王 超，張智剛，彭康瑋，孫樹斌

(哈爾濱工程大學(xué) 核安全與仿真技術(shù)國(guó)防重點(diǎn)學(xué)科實(shí)驗(yàn)室，黑龍江 哈爾濱 150001)

鈉泄漏和鈉火事故與鈉冷快堆發(fā)展密切相關(guān)，鈉泄漏和鈉火事故一直受到國(guó)際上以及中國(guó)實(shí)驗(yàn)快堆安全分析的重視。而單一鈉滴的燃燒作為鈉火，特別是噴霧鈉火研究的基礎(chǔ)，其燃燒機(jī)理更應(yīng)受到重視。在鈉滴傳統(tǒng)計(jì)算模型中使用的是球狀模型，而鈉滴在燃燒過程中呈現(xiàn)非球形態(tài)，因此仿真模擬精度有待提高。鈉滴在燃燒過程中表面生成錐狀氧化物[1]，故本文采用更接近實(shí)際燃燒特性的帶有錐狀的新模型，模擬計(jì)算在不同鈉滴初始溫度和氧氣濃度下鈉滴燃燒溫度隨時(shí)間的變化規(guī)律，并與相關(guān)實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)進(jìn)行對(duì)比分析研究。

1 鈉滴燃燒模型的確定

1.1 幾何模型

在傳統(tǒng)鈉滴計(jì)算研究中，均選用球狀鈉滴模型用于分析計(jì)算，如圖1a所示。由于在鈉滴燃燒過程中表面會(huì)形成氧化物突起，便于與氧氣接觸及熱量傳遞，從相關(guān)鈉滴實(shí)驗(yàn)可觀察到氧化物的形狀接近于錐狀，因此本文使用表面帶有錐狀突起的新模型(簡(jiǎn)稱錐狀模型)替代球狀模型，如圖1b所示。

在錐狀模型中，假設(shè)如下：錐狀模型與球狀模型的質(zhì)量相等，燃燒過程中生成n個(gè)大小相同的錐狀氧化物，鈉滴直徑由D減小為D1；圓錐的底面直徑為aD1(a=0.05)，高為bD1(b=0.1)；考慮到各圓錐底面之間存在一定間隙，假設(shè)邊長(zhǎng)為aD1的正方形分布于鈉滴表面，因此每個(gè)正方形對(duì)應(yīng)一個(gè)圓錐底面。由圓錐狀凸起的底面積和球形鈉滴的表面積相互之間的關(guān)系可得：

β4π(D1/2)2=n(aD1)2

(1)

式中，β為圓錐底面積的總和占鈉滴表面積的百分比。

由錐狀模型與球狀模型的質(zhì)量相等可得：

π

(2)

根據(jù)鈉滴燃燒實(shí)驗(yàn)現(xiàn)象中錐狀氧化物的大小，估算確定錐底面直徑和高，假定β=0.9，根據(jù)式(1)、(2)計(jì)算錐狀氧化物的個(gè)數(shù)n及生成氧化物后鈉滴的直徑D1。

由于表面積與體積之比在燃燒過程中對(duì)燃燒速率影響很大，表面積與體積之比越大，燃燒速率越大。以表面積與體積之比作為評(píng)價(jià)鈉滴燃燒特性的主要因素，因球狀模型在數(shù)學(xué)建模和數(shù)值計(jì)算上更有優(yōu)勢(shì)，對(duì)錐狀模型進(jìn)行球殼狀模型虛擬變換，如圖1c所示。根據(jù)球殼狀模型與錐狀模型表面積相等，可得球殼狀模型的外徑Do，在質(zhì)量及密度相同的條件下，可得球殼狀模型的內(nèi)徑Di。

a——球狀模型；b——錐狀模型；c——球殼狀模型

1.2 單一鈉滴模型

分析鈉滴燃燒的實(shí)驗(yàn)現(xiàn)象[1]可知，鈉與氧的反應(yīng)一般分為3個(gè)階段：表面氧化階段、預(yù)燃階段和燃燒階段。根據(jù)鈉滴在不同燃燒階段是否產(chǎn)生錐狀氧化物，分別使用球狀模型和錐狀模型。

