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        Linde type F(K)沸石對(duì)Ni2+的吸附性能及效果

        2014-08-08 11:10:24程婷陳晨韓承輝王志良謝偉芳
        湖北農(nóng)業(yè)科學(xué) 2014年8期
        關(guān)鍵詞:沸石投加量吸附劑

        程婷+陳晨+韓承輝+王志良+謝偉芳+

        摘要:利用粉煤灰合成Linde type F(K)沸石吸附重金屬Ni2+,探討吸附劑用量、初始pH、反應(yīng)溫度以及反應(yīng)時(shí)間對(duì)Ni2+吸附效果的影響,同時(shí)進(jìn)行吸附等溫線和吸附動(dòng)力學(xué)的數(shù)據(jù)模擬。結(jié)果表明,沸石投加量、初始pH以及反應(yīng)溫度均對(duì)Ni2+的去除效果影響明顯。隨著沸石投加量的不斷增大,Ni2+去除率不斷提高,飽和吸附量逐漸減小。初始pH 7是沸石吸附Ni2+的最適pH。反應(yīng)溫度越高,沸石吸附Ni2+達(dá)到平衡的時(shí)間越短。沸石對(duì)Ni2+的吸附過(guò)程符合Langmuir吸附等溫式;準(zhǔn)一級(jí)動(dòng)力學(xué)方程能較好地描述沸石對(duì)Ni2+的吸附行為。

        關(guān)鍵詞:鎳離子;粉煤灰;Linde type F(K)沸石;吸附

        中圖分類號(hào):X52文獻(xiàn)標(biāo)識(shí)碼:A文章編號(hào):0439-8114(2014)08-1765-04

        The Adsorption Properties and Effects of Linde type F(K) Zeolite on Ni2+

        CHENG Ting1,CHEN Chen2,HAN Cheng-hui1,WANG Zhi-liang3,XIE Wei-fang1

        (1.Department of City Science, Jiangsu City Vocational College, Nanjing 210017,China; 2. School of Biology and Chemical Engineering, Jiangsu University of Science and Technology, Zhenjiang 212018, Jiangsu, China; 3. Jiangsu Provincial Academy of Environmental Science/ Jiangsu Provincial Key Laboratory of Environmental Engineering, Nanjing 210036, China)

        Abstract: To examine the adsorption of Ni2+ through synthesizing Linde type F(K) zeolite from coal fly ash, the adsorbent dosage, initial pH, the reaction temperature and reaction time were investigated. The adsorption isotherm and kinetics equation was simulated. The results showed that the adsorbent dosage, initial pH and the reaction time had significant effect on the removal of Ni2+. With the increase of the adsorbent dosage, the removal rate of Ni2+ was improved and the saturated adsorption capacity was decreased gradually.The optimal pH was 7. The equilibration time of adsorption was shorter with the increase of reaction temperature. The adsorption process of Ni2+ was fitted with Langmuir adsorption isotherm. The reaction of adsorbing Ni2+ on Linde type F(K) zeolite was matched with the model of pseudo-first class reaction kinetics.

        Key words: nickle irons; coal fly ash; Linde type F(K) zeolite; adsorption

        近年來(lái)大量重金屬污染物排向環(huán)境當(dāng)中,對(duì)生態(tài)環(huán)境和人體健康造成極其不利的影響。因此,水體中重金屬的有效去除成為研究熱點(diǎn)[1,2]。鎳污染是重金屬污染中危害較大的一種。含鎳廢水主要來(lái)自礦業(yè)、有色冶金、電鍍、儀器儀表及各種應(yīng)用鎳化合物的企業(yè)。粉煤灰是燃煤電廠排放的固體廢棄物。粉煤灰來(lái)源廣泛,價(jià)格低廉,具有較大的比表面積和固體吸附劑性能[3,4]。近年來(lái),利用粉煤灰作吸附劑去除水中重金屬離子的研究備受關(guān)注。已有研究表明,粉煤灰及其合成材料對(duì)水中重金屬離子具有較好的去除能力[5-8]。本研究利用粉煤灰合成的Linde type F(K)沸石(以下簡(jiǎn)稱沸石)為基本吸附材料處理重金屬Ni2+,研究了不同吸附劑投加量、初始pH、反應(yīng)溫度以及反應(yīng)時(shí)間對(duì)Ni2+吸附效果的影響,同時(shí)對(duì)吸附數(shù)據(jù)進(jìn)行擬合,探討合成的沸石材料吸附Ni2+的吸附等溫線與吸附動(dòng)力學(xué)方程。

