特卡羅計算時，采用臨界源方向偏倚和指數(shù)變換相結(jié)合的降低方差方法，最終獲得了較為精確的初始譜。

2.2 實驗測量

本文選取21種活化箔進(jìn)行中子能譜測量實驗。與以往工作[5]相比，這套活化箔的優(yōu)點主要體現(xiàn)在引入了103Rh(n,n’)103Rhm及32S (n,p)32P兩種閾探測反應(yīng)，提高了活化箔組對0.3～4 MeV能區(qū)中子的響應(yīng)能力。

圖2 位于輻照腔前端的大空間中子輻照實驗平臺

實驗時將活化箔根據(jù)半衰期長短分為兩組，分別塑封，并用棉線系牢，然后用膠帶固定在定位鋁板上?；罨贾脮r應(yīng)限定在較小范圍(50 mm×50 mm)內(nèi)，且不互相遮擋。將定位鋁板插入大空間中子輻照實驗平臺內(nèi)的卡槽內(nèi)，此時活化箔恰好位于平臺橫截面(300 mm×290 mm)的中心位置，距平臺內(nèi)前表面50 mm。輻照前，通過屏蔽小車將大空間中子輻照實驗平臺輸送至西安脈沖堆輻照腔前端(圖2)。反應(yīng)堆以1 MW功率運行2 h，實驗結(jié)束15 min后用棉線將活化箔牽引取出，然后將活化箔分離制樣，再按照半衰期從短到長的順序進(jìn)行測量。測量儀器采用ORTEC GEM-40190-P γ射線同軸高純鍺探測器、ORTEC GLP-10180-P低能γ射線平面高純鍺探測器和LKB Wallac-1414型液體閃爍譜儀。

通過測量各活化箔的γ放射性，可得測量活化率Ai為：

·

(4)

式中：c為凈全能峰計數(shù)；γd為γ射線分支比；ε為譜儀對源的探測效率；N0為阿佛加得羅常數(shù)；tc為譜儀測量γ峰的計數(shù)時間，s；M為受照射元素的相對原子質(zhì)量；θ為受照射核素的同位素豐度；m為受照射元素的質(zhì)量，g；λ為產(chǎn)生核素的衰變常量，s-1；tirr為活化箔輻照時間，s；tw為活化箔冷卻時間，s；kt為譜儀死時間校正因子；ks為活化箔自吸收及自屏、互屏校正因子。

2.3 解譜方法

首先利用SAND-Ⅱ方法對活化率測量結(jié)果進(jìn)行解譜。應(yīng)用SAND-Ⅱ方法時，迭代次數(shù)不宜過大，以15～20次較為合適[6]。采用SAND-Ⅱ方法20次迭代結(jié)果作為輸出能譜，其Q為8.0%。若增加迭代次數(shù)，Q可繼續(xù)降低，但中子能譜的譜形會出現(xiàn)明顯的震蕩而遠(yuǎn)遠(yuǎn)偏離初始譜(圖3)，不符合物理實際。