實(shí)驗(yàn)證明，鈉滴燃燒階段的直徑變化遵循“D2”定律[2]，由于鈉滴直徑在單位時(shí)間內(nèi)的變化極小，為簡(jiǎn)化計(jì)算，假設(shè)鈉滴在空氣中的反應(yīng)過程中直徑變化始終遵循“D2”定律，即鈉滴直徑的平方隨時(shí)間線性遞減[3]：

(3)

式中：D為t時(shí)刻鈉滴的直徑，m；D0為鈉滴初始直徑(D0=0.005 m)；Kv為汽化系數(shù)[2,4]，即：

(4)

式中：λ為氣體導(dǎo)熱率，W/(m·K)；cp為氣體比定壓熱容，J/(kg·K)；B為傳遞系數(shù)，即：

(5)

式中：Hfg為汽化潛熱，J/kg；Tg為氣體平均溫度，K；Ts為鈉滴溫度，K；Hc為鈉反應(yīng)熱，J/kg；y為氧氣摩爾份額；i為化學(xué)計(jì)量比。

靜態(tài)鈉滴的質(zhì)量變化速率可由汽化系數(shù)Kv表示，為：

(6)

式中：在表面氧化階段，ms為鈉滴反應(yīng)速率，kg/s；在預(yù)燃和燃燒階段，ms為鈉滴氣化速率，kg/s。

鈉滴在表面氧化階段，反應(yīng)熱一部分傳遞至鈉滴使其溫度升高，一部分傳遞給周圍環(huán)境，包括對(duì)流傳熱及熱輻射。由于鈉滴質(zhì)量較小和較高的熱傳導(dǎo)率，根據(jù)集總參數(shù)法可認(rèn)為鈉滴各處溫度相等。建立能量守恒方程[5]為：

Φdt=mt1cpNadTs

(7)

式中：dt為時(shí)間步長(zhǎng)，s；Nu為鈉滴表面到周圍氣體的Nusselt數(shù)；k為導(dǎo)熱系數(shù)，W/(m·K)；S為鈉滴表面積，m2；Φ為單位時(shí)間內(nèi)發(fā)出的熱輻射熱量，W；cpNa為鈉的比定壓熱容，J/(kg·K)；dTs為時(shí)間步長(zhǎng)內(nèi)鈉滴溫度的變化，K。左邊第1項(xiàng)為鈉反應(yīng)釋放的熱量，第2項(xiàng)為通過對(duì)流傳熱傳遞給周圍氣體的熱量，第3項(xiàng)為通過熱輻射傳遞給周圍氣體的熱量，等號(hào)右邊為鈉滴溫度升高所需的熱量。鈉滴在單位時(shí)間內(nèi)發(fā)出的熱輻射熱量Φ為：

(8)

式中，εNa為鈉的發(fā)射率。

鈉滴在表面氧化階段，氧氣不足，根據(jù)實(shí)驗(yàn)現(xiàn)象并無錐狀氧化物生成，因此在本階段，鈉滴燃燒溫度的計(jì)算采用球狀模型，則：

πD3ρNa

(9)

式中，mt1為使用球狀模型階段未燃燒的鈉滴質(zhì)量，kg。

鈉滴在預(yù)燃階段，隨鈉滴表面溫度的升高，其表面發(fā)生氣化，反應(yīng)熱一部分傳遞至鈉滴使鈉氣化，因此式(7)可變?yōu)椋?/p>

Φdt=mt2cpNadTs

(10)

考慮到部分發(fā)生氣化的鈉蒸氣并未與氧氣反應(yīng)，而是直接釋放到環(huán)境中，因此發(fā)生氧化反應(yīng)的鈉反應(yīng)速率mp可表示為：

mp=γms

(11)