        1材料與方法

        1.1試驗(yàn)材料與儀器

        試驗(yàn)所用的粉煤灰樣品取自江蘇太倉(cāng)協(xié)鑫發(fā)電廠,主要化學(xué)成分為:SiO2質(zhì)量分?jǐn)?shù)為51.06%,Al2O3質(zhì)量分?jǐn)?shù)為32.36%,Fe2O3質(zhì)量分?jǐn)?shù)為4.68%,CaO質(zhì)量分?jǐn)?shù)為2.91%,TiO2質(zhì)量分?jǐn)?shù)為1.17%,MgO質(zhì)量分?jǐn)?shù)為0.9%。

        試驗(yàn)儀器包括THZ-82型恒溫振蕩器(金壇市順華儀器有限公司)、PHS-3C型酸度計(jì)(上海雷磁儀器廠)、AA240DUO型原子吸收光譜儀(美國(guó)安捷倫科技有限公司)。

        1.2試驗(yàn)方法

        1.2.1Linde type F(K)沸石的制備Linde type F(K)沸石的制備過(guò)程為:將2 g粉煤灰加入到50 mL濃度為8 mol/L的KOH溶液中,在反應(yīng)溫度為95 ℃下反應(yīng)48 h。完成后將得到的材料用去離子水洗至中性后,在105 ℃的烘箱中干燥至恒重[9]。合成完成后,所有樣品均經(jīng)過(guò)X射線衍射分析鑒定,確定為Linde type F(K)沸石。

        1.2.2試驗(yàn)步驟在10 mL具塞聚丙烯管中投加一定量合成的粉煤灰Linde type F(K)沸石,并移取一定體積的Ni2+溶液,用0.01 mol/L的鹽酸和氫氧化鈉溶液調(diào)節(jié)其pH后,置于一定溫度下的水浴恒溫振蕩器中,以120r/min進(jìn)行振蕩吸附反應(yīng)。吸附試驗(yàn)完成后利用0.45 μm的水系濾膜對(duì)混合液進(jìn)行過(guò)濾并分析樣品中Ni2+的濃度。

        1.2.3分析方法采用AA240DUO型原子吸收光譜儀測(cè)定吸附后水樣中重金屬Ni2+的濃度。吸附量的計(jì)算公式為:

        Q=■

        式中,Q為吸附量(mg/g),C0為金屬離子初始濃度(mg/L),Ce為金屬離子平衡吸附濃度(mg/L),V為溶液體積 (mL),m為吸附劑用量(g)。

        去除率計(jì)算公式為:

        η=■×100%

        2結(jié)果與分析

        2.1各因素對(duì)Ni2+去除率的影響

        2.1.1吸附劑用量對(duì)Ni2+去除率的影響在Ni2+的初始濃度分別為50 mg/L和100 mg/L、初始pH為7、反應(yīng)時(shí)間為10 h的條件下,考察沸石投加量(0.5、1.0、1.5、2.0、3.0、4.0、5.0、6.0、7.0、8.0 g/L)對(duì)Ni2+去除率的影響,其結(jié)果如圖1所示。由圖1可知,當(dāng)Ni2+初始濃度為100 mg/L,沸石投加量為0.5~4.0 g/L時(shí),Ni2+去除率隨著吸附劑用量的增大迅速增加,去除率由23%增加到95%,之后繼續(xù)提高吸附劑的用量,Ni2+去除率提高不大,吸附趨于平衡。當(dāng)Ni2+初始濃度為50 mg/L,沸石投加量為0.5~2.0 g/L時(shí),Ni2+去除率從41%增加到99%,吸附已經(jīng)趨于飽和。

        圖2為沸石投加量對(duì)Ni2+飽和吸附量的影響。由圖2可知,隨著沸石投加量的增加,單位質(zhì)量的沸石對(duì)Ni2+的飽和吸附量不斷下降。當(dāng)Ni2+初始濃度為100 mg/L,沸石投加量從0.5 g/L增加到8.0 g/L時(shí),飽和吸附量由46 mg/g下降到12 mg/g;當(dāng)Ni2+初始濃度為50 mg/L,沸石投加量從0.5 g/L增加到8.0 g/L時(shí),飽和吸附量由41 mg/g下降到6 mg/g。

