單 健，肖德濤，趙桂芝，周青芝，劉 彥，丘壽康，孟冶成，熊信明，劉小松，馬文榮

(南華大學(xué) 核科學(xué)技術(shù)學(xué)院，湖南 衡陽(yáng) 421001)

近年來(lái)，隨著氡測(cè)量技術(shù)的日趨完善，多種測(cè)氡技術(shù)已應(yīng)用于實(shí)踐中，并研制出了多種測(cè)氡儀器。如德國(guó)的ERS-2氡析出率儀，美國(guó)DURRDGE公司生產(chǎn)的RAD7型測(cè)氡儀，國(guó)產(chǎn)的FD-3017型“RaA”瞬時(shí)測(cè)氡儀、便攜式NR-667A(Ⅲ)測(cè)氡儀、PCMR-1連續(xù)測(cè)氡儀、NR-200A氡子體連續(xù)測(cè)氡儀等[1]，其中以基于靜電收集法原理研制的RAD7型測(cè)氡儀在國(guó)內(nèi)應(yīng)用最廣，此類(lèi)測(cè)氡儀的探測(cè)效率在測(cè)量過(guò)程中受溫濕度的影響非常明顯。所以，測(cè)量時(shí)必須在進(jìn)氣口加干燥管，在測(cè)量時(shí)還需經(jīng)常更換干燥劑，這給測(cè)量帶來(lái)一定的麻煩，并有可能對(duì)小體積氣體環(huán)境的測(cè)量對(duì)象產(chǎn)生明顯影響，如閉環(huán)式氡析出率儀測(cè)量時(shí)的干燥效應(yīng)會(huì)影響其氡析出率。國(guó)內(nèi)外已有大量學(xué)者通過(guò)實(shí)驗(yàn)證明：靜電收集法的收集效率與探測(cè)器的種類(lèi)、收集室的體積、收集電壓、氣壓和220Rn的影響等有關(guān)[2-4]。但在這些條件基本確定的情況下，即對(duì)于某一定型的測(cè)氡儀，其靜電收集效率主要受溫度和濕度的影響[5-9]。所以，溫濕度的影響是靜電收集法測(cè)氡儀首要考慮的因素，也是目前的一個(gè)難點(diǎn)。本文針對(duì)以上問(wèn)題，利用南華大學(xué)核科學(xué)技術(shù)學(xué)院與北京核儀器廠共同研發(fā)的NRL-1型連續(xù)測(cè)氡儀進(jìn)行實(shí)驗(yàn)研究，以得到絕對(duì)濕度(對(duì)應(yīng)溫度下的飽和蒸汽壓與相對(duì)濕度的乘積)對(duì)該測(cè)氡儀收集效率的影響規(guī)律，進(jìn)而對(duì)該儀器進(jìn)行溫濕度效應(yīng)的自動(dòng)修正，使其測(cè)量時(shí)擺脫干燥管，進(jìn)而滿(mǎn)足無(wú)人值守和某些不能使用干燥管場(chǎng)所的特殊測(cè)量要求。

1 NRL-1型測(cè)氡儀的測(cè)量原理

NRL-1型測(cè)氡儀的測(cè)量原理如圖1所示。該儀器設(shè)計(jì)了一定體積和形狀的靜電收集室，測(cè)量時(shí)收集室腔體內(nèi)可加高壓，在高壓電場(chǎng)作用下，帶正電的氡子體氣溶膠粒子被吸附到腔體內(nèi)半導(dǎo)體探測(cè)器的表面，并在表面發(fā)生α衰變而產(chǎn)生α粒子，α粒子進(jìn)入半導(dǎo)體探測(cè)器的PN結(jié)區(qū)。因α粒子具有很強(qiáng)的電離能力，所以會(huì)在PN結(jié)區(qū)產(chǎn)生大量電子-空穴對(duì)。這些電子-空穴對(duì)在PN結(jié)偏置電壓的作用下，迅速積累并輸出到后續(xù)核電子系統(tǒng)的低噪聲信號(hào)調(diào)理電路中，由其放大后輸出1個(gè)電脈沖信號(hào)，后續(xù)電路記錄這個(gè)電脈沖信號(hào)，從而獲取α粒子信息。不同子體衰變產(chǎn)生的α粒子能量是不同的，因此電離出的電子-空穴對(duì)數(shù)量也不同，反映在后續(xù)電路中脈沖幅度也不同。根據(jù)這一特性，采用α能譜甄別測(cè)量，能有效區(qū)分氡及其子體的能譜特性，從而確定被測(cè)環(huán)境中氡的含量。在儀器微處理系統(tǒng)的控制下，多道脈沖幅度分析器完成對(duì)輸入脈沖的分析和參數(shù)處理，進(jìn)而輸出并存儲(chǔ)測(cè)量處理的結(jié)果。