式中，γ為單位時(shí)間參與氧化反應(yīng)的鈉與發(fā)生氣化的鈉的質(zhì)量比。

在預(yù)燃階段，鈉滴表面發(fā)生氣化，且表面產(chǎn)生許多錐狀氧化物，在該階段，適用錐狀模型，并采用球殼狀模型進(jìn)行求解，則：

πρNa

(12)

式中，mt2為使用錐狀模型階段未燃燒的鈉滴質(zhì)量，kg。

鈉滴在燃燒階段，由于在鈉滴的周圍有一層擴(kuò)散火焰鋒面，火焰鋒面發(fā)出的熱量同時(shí)向內(nèi)和向外導(dǎo)熱[6]，由于火焰鋒面的溫度極高，因此，反應(yīng)熱中的一部分還需用來支持火焰鋒面的高溫，因此式(10)可變?yōu)椋?/p>

Hcmpdt-mscpNa(Tf-Ts)dt-Hfgmsdt-

(13)

式中，Tf為火焰鋒面溫度，K。

在燃燒階段，鈉滴表面溫度的升高，增加了鈉滴中氧的溶解度，在預(yù)燃階段生成的氧化物溶解于鈉滴中，鈉滴表面又變得光滑，在本階段，采用球狀模型進(jìn)行計(jì)算。

此外，假設(shè)在鈉滴反應(yīng)至5～10 s內(nèi)，停止通氧氣，氧氣濃度隨時(shí)間開始下降，假設(shè)氧氣濃度隨時(shí)間線性下降，若初始氧氣濃度為20%，則10 s時(shí)下降至16%；若初始為16%，則10 s時(shí)下降至12%；若初始為12%，則10 s時(shí)下降至10%；若初始為8%和4%，鈉燃燒氧氣濃度基本不變。此階段錐狀氧化物重新產(chǎn)生，在此階段使用球殼狀模型進(jìn)行計(jì)算。為了提高模擬的準(zhǔn)確度，需考慮不同氧氣摩爾份額、不同溫度下空氣和鈉的物性參數(shù)(表1)。

2 計(jì)算結(jié)果與分析

由于本文在鈉滴的不同反應(yīng)階段使用的模型不同，因此需在不同鈉滴初始溫度和氧氣濃度的情況下確立各階段反應(yīng)的開始和結(jié)束時(shí)間，根據(jù)鈉滴燃燒的3個(gè)階段所表現(xiàn)的特征現(xiàn)象[1]，即表面氧化階段——白色的氧化層覆蓋液滴表面；預(yù)燃階段——開始有氧化物產(chǎn)生，并伴隨反應(yīng)產(chǎn)物的氣溶膠出現(xiàn)和燃燒階段——氧化物表面被橘黃色火焰包圍，隨后氧化物溶入鈉滴中，統(tǒng)計(jì)界定鈉滴燃燒的實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)中各反應(yīng)階段的開始和結(jié)束時(shí)間[1]，如表2和3所列，并將其代入程序計(jì)算，得到仿真計(jì)算結(jié)果。表2中，初始溫度為300 ℃；表3中，氧氣濃度為20%。

表1 空氣和鈉的物性參數(shù)[7]

表2 不同氧氣份額下鈉滴各反應(yīng)階段的開始和結(jié)束時(shí)間[1]

表3 不同鈉滴初始溫度下鈉滴各反應(yīng)階段的開始和結(jié)束時(shí)間[1]

圖2示出鈉滴初始溫度為300 ℃時(shí)不同氧氣濃度下鈉滴溫度隨時(shí)間的變化。不同氧氣濃度下鈉滴溫度的變化趨勢(shì)均與實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)相近，但相對(duì)于實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)，鈉滴溫度的模擬結(jié)果在各反應(yīng)階段的起始時(shí)刻均存在明顯的轉(zhuǎn)折，尤其在氧氣濃度為20%、16%和12%時(shí)，這是由于在不同反應(yīng)階段采用了不同模型，使鈉滴在不同階段具有不同的溫度變化速率。在鈉滴預(yù)燃和燃燒階段，部分發(fā)生氣化的鈉蒸氣并未與氧氣反應(yīng)，而是直接釋放到環(huán)境中，如何確定式(11)中的γ，是計(jì)算結(jié)果與實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)能否符合的關(guān)鍵。在預(yù)燃階段，由于鈉滴溫度的上升趨勢(shì)為非線性，無法準(zhǔn)確計(jì)算γ，因此本文采用迭代法，將不同的γ代入式(11)，最終得到與實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)相近的鈉滴溫度變化趨勢(shì)。由計(jì)算結(jié)果可知，在鈉滴初始溫度為300 ℃及氧氣濃度為20%、16%、12%和8%時(shí)，鈉滴預(yù)燃階段的γ平均值分別為0.66、0.69、0.72和0.72。