        2.1.2初始pH對(duì)Ni2+去除率的影響pH不僅影響吸附劑的表面電荷,而且影響吸附劑和金屬離子的存在狀態(tài),從而影響其相互作用。在Ni2+初始濃度為100 mg/L、沸石投加量為2.0 g/L、反應(yīng)時(shí)間為10 h的條件下,調(diào)節(jié)吸附體系初始pH 分別為 3、4、5、6、7、8、9、10,以考察 pH 對(duì)沸石吸附Ni2+效果的影響,其結(jié)果如圖3所示。由圖3可知,當(dāng)初始pH為3~7時(shí),隨著初始pH的升高,沸石對(duì)Ni2+的去除率迅速提高,從13%提高到初始pH為7時(shí)的92%,當(dāng)初始pH為8時(shí),Ni2+去除率提高不大,為99%,吸附趨于平衡。分析其原因可能是在低 pH 條件下,溶液中H+濃度較大,占據(jù)了吸附劑的位置,與其形成競(jìng)爭(zhēng)吸附,致使沸石對(duì)Ni2+的吸附效果較差。而隨著pH的升高,離子交換作用增強(qiáng),金屬離子逐步取代沸石表面的H+離子,且pH大于7時(shí),水溶液中氫氧根離子增多,與Ni2+發(fā)生沉淀作用,因此Ni2+去除率逐漸增大。Hui等[10]在采用粉煤灰合成的沸石4A去除混合重金屬離子的試驗(yàn)中指出,當(dāng)混合重金屬離子初始濃度為100 mg/L時(shí),Ni2+的沉淀pH為7.77。因此選取pH 7為最適初始pH。

        2.1.3反應(yīng)溫度對(duì)Ni2+去除率的影響在Ni2+初始濃度為100 mg/L、沸石投加量為2.0 g/L、體系初始pH為7、反應(yīng)時(shí)間為0~7 h時(shí),考察反應(yīng)溫度(25、35、45 ℃)對(duì)Ni2+吸附效果的影響,其結(jié)果如圖4所示。由圖4可知,反應(yīng)溫度對(duì)沸石吸附Ni2+的去除效果影響明顯。隨著反應(yīng)溫度的上升與反應(yīng)時(shí)間的延長(zhǎng),沸石對(duì)Ni2+的吸附效果大幅度提高。反應(yīng)溫度為25 ℃時(shí),隨著反應(yīng)時(shí)間的延長(zhǎng),沸石對(duì)Ni2+的吸附效果不斷增強(qiáng),其去除率不斷提高,Ni2+去除率從反應(yīng)時(shí)間為0.5 h時(shí)的28%提高到反應(yīng)時(shí)間為7 h時(shí)的67%。當(dāng)反應(yīng)溫度提高到35 ℃時(shí),沸石對(duì)Ni2+的去除效果較反應(yīng)溫度為25 ℃時(shí)明顯提高,Ni2+去除率從反應(yīng)時(shí)間為0.5 h時(shí)的39%提高到反應(yīng)時(shí)間為7 h時(shí)的76%。當(dāng)反應(yīng)溫度進(jìn)一步提高到45 ℃,沸石對(duì)Ni2+的吸附效果大幅度提高,當(dāng)吸附反應(yīng)時(shí)間僅為0.5 h時(shí),Ni2+去除率已達(dá)62%;當(dāng)反應(yīng)進(jìn)行到7 h時(shí),Ni2+去除率就高達(dá)99%,反應(yīng)趨于平衡。表明反應(yīng)溫度對(duì)沸石吸附Ni2+的速率影響明顯,反應(yīng)溫度越高,沸石對(duì)Ni2+去除率越高,且吸附速率越快。

        2.2吸附等溫線

        對(duì)于單一組分的溶質(zhì),水處理中常見的吸附等溫線有兩種,一種是Langmuir等溫吸附模型,其標(biāo)準(zhǔn)形式和線性形式分別為:

        Qe= ■(1)

        ■=■+■(2)

        式中,Qm為最大吸附量(或稱極限吸附量);Ce為金屬離子平衡吸附濃度;Qe為平衡吸附量;b為吸附常數(shù),其大小與吸附劑、吸附質(zhì)的本性及溫度有關(guān),b越大,表示吸附能力越強(qiáng)。

        另一種是Freundlich等溫吸附模型,是一個(gè)經(jīng)驗(yàn)公式,其標(biāo)準(zhǔn)形式和線性形式分別為:

