李詠梅，譚凱旋,*，周泉宇，劉澤華，李春光，周新堯

(1.南華大學(xué) 核資源工程學(xué)院，湖南 衡陽 421001；2.南華大學(xué) 城市建設(shè)學(xué)院，湖南 衡陽 421001)

氡及其子體是危害人類健康的主要天然放射源，而鈾尾礦是氡的一個重要來源，鈾尾礦產(chǎn)生的氡可通過遷移進(jìn)入大氣。如果空氣中氡濃度過高，將會造成人的上呼吸道和肺損害，甚至引發(fā)肺癌[1]。因此，氡的輻射防護(hù)得到了各國政府的高度重視，聯(lián)合國成立了原子輻射效應(yīng)科學(xué)委員會并定期提交研究報告[2]。由于氡析出機(jī)理的研究是開展氡輻射防護(hù)的基礎(chǔ)，國內(nèi)外很多科研機(jī)構(gòu)開展了環(huán)境氡的調(diào)查[3-4]和氡析出機(jī)理的研究[5-7]。目前普遍認(rèn)為氡從含鈾、鐳固體物質(zhì)釋放至大氣主要經(jīng)過氡射氣和遷移兩個過程，且顆粒大小、鐳的分布和含水飽和度是影響氡射氣的主要因素，而影響氡遷移的主要因素是顆粒結(jié)構(gòu)(孔隙度、孔隙連通性)和含水飽和度。近年來一些學(xué)者應(yīng)用蒙特卡羅方法對土壤氡射氣進(jìn)行研究[8]，模擬了顆粒大小和含水飽和度對氡射氣系數(shù)的影響。但將氡的射氣和遷移綜合起來開展鈾尾礦氡析出的模擬研究還較少。本工作基于核反沖理論[9]，將氡的射氣和氡在孔隙中的遷移結(jié)合起來建立鈾尾礦氡析出的數(shù)學(xué)模型和蒙特卡羅模擬方法，模擬鈾尾礦顆粒大小對氡析出的影響，并討論模擬方法的可行性。

1 模擬

1.1 氡產(chǎn)生原理

礦物顆粒中的222Rn由226Ra經(jīng)α衰變產(chǎn)生。226Ra衰變?yōu)?22Rn時釋放1個α粒子，由于受α粒子的反沖，222Rn可脫離原礦物中的結(jié)晶格架或離開原來的位置[9]。受α粒子反沖的氡原子將獲得86.0 keV的能量，由于反沖能量有限，氡原子在固體中的反沖距離僅幾十nm，因此，只有在距礦物顆粒表面一定范圍內(nèi)的部分氡原子能逃離顆粒而進(jìn)入孔隙空間。

1.2 氡析出模型的建立

本文采用多顆粒面心立方體結(jié)構(gòu)(孔隙度為26%)作為鈾尾礦模型，模型的孔隙度與尾礦樣品的孔隙度(29%)接近。

基于Barillon等[10]的研究成果，建立鈾尾礦氡析出模型時可作如下假設(shè)。

1) 所有的顆粒均由SiO2組成，且均為直徑相同的球形。

2) 鈾尾礦中鐳原子均勻分布在距顆粒表面的確定深度以內(nèi)。

3) 所有的氡原子僅是鐳α衰變反沖產(chǎn)生的，氡原子可在4π方向的范圍內(nèi)反沖。

4) 氡原子在介質(zhì)中以直線形式運(yùn)動，且其反沖范圍與通過TRIM計(jì)算的范圍一致。本文利用TRIM計(jì)算的86.0 keV初始反沖能量的氡在石英、空氣、水中的反沖距離分別為34 nm、63 μm、100 nm。

5) 若反沖氡原子與相鄰顆粒發(fā)生碰撞，則認(rèn)為其將嵌入鄰近顆粒中而不會析出。

6) 孔隙中水的厚度Dm及空氣厚度Da與孔隙間距D和含水飽和度m有如下關(guān)系[11]：

Dm=Dm

(1)

Da=D(1-m)

(2)

7) 氡在鈾尾礦孔隙空間的遷移主要是分子擴(kuò)散。一般采用穩(wěn)態(tài)氡擴(kuò)散模型來研究氡在孔隙空間的遷移，對于半無限延伸的均質(zhì)多孔介質(zhì)，氡析出率表達(dá)式[2]為：

JD=CRaλRnfρL

(3)

式中：CRa為巖土中226Ra的比活度；λRn為222Rn的衰變常量(2.1×10-6s-1)；f為氡在巖土中的射氣系數(shù)；ρ為多孔介質(zhì)密度；L為擴(kuò)散長度，L=(De/λRn)1/2，De為222Rn的有效擴(kuò)散系數(shù)，與介質(zhì)的孔隙度和含水飽和度有關(guān)[11]：

De=φD0exp(-6mφ-6m14φ)

(4)

式中：φ為巖土的孔隙度；D0為氡在空氣中的擴(kuò)散系數(shù)，D0=1.1×10-5m2/s。

將式(4)代入式(3)可得：

(5)

JD=CRaρK

(6)