圖1 NRL-1型測(cè)氡儀測(cè)量原理示意圖

由于氡的半衰期(3.823 5 d)遠(yuǎn)大于1次測(cè)量周期的時(shí)間T，因此可認(rèn)為在測(cè)量時(shí)間內(nèi)氡的活度基本不變。在電場(chǎng)作用下，氡收集室內(nèi)的氡衰變產(chǎn)生的α粒子通過(guò)靜電收集被吸附到探測(cè)器上產(chǎn)生脈沖電信號(hào)，對(duì)脈沖電信號(hào)進(jìn)行周期為T(mén)的脈沖計(jì)數(shù)測(cè)量，可得到計(jì)數(shù)測(cè)量值ΔN(T)，則可由式(1)計(jì)算所測(cè)時(shí)間段內(nèi)氡的活度濃度cRn：

cRn=K×ΔN(T)

(1)

式中，K為轉(zhuǎn)換因子。由于氡衰變的子體218Po帶正電荷，極化的水蒸氣分子很容易與其作用變成中性粒子218Po，影響對(duì)α粒子的收集效率，從而影響K。文獻(xiàn)[10]較詳細(xì)地討論了絕對(duì)濕度對(duì)測(cè)氡儀探測(cè)效率的影響機(jī)理。

在使用靜電收集法測(cè)氡時(shí)必須考慮溫濕度效應(yīng)的影響，現(xiàn)有的較好的解決辦法是添加干燥管。假設(shè)在測(cè)氡儀的進(jìn)氣端加上干燥管時(shí)，測(cè)氡儀的探測(cè)效率為常數(shù)，此時(shí)實(shí)驗(yàn)測(cè)量的轉(zhuǎn)換因子為K0，對(duì)應(yīng)的NRL-1型測(cè)氡儀修正因子R0=1。但去掉干燥管后，隨著溫濕度的變化，基于靜電收集法的NRL-1型測(cè)氡儀的探測(cè)效率也將隨之改變，這就要求對(duì)儀器的溫濕度效應(yīng)進(jìn)行修正。為處理方便，將溫度與相對(duì)濕度對(duì)靜電收集法測(cè)氡的影響通過(guò)一個(gè)參數(shù)來(lái)體現(xiàn)，即將溫度和相對(duì)濕度用一個(gè)與之緊密關(guān)聯(lián)的絕對(duì)濕度(H，溫度對(duì)應(yīng)的飽和蒸汽壓與相對(duì)濕度的乘積)來(lái)表達(dá)，并通過(guò)實(shí)驗(yàn)獲得不同絕對(duì)濕度下靜電收集法測(cè)氡儀的修正因子R。在測(cè)氡儀的測(cè)量室內(nèi)安裝性能優(yōu)良的溫濕度傳感器，每個(gè)測(cè)量周期均自動(dòng)獲取測(cè)量室內(nèi)的溫、濕度值T和h，通過(guò)計(jì)算得到絕對(duì)濕度H，并通過(guò)實(shí)驗(yàn)獲得不同絕對(duì)濕度下NRL-1型測(cè)氡儀的修正因子R。

考慮絕對(duì)濕度效應(yīng)后得到的轉(zhuǎn)換因子K為：

K=K0×R

(2)

本研究的重點(diǎn)是通過(guò)實(shí)驗(yàn)確定NRL-1型測(cè)氡儀在不同溫濕度(即絕對(duì)濕度)下的R值，并修正得到K，從而實(shí)現(xiàn)NRL-1型測(cè)氡儀在不加干燥管的情況下也能準(zhǔn)確穩(wěn)定地測(cè)量氡活度濃度。