        Qe=KC■■(3)

        lgQe=lgK+■lgCe(4)

        式中,K、n均為常數(shù),通常n>1。

        利用Langmuir吸附等溫式和Freundlich吸附等溫式對(duì)沸石吸附Ni2+的數(shù)據(jù)進(jìn)行線性擬合,擬合結(jié)果如表1所示。由表1可見,沸石吸附Ni2+的過(guò)程更符合Langmuir吸附等溫式,與Freundlich等溫式的符合稍差,說(shuō)明Linde type F(K)沸石對(duì)Ni2+的吸附為單分子層吸附。

        2.3吸附動(dòng)力學(xué)

        對(duì)于一般的固液吸附過(guò)程而言,通常采用準(zhǔn)一級(jí)和準(zhǔn)二級(jí)動(dòng)力學(xué)方程來(lái)進(jìn)行動(dòng)力學(xué)擬合。準(zhǔn)一級(jí)動(dòng)力學(xué)方程為:

        ■=K■(Q■-Q■)(5)

        式中,Qt表示t時(shí)刻的吸附量;K1為準(zhǔn)一級(jí)動(dòng)力學(xué)模型的吸附平衡速率常數(shù)??紤]邊界條件t=0時(shí),Qt=0;t=t時(shí),Qt=Qt,可得:

        lg(Qe-Qt)=lgQe-■(6)

        準(zhǔn)二級(jí)動(dòng)力學(xué)方程為:

        ■=K2(Q■-Q■)2(7)

        式中,K2為準(zhǔn)二級(jí)動(dòng)力學(xué)模型的吸附平衡速率常數(shù)??紤]邊界條件t=0時(shí),Qt=0;t=t時(shí),Qt=Qt,可得:

        ■=■+■ (8)

        沸石對(duì)Ni2+的吸附動(dòng)力學(xué)結(jié)果如表2所示。由表2可知,準(zhǔn)一級(jí)動(dòng)力學(xué)方程對(duì)沸石吸附Ni2+的方程有較好的描述(R2>0.99),能夠反映沸石對(duì)Ni2+的吸附行為。而準(zhǔn)二級(jí)動(dòng)力學(xué)方程的擬合程度相對(duì)較差。

        3結(jié)論

        吸附劑用量對(duì)Ni2+的去除效果影響顯著,Ni2+去除率隨著沸石投加量的增大不斷提高,而單位質(zhì)量沸石對(duì)Ni2+的飽和吸附量不斷下降。初始pH對(duì)沸石吸附Ni2+效果影響較大,酸性條件不利于沸石吸附Ni2+,最佳初始pH為7。反應(yīng)溫度對(duì)沸石吸附Ni2+的去除效果影響顯著,隨著反應(yīng)溫度的上升與反應(yīng)時(shí)間的延長(zhǎng),沸石對(duì)Ni2+的吸附效果大幅度提高。初始濃度為50 mg/L和100 mg/L時(shí),沸石對(duì)Ni2+的吸附過(guò)程均符合Langmuir吸附等溫方程,其對(duì)Ni2+的吸附為單分子層吸附。沸石吸附Ni2+的動(dòng)力學(xué)符合準(zhǔn)一級(jí)動(dòng)力學(xué)方程。

        參考文獻(xiàn):

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        圖2為沸石投加量對(duì)Ni2+飽和吸附量的影響。由圖2可知,隨著沸石投加量的增加,單位質(zhì)量的沸石對(duì)Ni2+的飽和吸附量不斷下降。當(dāng)Ni2+初始濃度為100 mg/L,沸石投加量從0.5 g/L增加到8.0 g/L時(shí),飽和吸附量由46 mg/g下降到12 mg/g;當(dāng)Ni2+初始濃度為50 mg/L,沸石投加量從0.5 g/L增加到8.0 g/L時(shí),飽和吸附量由41 mg/g下降到6 mg/g。