本工作重點(diǎn)對K進(jìn)行模擬，研究顆粒大小對氡析出的影響。

1.3 氡析出的蒙特卡羅模擬方法

根據(jù)已建立的模型，利用Matlab編寫相關(guān)程序，對鈾尾礦氡析出進(jìn)行蒙特卡羅模擬，模擬步驟為：1) 設(shè)置顆粒尺寸、含水飽和度、鐳分布為輸入變量；2) 設(shè)定氡原子在含鐳顆粒中的初始位置是任意的；3)設(shè)定氡原子的反沖方向是任意的，即具有4π的方向角；4) 計(jì)算氡原子離礦物顆粒表面的距離，然后判斷氡是釋放至孔隙，還是停留在顆粒中，若計(jì)算的距離大于34 nm，則認(rèn)為氡原子未逃離顆粒(第n次逃離顆粒的氡原子數(shù)Cn=0)，再進(jìn)入步驟2)，否則進(jìn)入下一個步驟；5) 計(jì)算氡原子逃出顆粒后在水中或空氣中所能運(yùn)行的距離，從而推算出式(1)中的D，若D小于實(shí)際孔隙間距，則認(rèn)為氡原子進(jìn)入孔隙(Cn=1)，反之，則認(rèn)為氡原子嵌入鄰近顆粒(Cn=0)；6)∑Cn與模擬的總次數(shù)之比即氡的射氣系數(shù)；7) 計(jì)算K。

將上述過程重復(fù)105次，所產(chǎn)生的相對誤差小于3%。

2 實(shí)驗(yàn)

實(shí)驗(yàn)在通風(fēng)良好的室內(nèi)進(jìn)行，實(shí)驗(yàn)過程中溫度、大氣壓力、濕度等基本保持恒定，氣象條件對氡析出的影響可忽略不計(jì)。

實(shí)驗(yàn)樣品取自廣東某鈾礦尾礦庫。該礦為花崗巖型鈾礦，近十多年采用酸法地表堆浸提取鈾。礦石及尾礦化學(xué)成分以SiO2為主，實(shí)驗(yàn)測得礦石和尾礦的SiO2含量分別為80.56%和81.16%。將風(fēng)干的尾礦樣品篩分成10個粒級，將篩分好的不同粒度尾礦分別裝入內(nèi)徑150 mm、高1 500 mm的PVC管制成的實(shí)驗(yàn)柱中，裝樣高度在1 250～1 300 mm之間，記錄各裝樣質(zhì)量和高度。

采用放射性化學(xué)分析方法(EJ/T 1117—2000)對樣品進(jìn)行鐳含量測定，樣品的粒度分布及鐳含量列于表1。

3 模擬結(jié)果與分析

對不同含水飽和度條件下鐳分布于顆粒表面、距顆粒表面34 nm及68 nm的3種情況下的K進(jìn)行蒙特卡羅模擬，模擬結(jié)果如圖1所示。由圖1可看出，K隨顆粒尺寸的變化依賴于含水飽和度和鐳的分布。含水飽和度為5%時，K先隨顆粒尺寸的增大而增大然后趨于穩(wěn)定。含水飽和度為20%時，K隨顆粒尺寸的增大而增大，在顆粒粒徑為0.001 mm左右達(dá)到穩(wěn)定值。含水飽和度為50%或75%時，若鐳原子分布在顆粒表面，則K先增大然后逐漸穩(wěn)定；若鐳分布在距顆粒表面34 nm或68 nm時，則K先隨顆粒尺寸的增大稍有下降，然后在顆粒粒徑為0.001 mm左右穩(wěn)定。

表1 樣品的粒度分布及鐳含量

含水飽和度和孔隙間距影響孔隙中自由氡的產(chǎn)生及其遷移，而顆粒間平均孔隙間距與顆粒粒徑呈正比[8]。因此，含水飽和度一定時，隨顆粒尺寸增大，孔隙中自由氡含量增加，從而使K呈增加的趨勢。當(dāng)孔隙中水和空氣足以吸收反沖氡原子的能量時，K逐漸穩(wěn)定。含水飽和度增大到一定程度時(大于50%)，孔隙中的水將阻礙氡的擴(kuò)散遷移，導(dǎo)致K稍有下降。

◆——含水飽和度5%；■——含水飽和度20%；▲——含水飽和度50%；○——含水飽和度75% a——顆粒表面；b——距顆粒表面34 nm；c——距顆粒表面68 nm

4 模擬與實(shí)驗(yàn)結(jié)果比較

采用局部靜態(tài)法測量鈾尾礦氡析出率，測量儀器由ST-203閃爍室、FH-463定標(biāo)器和FD-125型氡釷分析儀組成。10種粒度鈾尾礦氡析出率的實(shí)驗(yàn)結(jié)果列于表2。

表2 不同粒度鈾尾礦樣品的氡析出率

利用蒙特卡羅方法計(jì)算鈾尾礦樣品的氡析出率，根據(jù)鐳距顆粒表面68 nm模擬的K計(jì)算的氡析出率與實(shí)測鈾尾礦氡析出率符合較好(圖2)，相對誤差為3%～9%，從而驗(yàn)證了模擬方法的可行性。

圖2 氡析出率隨粒度變化的實(shí)驗(yàn)與計(jì)算結(jié)果對比

5 結(jié)論

本文建立了鈾尾礦氡析出的數(shù)學(xué)模型，運(yùn)用蒙特卡羅方法模擬了不同含水飽和度條件下顆粒粒度對氡析出的影響。模擬結(jié)果表明：1) 鐳分布于顆粒表面時，4種含水飽和度(5%、20%、50%、75%)條件下的K均隨顆粒尺寸增大而增大最終趨于穩(wěn)定；2) 當(dāng)鐳分布在距顆粒表面34 nm和68 nm時，含水飽和度為5%或20%的情況下，K隨顆粒尺寸的增大先增大然后趨于穩(wěn)定，而含水飽和度為50%或75%的情況下，K隨顆粒尺寸的增大先稍有下降然后逐漸穩(wěn)定；3) 利用蒙特卡羅方法計(jì)算了各鈾尾礦樣品的氡析出率，計(jì)算的氡析出率與實(shí)測尾礦氡析出率符合較好，相對誤差為3%～9%。

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