圖3 SAND-Ⅱ方法多次迭代輸出結(jié)果

為進(jìn)一步降低Q，本文應(yīng)用遺傳算法開展解譜工作。遺傳算法是一種基于生物遺傳與進(jìn)化的優(yōu)化算法，它不涉及對象內(nèi)部機制，只需通過一普適性的過程，即建立種群、建立適應(yīng)性函數(shù)、選擇、交叉、變異等5個基本步驟，就可開展計算。Mukherjee[7]利用遺傳算法對33群的加速器中子能譜進(jìn)行解譜，指出與SAND-Ⅱ方法相比，該方法不需初始譜即可開展解譜。但對于本文640群的能群結(jié)構(gòu)，若不使用初始譜直接求解，獲得可用能譜的時耗很大。由于已得到了較精確的初始譜，本文嘗試在遺傳算法中應(yīng)用該信息以提高解譜效率。首先利用SAND-Ⅱ方法解譜程序?qū)Τ跏甲V進(jìn)行粗處理(2次迭代)，進(jìn)一步提高初始譜的可信度，然后將迭代結(jié)果輸出至遺傳算法解譜程序，經(jīng)多代解譜后輸出最佳結(jié)果，Q可降低至6.5%左右。此解譜方法相較于普通的遺傳算法，尋優(yōu)速度可大幅提高；相較于SAND-Ⅱ方法又不會出現(xiàn)較大的能區(qū)震蕩。采用Matlab軟件建立解譜程序，主要包括以下步驟：1) 利用SAND-Ⅱ方法將MCNP程序計算得到的初始譜進(jìn)行粗處理，即進(jìn)行2次迭代解譜，輸出的能譜作為遺傳算法的解空間范圍劃分的依據(jù)；2) 確定解空間范圍，取SAND-Ⅱ粗處理譜各群通量的1/2～2倍；3) 建立解空間，取12位二進(jìn)制碼，將SAND-Ⅱ粗處理譜向上和向下擾動的范圍共劃分為4 096份，建立的解空間內(nèi)解個數(shù)為4 096640；4) 建立種群，利用隨機抽取的方法，在解空間范圍內(nèi)抽取80套能譜，作為初始種群；5) 建立適應(yīng)性函數(shù)，適應(yīng)性函數(shù)值較大的解較優(yōu)，本文取Q-4為適應(yīng)性函數(shù)；6) 建立選擇機制，以個體適應(yīng)性函數(shù)值與種群總適應(yīng)性函數(shù)值之比作為生存概率，對種群個體進(jìn)行輪盤賭，生成下一代種群草本；7) 進(jìn)行雜交操作，在下一代種群草本中隨機抽取一對個體，以0.40的概率接受雜交操作，然后在7 680(12×640)位遺傳代碼中隨即抽取一個作為雜交位置，交換這對個體在此位置之后的遺傳代碼，抽取后的個體不論是否進(jìn)行雜交操作，不再重復(fù)抽取，直到將下一代種群草本抽取完畢；8) 進(jìn)行變異操作，對雜交后的下一代種群草本，遍歷全部遺傳代碼，每個遺傳代碼均以0.03的概率接受變異，即將0轉(zhuǎn)變?yōu)?，或?qū)?轉(zhuǎn)變?yōu)?；9) 用上一代的最優(yōu)個體替換變異后的下一代種群草本中的隨機個體，生成正式的下一代種群；10) 經(jīng)多代計算后，輸出結(jié)果。

2.4 解譜結(jié)果與分析

圖4為不同解譜階段的中子能譜比較，可看出，初始譜基本符合慢化裂變譜，在0.2 eV附近出現(xiàn)的凹坑恰好代表平臺內(nèi)硼屏蔽材料對熱中子的強烈吸收。這一點在遺傳算法輸入譜上也有體現(xiàn)，與初始譜相比，遺傳算法輸入譜整體下調(diào)，除局部擾動外，基本繼承了初始譜的譜形。遺傳算法輸出譜也具有與初始譜相似的形狀，但有明顯的毛刺，這是遺傳算法在解空間范圍內(nèi)導(dǎo)向?qū)?yōu)的固有特征。遺傳算法的解空間范圍應(yīng)依據(jù)初始譜的精確程度而定。本工作初始譜各能群的蒙特卡羅計算不確定度多在30%以下。經(jīng)過SAND-Ⅱ方法2次迭代，遺傳算法輸入譜的不確定度進(jìn)一步降低，故解空間范圍選取在輸入譜各群通量的1/2～2倍這一較為狹窄的區(qū)域。圖5為不同解空間條件下Q相同時遺傳算法輸出的中子能譜?？梢?，解空間范圍越大，遺傳算法計算次數(shù)反而越小，但輸出能譜偏離初始譜的程度增大，毛刺也更加嚴(yán)重，不符合物理實際。因此，在初始譜可信賴的情況下，應(yīng)盡量縮小解空間范圍。

圖4 不同解譜階段的中子能譜比較

表1列出了遺傳算法(30 366次計算)輸出譜與SAND-Ⅱ方法(20次迭代)輸出譜的活化率計算值。遺傳算法和SAND-Ⅱ方法活化率計算值相對偏差最大的均為32S(n,p)32P反應(yīng)，分別約18%和25%。由表1可看出，遺傳算法輸出譜將相對偏差盡量平均地分布在各反應(yīng)上，從而使Q降低。SAND-Ⅱ方法輸出譜Q為8.0%，遺傳算法輸出譜Q則為6.5%。

a——1/2～2倍解空間(30 366代輸出結(jié)果，Q=6.5%)；b——1/10～10倍解空間(3 545代輸出結(jié)果，Q=6.5%)；c——1/20～20倍解空間(1 430代輸出結(jié)果，Q=6.5%)