        2.1.2初始pH對(duì)Ni2+去除率的影響pH不僅影響吸附劑的表面電荷,而且影響吸附劑和金屬離子的存在狀態(tài),從而影響其相互作用。在Ni2+初始濃度為100 mg/L、沸石投加量為2.0 g/L、反應(yīng)時(shí)間為10 h的條件下,調(diào)節(jié)吸附體系初始pH 分別為 3、4、5、6、7、8、9、10,以考察 pH 對(duì)沸石吸附Ni2+效果的影響,其結(jié)果如圖3所示。由圖3可知,當(dāng)初始pH為3~7時(shí),隨著初始pH的升高,沸石對(duì)Ni2+的去除率迅速提高,從13%提高到初始pH為7時(shí)的92%,當(dāng)初始pH為8時(shí),Ni2+去除率提高不大,為99%,吸附趨于平衡。分析其原因可能是在低 pH 條件下,溶液中H+濃度較大,占據(jù)了吸附劑的位置,與其形成競(jìng)爭(zhēng)吸附,致使沸石對(duì)Ni2+的吸附效果較差。而隨著pH的升高,離子交換作用增強(qiáng),金屬離子逐步取代沸石表面的H+離子,且pH大于7時(shí),水溶液中氫氧根離子增多,與Ni2+發(fā)生沉淀作用,因此Ni2+去除率逐漸增大。Hui等[10]在采用粉煤灰合成的沸石4A去除混合重金屬離子的試驗(yàn)中指出,當(dāng)混合重金屬離子初始濃度為100 mg/L時(shí),Ni2+的沉淀pH為7.77。因此選取pH 7為最適初始pH。

        2.1.3反應(yīng)溫度對(duì)Ni2+去除率的影響在Ni2+初始濃度為100 mg/L、沸石投加量為2.0 g/L、體系初始pH為7、反應(yīng)時(shí)間為0~7 h時(shí),考察反應(yīng)溫度(25、35、45 ℃)對(duì)Ni2+吸附效果的影響,其結(jié)果如圖4所示。由圖4可知,反應(yīng)溫度對(duì)沸石吸附Ni2+的去除效果影響明顯。隨著反應(yīng)溫度的上升與反應(yīng)時(shí)間的延長(zhǎng),沸石對(duì)Ni2+的吸附效果大幅度提高。反應(yīng)溫度為25 ℃時(shí),隨著反應(yīng)時(shí)間的延長(zhǎng),沸石對(duì)Ni2+的吸附效果不斷增強(qiáng),其去除率不斷提高,Ni2+去除率從反應(yīng)時(shí)間為0.5 h時(shí)的28%提高到反應(yīng)時(shí)間為7 h時(shí)的67%。當(dāng)反應(yīng)溫度提高到35 ℃時(shí),沸石對(duì)Ni2+的去除效果較反應(yīng)溫度為25 ℃時(shí)明顯提高,Ni2+去除率從反應(yīng)時(shí)間為0.5 h時(shí)的39%提高到反應(yīng)時(shí)間為7 h時(shí)的76%。當(dāng)反應(yīng)溫度進(jìn)一步提高到45 ℃,沸石對(duì)Ni2+的吸附效果大幅度提高,當(dāng)吸附反應(yīng)時(shí)間僅為0.5 h時(shí),Ni2+去除率已達(dá)62%;當(dāng)反應(yīng)進(jìn)行到7 h時(shí),Ni2+去除率就高達(dá)99%,反應(yīng)趨于平衡。表明反應(yīng)溫度對(duì)沸石吸附Ni2+的速率影響明顯,反應(yīng)溫度越高,沸石對(duì)Ni2+去除率越高,且吸附速率越快。

        2.2吸附等溫線

        對(duì)于單一組分的溶質(zhì),水處理中常見的吸附等溫線有兩種,一種是Langmuir等溫吸附模型,其標(biāo)準(zhǔn)形式和線性形式分別為:

        Qe= ■(1)

        ■=■+■(2)

        式中,Qm為最大吸附量(或稱極限吸附量);Ce為金屬離子平衡吸附濃度;Qe為平衡吸附量;b為吸附常數(shù),其大小與吸附劑、吸附質(zhì)的本性及溫度有關(guān),b越大,表示吸附能力越強(qiáng)。

        另一種是Freundlich等溫吸附模型,是一個(gè)經(jīng)驗(yàn)公式,其標(biāo)準(zhǔn)形式和線性形式分別為:

        Qe=KC■■(3)

        lgQe=lgK+■lgCe(4)

        式中,K、n均為常數(shù),通常n>1。

        利用Langmuir吸附等溫式和Freundlich吸附等溫式對(duì)沸石吸附Ni2+的數(shù)據(jù)進(jìn)行線性擬合,擬合結(jié)果如表1所示。由表1可見,沸石吸附Ni2+的過(guò)程更符合Langmuir吸附等溫式,與Freundlich等溫式的符合稍差,說(shuō)明Linde type F(K)沸石對(duì)Ni2+的吸附為單分子層吸附。