2 實(shí)驗(yàn)方案

圖2 溫濕度修正實(shí)驗(yàn)裝置示意圖

溫濕度修正實(shí)驗(yàn)裝置如圖2所示。該實(shí)驗(yàn)裝置由標(biāo)準(zhǔn)氡實(shí)驗(yàn)室、比對(duì)用測(cè)氡儀及其他配套設(shè)施構(gòu)成。標(biāo)準(zhǔn)氡實(shí)驗(yàn)室為南華大學(xué)總體積為25 m3的大體積氡實(shí)驗(yàn)室，整個(gè)系統(tǒng)的漏氣率小于0.1%，內(nèi)部還設(shè)置了溫濕度調(diào)節(jié)裝置，可實(shí)現(xiàn)氡活度濃度和溫濕度的調(diào)節(jié)和維持動(dòng)態(tài)穩(wěn)定。在氡室中的氡活度濃度及溫濕度穩(wěn)定后，從氡室的儀器檢定窗口中連接一根橡膠主導(dǎo)氣管，并用橡膠塞與橡皮泥密封接口，作為實(shí)驗(yàn)中需要測(cè)試的儀器(NRL-1型測(cè)氡儀)和對(duì)比儀器(RAD7測(cè)氡儀)的氡氣來(lái)源，將主導(dǎo)氣管與三通接口的進(jìn)氣孔相連，然后將NRL-1和RAD7型測(cè)氡儀的進(jìn)氣導(dǎo)管分別與另外兩個(gè)并行接口連接，以保證所采樣品為氡室的同一區(qū)域、活度濃度相同的氡氣。

檢查實(shí)驗(yàn)裝置的氣密性完好后，對(duì)NRL-1和RAD7型測(cè)氡儀的參數(shù)進(jìn)行設(shè)置和調(diào)整，保證測(cè)量周期一致，然后同步啟動(dòng)2臺(tái)儀器進(jìn)行實(shí)驗(yàn)。實(shí)驗(yàn)過(guò)程中，同時(shí)實(shí)時(shí)記錄氡室內(nèi)部的溫濕度傳感器的顯示數(shù)據(jù)，對(duì)該測(cè)量時(shí)間段的溫度、相對(duì)濕度和氣壓進(jìn)行記錄，并觀察是否有突變現(xiàn)象，以便及時(shí)調(diào)整實(shí)驗(yàn)條件。在相對(duì)濕度或溫度條件不變的情況下完成一組實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)測(cè)試，然后改變溫濕度，反復(fù)多次進(jìn)行不同溫濕度條件下的實(shí)驗(yàn)測(cè)量。最后進(jìn)行實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)處理分析，得到絕對(duì)濕度修正因子R。

3 結(jié)果與討論

3.1 絕對(duì)濕度修正因子R

實(shí)驗(yàn)中利用除濕機(jī)、加濕機(jī)和干燥管控制相對(duì)濕度在10%～95%之間(即實(shí)驗(yàn)的絕對(duì)濕度范圍控制在1.90～14.91 g/m3之間)，溫度的實(shí)驗(yàn)范圍控制在10～30 ℃之間。通過(guò)近3個(gè)月大量的溫濕度修正因子的測(cè)量實(shí)驗(yàn)，并對(duì)每一個(gè)絕對(duì)濕度數(shù)據(jù)點(diǎn)的若干組數(shù)據(jù)取平均值，通過(guò)擬合得到絕對(duì)濕度與修正因子R的關(guān)系曲線(xiàn)，如圖3所示。

圖3 絕對(duì)濕度與修正因子的關(guān)系曲線(xiàn)

從圖3可看出，實(shí)驗(yàn)所得的絕對(duì)濕度因子隨著絕對(duì)濕度的升高呈非線(xiàn)性增長(zhǎng)，在低絕對(duì)濕度段，R隨絕對(duì)濕度的增大而增長(zhǎng)的幅度較大，在中間段，R的增長(zhǎng)呈現(xiàn)出平緩的趨勢(shì)，到了高絕對(duì)濕度段又出現(xiàn)較快的增長(zhǎng)趨勢(shì)，即在絕對(duì)濕度為1.90～14.91 g/m3之間基本呈現(xiàn)分段線(xiàn)性的關(guān)系。實(shí)驗(yàn)結(jié)果同時(shí)表明：綜合考慮絕對(duì)濕度的情況下，在當(dāng)絕對(duì)濕度小于2.4 g/m3時(shí)，NRL-1型連續(xù)測(cè)氡儀的收集效率趨近于常數(shù)；其絕對(duì)濕度的修正因子基本接近于1。

3.2 驗(yàn)證實(shí)驗(yàn)

獲得絕對(duì)濕度修正因子R后，將R通過(guò)軟件引入NRL-1型測(cè)氡儀的數(shù)據(jù)處理系統(tǒng)，在其不加干燥管進(jìn)行測(cè)量時(shí)實(shí)現(xiàn)氡活度濃度的測(cè)量和自動(dòng)修正，結(jié)果列于表1、2。