圖2 不同氧氣濃度下鈉滴溫度隨時(shí)間的變化

由式(11)可知，γ受氣化作用和氧化作用劇烈程度影響，初始溫度相同，氧氣濃度越高氧化作用越強(qiáng)，溫度上升越快，隨溫度的升高，氣化作用增強(qiáng)，未參與氧化作用的鈉蒸氣份額也會(huì)增大，γ就會(huì)減小，雖然溫度升高也會(huì)增強(qiáng)氧化作用，但氧氣份額具有上限值，因此氧化作用的增強(qiáng)有限，氣化作用的增強(qiáng)為主要影響因素，因此初始溫度一定時(shí)，γ隨氧氣濃度的減小而增大。

在鈉滴燃燒階段，由實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)可知鈉滴的溫度不變，說明燃燒產(chǎn)生的熱與鈉蒸氣溫度升高所需熱量、汽化潛熱及釋放到周圍環(huán)境中的熱量平衡，即式(13)右邊為零。因此在燃燒階段，通過式(13)可計(jì)算得到γ。由計(jì)算結(jié)果可知，在鈉滴初始溫度為300 ℃及氧氣份額為20%和16%時(shí)，鈉滴燃燒階段的γ分別為0.56和0.44。在氧氣濃度隨時(shí)間下降的階段，不同氧氣濃度下鈉滴溫度的變化趨勢(shì)不同，且均為非線性，因此同樣采用迭代法確定γ，由計(jì)算結(jié)果可知，在氧氣濃度為20%、16%、12%和8%時(shí)，氧氣濃度隨時(shí)間下降的階段，γ分別為0.66、0.60、0.76和0.83。

氧氣濃度為20%時(shí)，不同初始溫度下鈉滴溫度隨時(shí)間的變化如圖3a所示，鈉滴溫度的變化趨勢(shì)與實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)基本符合。在鈉滴預(yù)燃階段，初始溫度為500、400、300和200 ℃時(shí)，通過計(jì)算可知，γ分別為0.85、0.73、0.66和0.62；在鈉滴燃燒階段，γ分別為0.63、0.59、0.56和0.55；在氧氣濃度隨時(shí)間下降階段，γ分別為0.76、0.70、0.66和0.63。

在各反應(yīng)階段，γ隨初始溫度的升高而增大，這是由于溫度越高，氧化作用越強(qiáng)，因此會(huì)有更多的鈉蒸氣參與反應(yīng)。預(yù)燃階段的γ均高于燃燒階段的，這是由于在燃燒階段的反應(yīng)均發(fā)生在火焰鋒面上，由于反應(yīng)劇烈，火焰鋒面周圍的氧氣濃度低于20%，使部分鈉蒸氣未燃燒，而是直接釋放到環(huán)境中；預(yù)燃階段鈉滴溫度低于燃燒階段，氣化作用較弱，但由于氧氣充足，因此參與反應(yīng)的鈉較多，即γ較高。氧氣濃度隨時(shí)間下降階段的γ受兩種作用共同影響，初始溫度較高時(shí)，γ介于預(yù)燃階段和燃燒階段之間，初始溫度較低時(shí)，γ高于兩個(gè)階段。