        2.3吸附動(dòng)力學(xué)

        對(duì)于一般的固液吸附過(guò)程而言,通常采用準(zhǔn)一級(jí)和準(zhǔn)二級(jí)動(dòng)力學(xué)方程來(lái)進(jìn)行動(dòng)力學(xué)擬合。準(zhǔn)一級(jí)動(dòng)力學(xué)方程為:

        ■=K■(Q■-Q■)(5)

        式中,Qt表示t時(shí)刻的吸附量;K1為準(zhǔn)一級(jí)動(dòng)力學(xué)模型的吸附平衡速率常數(shù)??紤]邊界條件t=0時(shí),Qt=0;t=t時(shí),Qt=Qt,可得:

        lg(Qe-Qt)=lgQe-■(6)

        準(zhǔn)二級(jí)動(dòng)力學(xué)方程為:

        ■=K2(Q■-Q■)2(7)

        式中,K2為準(zhǔn)二級(jí)動(dòng)力學(xué)模型的吸附平衡速率常數(shù)。考慮邊界條件t=0時(shí),Qt=0;t=t時(shí),Qt=Qt,可得:

        ■=■+■ (8)

        沸石對(duì)Ni2+的吸附動(dòng)力學(xué)結(jié)果如表2所示。由表2可知,準(zhǔn)一級(jí)動(dòng)力學(xué)方程對(duì)沸石吸附Ni2+的方程有較好的描述(R2>0.99),能夠反映沸石對(duì)Ni2+的吸附行為。而準(zhǔn)二級(jí)動(dòng)力學(xué)方程的擬合程度相對(duì)較差。

        3結(jié)論

        吸附劑用量對(duì)Ni2+的去除效果影響顯著,Ni2+去除率隨著沸石投加量的增大不斷提高,而單位質(zhì)量沸石對(duì)Ni2+的飽和吸附量不斷下降。初始pH對(duì)沸石吸附Ni2+效果影響較大,酸性條件不利于沸石吸附Ni2+,最佳初始pH為7。反應(yīng)溫度對(duì)沸石吸附Ni2+的去除效果影響顯著,隨著反應(yīng)溫度的上升與反應(yīng)時(shí)間的延長(zhǎng),沸石對(duì)Ni2+的吸附效果大幅度提高。初始濃度為50 mg/L和100 mg/L時(shí),沸石對(duì)Ni2+的吸附過(guò)程均符合Langmuir吸附等溫方程,其對(duì)Ni2+的吸附為單分子層吸附。沸石吸附Ni2+的動(dòng)力學(xué)符合準(zhǔn)一級(jí)動(dòng)力學(xué)方程。

        參考文獻(xiàn):

        [1] 臧運(yùn)波,武耐英.殼聚糖及其衍生物對(duì)重金屬離子吸附性能的影響[J]. 湖北農(nóng)業(yè)科學(xué),2013,52(1):5-8.

        [2] 龔安華,孫岳玲.鹽酸改性凹凸棒土對(duì)銅離子的吸附性能[J].湖北農(nóng)業(yè)科學(xué),2013,52(2):313-315.

        [3] 蔡昌鳳,徐建平.礦區(qū)電廠粉煤灰物化特性與吸附特性關(guān)聯(lián)研究[J].安徽工程科技學(xué)院學(xué)報(bào),2005,20(4):1-4.

        [4] 王金梅,王慶生,劉長(zhǎng)占,等.粉煤灰的改性及吸附作用的研究[J].工業(yè)用水與廢水,2005,36(1):44-47.

        [5] 潘國(guó)營(yíng),周衛(wèi),王素娜.粉煤灰處理含鉛廢水的試驗(yàn)研究[J]. 煤炭工程,2008(9):77-79.

        [6] 崔杏雨,陳樹偉,閆曉亮,等.粉煤灰合成Na-X沸石去除廢水中鎳離子的研究[J].燃料化學(xué)學(xué)報(bào),2009,37(6):752-756.

        [7] 周利民,劉峙嶸,黃群武.粉煤灰對(duì)二價(jià)金屬離子的吸附特性[J]. 煤炭學(xué)報(bào),2007,32(4):416-419.

        [8] WEI Q, YING Z. Removal of lead, copper, nickel, cobalt, and zinc from water by a cancrinite-type zeolite synthesized from fly ash[J]. Chemical Engineering Journal,2009,145:483-488.