表1 活化率計算值

遺傳算法適應(yīng)性函數(shù)變化如圖6所示。在23 000代左右，適應(yīng)性函數(shù)值已從500進(jìn)化至50 000以上，即相應(yīng)的Q從21%降低至6.6%。SAND-Ⅱ方法經(jīng)多次迭代后也可達(dá)到相同效果，圖7為Q相同時兩種算法的輸出能譜，SAND-Ⅱ方法迭代66次，遺傳算法計算30 366代。由圖7可知，SAND-Ⅱ方法輸出能譜在1～103eV范圍內(nèi)能譜有較大的震蕩，遺傳算法輸出能譜雖整體上多小毛刺，但無劇變的能群區(qū)域。

圖6 遺傳算法適應(yīng)性函數(shù)變化曲線

圖7 遺傳算法和SAND-Ⅱ方法輸出的中子能譜

2.5 不確定度討論

中子能譜不確定度源項包括活化率平均測量不確定度uar、uQ和反應(yīng)截面不確定度uσ，合成標(biāo)準(zhǔn)不確定度[6]為：

(6)

采用的21種活化箔中，絕大部分的活化率測量不確定度均可控制在5%以內(nèi)(表2)。只有銠(Rh)和硫(S)這兩種新引入的活化箔，由于缺乏標(biāo)準(zhǔn)源且射線自吸收嚴(yán)重，活化率測量不確定度較大，取為10%。所有活化箔的活化率平均測量不確定度為5.5%。

表2 活化率測量中的不確定度

除109Ag(n,γ)110Agm反應(yīng)截面來源于IRDF2002數(shù)據(jù)庫，115In(n,γ)116Inm反應(yīng)截面來源于JENDL-3數(shù)據(jù)庫外，其他反應(yīng)截面均取自ENDF/B-Ⅶ核數(shù)據(jù)庫，且采用NJOY程序制作相應(yīng)群截面。核數(shù)據(jù)庫本身和群截面制作兩方面因素引起的反應(yīng)截面不確定度取為10%。

Q取6.5%，按式(6)計算的合成標(biāo)準(zhǔn)不確定度為13%，該值可作為遺傳算法輸出中子能譜的測量不確定度。

3 γ射線吸收劑量率測量

西安脈沖堆以100 kW功率運行約3 h，采用10枚TLD-1070CM熱釋光劑量片測量大空間中子輻照實驗平臺內(nèi)中子能譜測量位置處的γ射線吸收劑量率，輻照結(jié)束后用棉線將熱釋光劑量片拽出，冷卻24 h后進(jìn)行測量。測量結(jié)果列于表3。

表3 熱釋光劑量片測量結(jié)果

γ射線吸收劑量率測量不確定度來源于熱釋光劑量計對不同能量γ射線響應(yīng)、劑量計標(biāo)定系數(shù)、劑量計對中子的響應(yīng)及測量平均值標(biāo)準(zhǔn)偏差(表4)。

表4 γ射線吸收劑量率測量不確定度

4 測量結(jié)果

根據(jù)測量得到的中子能譜和γ射線吸收劑量率，可計算大空間中子輻照實驗平臺內(nèi)的快熱中子比、1 MeV等效中子通量密度、n/γ比等參數(shù)，結(jié)果列于表5。由表5可見，兩種方法輸出的中子能譜計算所得輻射場參數(shù)基本一致，且均滿足設(shè)計要求。這也佐證了遺傳算法輸出譜的可信性。

表5 大空間中子輻照實驗平臺輻射場參數(shù)(歸一到2 MW)

5 結(jié)論

利用多箔活化法測量了西安脈沖堆大空間中子輻照實驗平臺內(nèi)的中子能譜。引入了兩種新型的活化箔，提高了活化箔組對0.3～4 MeV能區(qū)中子的響應(yīng)能力。采用MCNP軟件計算了精確的初始譜，并利用SAND-Ⅱ方法將初始譜粗處理后提供給遺傳算法進(jìn)行中子解譜，解譜結(jié)果相對于單純的SAND-Ⅱ方法，能在保證能譜無大震蕩的同時，獲得更小的Q值。利用解得的中子能譜和測量的γ射線吸收劑量率，計算了大空間中子輻照實驗平臺內(nèi)的輻射場參數(shù)。結(jié)果表明，大空間中子輻照實驗平臺輻射場參數(shù)滿足設(shè)計指標(biāo)。

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