在氧氣濃度為4%時(shí)，鈉滴溫度的上升速率遠(yuǎn)高于實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)，如圖3b所示。由于氧氣不充足，鈉滴一直處于表面氧化階段，鈉滴表面被氧化層覆蓋，使鈉滴與氧氣氧化反應(yīng)的實(shí)際接觸面積小于仿真計(jì)算時(shí)所使用的鈉滴表面積，鈉滴初始溫度分別為500、400、300和200 ℃時(shí)，若達(dá)到與實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)相吻合的鈉滴溫度，則ms分別減小至原來的60%、50%、40%和30%，由式(6)可知，ms正比于D，即正比于表面積的平方根，則鈉滴與氧氣的實(shí)際接觸面積占鈉滴表面積的百分比為36%、25%、16%和9%，初始溫度越高，實(shí)際接觸面積越大，這是由于溫度高促進(jìn)了表面氧化物溶解于鈉中，使更多的氧氣和鈉參與了反應(yīng)。

本文對(duì)使用了傳統(tǒng)球狀模型與錐狀模型的計(jì)算結(jié)果和實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)進(jìn)行了比較分析，如圖4所示。通過對(duì)比發(fā)現(xiàn)，在預(yù)燃階段，使用球狀模型計(jì)算得到的鈉滴溫度略低于實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)，這是由于在此階段鈉滴表面產(chǎn)生的錐狀氧化物增大了鈉滴表面積，而球狀模型表面積小，導(dǎo)熱能力小于帶有錐狀物的鈉滴，因此溫度上升速率略低于實(shí)驗(yàn)結(jié)果；在氧氣濃度下降階段，實(shí)驗(yàn)結(jié)果中鈉滴的溫度接近恒定，并有下降趨勢(shì)，而使用球狀模型的計(jì)算結(jié)果中鈉滴溫度繼續(xù)上升，與實(shí)際不符。對(duì)比可得出使用了錐狀模型的計(jì)算結(jié)果與實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)基本符合，而使用球狀模型的計(jì)算結(jié)果與實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)有一定的差別，說明在鈉滴燃燒計(jì)算中錐狀模型具有一定的優(yōu)越性。

圖3 不同初始溫度下鈉滴溫度隨時(shí)間的變化

圖4 球狀模型、錐狀模型的計(jì)算結(jié)果與實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)的對(duì)比

3 結(jié)論

本文對(duì)鈉滴燃燒進(jìn)行仿真研究，針對(duì)表面氧化、預(yù)燃及燃燒3個(gè)階段分別建立物理數(shù)學(xué)模型，通過引入?yún)⑴c氧化反應(yīng)與發(fā)生氣化的鈉的質(zhì)量比γ，與實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)進(jìn)行比較，分析影響鈉滴燃燒的因素和機(jī)理，可得如下結(jié)論。

1) 初始溫度一定時(shí)，預(yù)燃階段的γ隨氧氣濃度的增大而減小；燃燒階段在氧氣濃度為20%和16%時(shí)，γ分別為0.56和0.44；氧氣濃度隨時(shí)間下降的階段γ受氧化作用和氣化作用共同影響。

2) 氧氣濃度一定，不同初始溫度下，在各反應(yīng)階段，γ隨初始溫度的升高而增大；預(yù)燃階段的γ均高于燃燒階段的；氧氣濃度隨時(shí)間下降的階段，初始溫度較高時(shí)，γ介于預(yù)燃階段和燃燒階段之間，初始溫度較低時(shí)，γ高于兩個(gè)階段。

3) 在氧氣不充足的條件下，鈉滴與氧氣的接觸面積小于鈉滴的表面積，鈉滴初始溫度為500、400、300和200 ℃時(shí)，鈉滴與氧氣實(shí)際的接觸面積占鈉滴表面積的百分比約為36%、25%、16%和9%，表明初始溫度越高，接觸面積越大。

4) 采用表面帶有錐狀突起的鈉滴新模型，通過與傳統(tǒng)球狀模型的仿真計(jì)算結(jié)果對(duì)比可知，錐狀模型的計(jì)算結(jié)果與實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)符合更好，因此錐狀模型在有關(guān)鈉滴燃燒模擬計(jì)算中具有優(yōu)越性，還需進(jìn)一步驗(yàn)證。

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