        [9] MIYAJI F, MURAKAMI T, SUYAMA Y. Formation of linde F zeolite by KOH treatment of coal fly ash[J]. Journal of the Ceramic Society of Japan,2009,117(5):619-622.

        [10] HUI K S,CHAO C Y H,KOT S C. Removal of mixed heavy mental irons in wastewater by zeolite 4A and residual products from recycled coal fly ash[J]. Journal of Hazardous Materials,2005,127(1-3):89-101.

        圖2為沸石投加量對(duì)Ni2+飽和吸附量的影響。由圖2可知,隨著沸石投加量的增加,單位質(zhì)量的沸石對(duì)Ni2+的飽和吸附量不斷下降。當(dāng)Ni2+初始濃度為100 mg/L,沸石投加量從0.5 g/L增加到8.0 g/L時(shí),飽和吸附量由46 mg/g下降到12 mg/g;當(dāng)Ni2+初始濃度為50 mg/L,沸石投加量從0.5 g/L增加到8.0 g/L時(shí),飽和吸附量由41 mg/g下降到6 mg/g。

        2.1.2初始pH對(duì)Ni2+去除率的影響pH不僅影響吸附劑的表面電荷,而且影響吸附劑和金屬離子的存在狀態(tài),從而影響其相互作用。在Ni2+初始濃度為100 mg/L、沸石投加量為2.0 g/L、反應(yīng)時(shí)間為10 h的條件下,調(diào)節(jié)吸附體系初始pH 分別為 3、4、5、6、7、8、9、10,以考察 pH 對(duì)沸石吸附Ni2+效果的影響,其結(jié)果如圖3所示。由圖3可知,當(dāng)初始pH為3~7時(shí),隨著初始pH的升高,沸石對(duì)Ni2+的去除率迅速提高,從13%提高到初始pH為7時(shí)的92%,當(dāng)初始pH為8時(shí),Ni2+去除率提高不大,為99%,吸附趨于平衡。分析其原因可能是在低 pH 條件下,溶液中H+濃度較大,占據(jù)了吸附劑的位置,與其形成競(jìng)爭(zhēng)吸附,致使沸石對(duì)Ni2+的吸附效果較差。而隨著pH的升高,離子交換作用增強(qiáng),金屬離子逐步取代沸石表面的H+離子,且pH大于7時(shí),水溶液中氫氧根離子增多,與Ni2+發(fā)生沉淀作用,因此Ni2+去除率逐漸增大。Hui等[10]在采用粉煤灰合成的沸石4A去除混合重金屬離子的試驗(yàn)中指出,當(dāng)混合重金屬離子初始濃度為100 mg/L時(shí),Ni2+的沉淀pH為7.77。因此選取pH 7為最適初始pH。

        2.1.3反應(yīng)溫度對(duì)Ni2+去除率的影響在Ni2+初始濃度為100 mg/L、沸石投加量為2.0 g/L、體系初始pH為7、反應(yīng)時(shí)間為0~7 h時(shí),考察反應(yīng)溫度(25、35、45 ℃)對(duì)Ni2+吸附效果的影響,其結(jié)果如圖4所示。由圖4可知,反應(yīng)溫度對(duì)沸石吸附Ni2+的去除效果影響明顯。隨著反應(yīng)溫度的上升與反應(yīng)時(shí)間的延長(zhǎng),沸石對(duì)Ni2+的吸附效果大幅度提高。反應(yīng)溫度為25 ℃時(shí),隨著反應(yīng)時(shí)間的延長(zhǎng),沸石對(duì)Ni2+的吸附效果不斷增強(qiáng),其去除率不斷提高,Ni2+去除率從反應(yīng)時(shí)間為0.5 h時(shí)的28%提高到反應(yīng)時(shí)間為7 h時(shí)的67%。當(dāng)反應(yīng)溫度提高到35 ℃時(shí),沸石對(duì)Ni2+的去除效果較反應(yīng)溫度為25 ℃時(shí)明顯提高,Ni2+去除率從反應(yīng)時(shí)間為0.5 h時(shí)的39%提高到反應(yīng)時(shí)間為7 h時(shí)的76%。當(dāng)反應(yīng)溫度進(jìn)一步提高到45 ℃,沸石對(duì)Ni2+的吸附效果大幅度提高,當(dāng)吸附反應(yīng)時(shí)間僅為0.5 h時(shí),Ni2+去除率已達(dá)62%;當(dāng)反應(yīng)進(jìn)行到7 h時(shí),Ni2+去除率就高達(dá)99%,反應(yīng)趨于平衡。表明反應(yīng)溫度對(duì)沸石吸附Ni2+的速率影響明顯,反應(yīng)溫度越高,沸石對(duì)Ni2+去除率越高,且吸附速率越快。