表1 溫度及相對(duì)濕度恒定的驗(yàn)證結(jié)果

表2 溫度及相對(duì)濕度不斷變化的驗(yàn)證結(jié)果

表1的實(shí)驗(yàn)條件為：1) 標(biāo)準(zhǔn)氡室平均活度濃度(2 200±45) Bq/m3、相對(duì)濕度52%、平均溫度為17.4 ℃，NRL-1型儀器未加干燥管，測(cè)量的平均相對(duì)濕度48%、溫度17 ℃(即絕對(duì)濕度6.974 4 g/m3)，測(cè)量周期30 min。表2的實(shí)驗(yàn)條件為：氡室相對(duì)濕度46%～61%、溫度20～22 ℃、絕對(duì)濕度8.07～12.46 g/m3、測(cè)量周期30 min，將儀器置于氡室內(nèi)部，而且加濕器間斷性工作，加熱裝置持續(xù)升溫工作。

從表1可看出，在溫度、相對(duì)濕度不變的情況下，經(jīng)過(guò)7 h的連續(xù)測(cè)量，NRL-1型測(cè)氡儀測(cè)量的氡活度濃度與RAD7測(cè)氡儀的測(cè)量值基本一致，以RAD7為參考，NRL-1讀數(shù)在絕對(duì)濕度為6.974 4 g/m3時(shí)稍偏低，但與標(biāo)準(zhǔn)氡室的最高計(jì)量標(biāo)準(zhǔn)PQ2000監(jiān)測(cè)儀的結(jié)果更接近。同時(shí)，由表1中的兩個(gè)測(cè)氡儀測(cè)量值的比值可看出，比值的平均值圍繞1的波動(dòng)很小，即NRL-1型測(cè)氡儀測(cè)量讀數(shù)與參考標(biāo)準(zhǔn)值的相差很小，如果考慮儀器的其他影響因子，修正之后的測(cè)量結(jié)果會(huì)更加精確，同時(shí)也將使溫濕度修正實(shí)驗(yàn)得到的修正曲線(xiàn)更加準(zhǔn)確。

由表2可見(jiàn)，NRL-1型測(cè)氡儀的測(cè)量值與RAD7的測(cè)量值相近，兩個(gè)儀器對(duì)應(yīng)測(cè)量值的比值接近1，即NRL-1型測(cè)氡儀測(cè)量讀數(shù)與參考標(biāo)準(zhǔn)值的偏差很小，這說(shuō)明應(yīng)用于NRL-1型測(cè)氡儀內(nèi)部的溫濕度修正技術(shù)是合理可行的，在不使用干燥管的情況下，即使溫濕度不穩(wěn)定，NRL-1型連續(xù)測(cè)氡儀仍能實(shí)時(shí)準(zhǔn)確地測(cè)量出實(shí)際的氡活度濃度。

4 結(jié)論

1) NRL-1型測(cè)氡儀的探測(cè)效率與絕對(duì)濕度(1.90～14.91 g/m3范圍內(nèi))呈較穩(wěn)定的曲線(xiàn)關(guān)系，可利用該曲線(xiàn)關(guān)系對(duì)NRL-1型測(cè)氡儀不加干燥管的測(cè)量結(jié)果進(jìn)行修正。

2) NRL-1型測(cè)氡儀可在不使用干燥劑的情況下實(shí)現(xiàn)氡活度濃度的較準(zhǔn)確測(cè)量，完全符合商用儀器的測(cè)量標(biāo)準(zhǔn)。即絕對(duì)濕度修正因子的方法、曲線(xiàn)關(guān)系和參數(shù)的設(shè)定是正確的。

3) 若改進(jìn)溫濕度監(jiān)測(cè)技術(shù)，運(yùn)用更精密的實(shí)驗(yàn)儀器監(jiān)測(cè)溫濕度，減小實(shí)驗(yàn)誤差，并最大可能地將NRL-1型測(cè)氡儀置于標(biāo)準(zhǔn)氡室內(nèi)部，減少標(biāo)準(zhǔn)氡室與測(cè)量環(huán)境中溫濕度數(shù)據(jù)傳感誤差的干擾，可更好地對(duì)NRL-1型測(cè)氡儀實(shí)現(xiàn)溫濕度修正，降低測(cè)量誤差。

修正關(guān)系的確定需要大量的實(shí)驗(yàn)，其過(guò)程要求方便有效的溫濕度調(diào)節(jié)控制技術(shù)。若能采用一種更有效的溫濕度控制方法，很方便地開(kāi)展對(duì)不同溫濕度下的修正因子的測(cè)量實(shí)驗(yàn)與比較，還需改進(jìn)實(shí)驗(yàn)設(shè)計(jì)方案，使其能穩(wěn)定控制絕對(duì)濕度值(由溫濕度決定的值)，以提高實(shí)驗(yàn)效率。

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