        2.2吸附等溫線

        對(duì)于單一組分的溶質(zhì),水處理中常見的吸附等溫線有兩種,一種是Langmuir等溫吸附模型,其標(biāo)準(zhǔn)形式和線性形式分別為:

        Qe= ■(1)

        ■=■+■(2)

        式中,Qm為最大吸附量(或稱極限吸附量);Ce為金屬離子平衡吸附濃度;Qe為平衡吸附量;b為吸附常數(shù),其大小與吸附劑、吸附質(zhì)的本性及溫度有關(guān),b越大,表示吸附能力越強(qiáng)。

        另一種是Freundlich等溫吸附模型,是一個(gè)經(jīng)驗(yàn)公式,其標(biāo)準(zhǔn)形式和線性形式分別為:

        Qe=KC■■(3)

        lgQe=lgK+■lgCe(4)

        式中,K、n均為常數(shù),通常n>1。

        利用Langmuir吸附等溫式和Freundlich吸附等溫式對(duì)沸石吸附Ni2+的數(shù)據(jù)進(jìn)行線性擬合,擬合結(jié)果如表1所示。由表1可見,沸石吸附Ni2+的過(guò)程更符合Langmuir吸附等溫式,與Freundlich等溫式的符合稍差,說(shuō)明Linde type F(K)沸石對(duì)Ni2+的吸附為單分子層吸附。

        2.3吸附動(dòng)力學(xué)

        對(duì)于一般的固液吸附過(guò)程而言,通常采用準(zhǔn)一級(jí)和準(zhǔn)二級(jí)動(dòng)力學(xué)方程來(lái)進(jìn)行動(dòng)力學(xué)擬合。準(zhǔn)一級(jí)動(dòng)力學(xué)方程為:

        ■=K■(Q■-Q■)(5)

        式中,Qt表示t時(shí)刻的吸附量;K1為準(zhǔn)一級(jí)動(dòng)力學(xué)模型的吸附平衡速率常數(shù)??紤]邊界條件t=0時(shí),Qt=0;t=t時(shí),Qt=Qt,可得:

        lg(Qe-Qt)=lgQe-■(6)

        準(zhǔn)二級(jí)動(dòng)力學(xué)方程為:

        ■=K2(Q■-Q■)2(7)

        式中,K2為準(zhǔn)二級(jí)動(dòng)力學(xué)模型的吸附平衡速率常數(shù)。考慮邊界條件t=0時(shí),Qt=0;t=t時(shí),Qt=Qt,可得:

        ■=■+■ (8)

        沸石對(duì)Ni2+的吸附動(dòng)力學(xué)結(jié)果如表2所示。由表2可知,準(zhǔn)一級(jí)動(dòng)力學(xué)方程對(duì)沸石吸附Ni2+的方程有較好的描述(R2>0.99),能夠反映沸石對(duì)Ni2+的吸附行為。而準(zhǔn)二級(jí)動(dòng)力學(xué)方程的擬合程度相對(duì)較差。

        3結(jié)論

        吸附劑用量對(duì)Ni2+的去除效果影響顯著,Ni2+去除率隨著沸石投加量的增大不斷提高,而單位質(zhì)量沸石對(duì)Ni2+的飽和吸附量不斷下降。初始pH對(duì)沸石吸附Ni2+效果影響較大,酸性條件不利于沸石吸附Ni2+,最佳初始pH為7。反應(yīng)溫度對(duì)沸石吸附Ni2+的去除效果影響顯著,隨著反應(yīng)溫度的上升與反應(yīng)時(shí)間的延長(zhǎng),沸石對(duì)Ni2+的吸附效果大幅度提高。初始濃度為50 mg/L和100 mg/L時(shí),沸石對(duì)Ni2+的吸附過(guò)程均符合Langmuir吸附等溫方程,其對(duì)Ni2+的吸附為單分子層吸附。沸石吸附Ni2+的動(dòng)力學(xué)符合準(zhǔn)一級(jí)動(dòng)力學(xué)方程。

        參考文獻(xiàn):

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