陳茜茜，陳建生，，王 婷

(1.河海大學(xué)地球科學(xué)與工程學(xué)院，江蘇南京 210098;2.河海大學(xué)土木與交通學(xué)院，江蘇 南京 210098)

北方干旱區(qū)地下水定年是水循環(huán)研究中的重要內(nèi)容。20世紀(jì)80年代以來(lái)，我國(guó)開(kāi)展了對(duì)華北平原、鄂爾多斯、河西走廊等干旱區(qū)的地下水補(bǔ)給、徑流、排泄的研究。利用各種示蹤劑進(jìn)行地下水測(cè)年的數(shù)據(jù)顯示，華北平原等北方地區(qū)地下承壓水的年齡都在幾千年到幾萬(wàn)年之間［1］。在對(duì)上述地區(qū)進(jìn)行了20多年的地下水測(cè)年數(shù)據(jù)卻發(fā)現(xiàn)，部分原來(lái)沒(méi)有氚或氚濃度值很低的承壓水中出現(xiàn)了氚濃度增大的現(xiàn)象，因此需要對(duì)該地區(qū)地下水循環(huán)進(jìn)行全面的認(rèn)識(shí)。

筆者通過(guò)對(duì)氚(3H或 T)、氟利昂(CFCs)、14C、4He等地下水定年方法的分析，結(jié)合華北平原、鄂爾多斯的測(cè)年數(shù)據(jù)，指出各種地下水定年方法的適用性和存在的問(wèn)題，并對(duì)北方干旱區(qū)地下水中出現(xiàn)的高氚值問(wèn)題展開(kāi)討論。

1 地下水測(cè)年方法及存在的問(wèn)題

地下水年齡的判斷，除考慮地下水系統(tǒng)本身的復(fù)雜性，還要分析各種示蹤劑定年的適用條件、時(shí)間尺度以及校正方法，以提高測(cè)年的準(zhǔn)確性和合理性［2］。

1.1 放射性氚定年

氚是放射性元素，半衰期為12.43 a。氚元素是水分子的組成部分，在水中屬于多數(shù)物質(zhì)，抗污染和干擾的能力較強(qiáng)，是地下水運(yùn)動(dòng)理想的示蹤劑。天然氚元素是大氣層中氮原子發(fā)生核反應(yīng)生成的，人工氚元素主要來(lái)源于核試驗(yàn)。天然氚與人工氚同大氣中的氧原子化合成氚水(HTO)后，與天然水一起參與自然界的水循環(huán)，對(duì)現(xiàn)代環(huán)境起著標(biāo)記作用［3］。

氚定年最大的問(wèn)題是很難獲得降水初期水中氚濃度值，尤其是在靠近核試驗(yàn)源區(qū)附近，降水中的氚濃度值差異很大，準(zhǔn)確恢復(fù)氚濃度輸入函數(shù)極其困難，因此近似地應(yīng)用氚定年活塞模型確定地下水的年齡，只能得到半定量分析。根據(jù)我國(guó)現(xiàn)有雨水氚濃度分布，對(duì)當(dāng)前實(shí)測(cè)地下水氚濃度數(shù)據(jù)可以作定性判斷，一般氚濃度大于2 TU都認(rèn)為是核試驗(yàn)以后的降水入滲，因此氚定年成為判定地下水為近代補(bǔ)給的重要根據(jù)。由于氚衰變后的產(chǎn)物是3He，通過(guò)測(cè)定水中的3He可以準(zhǔn)確地獲得采樣期間地下水中的氚濃度，從而提高了氚的定年精度。3H～3He聯(lián)合定年對(duì)樣品的采集有特殊要求，要采用特殊材質(zhì)帶有閥門的采樣瓶，利用惰性氣體質(zhì)譜儀測(cè)試費(fèi)用較高。

1.2 氟利昂定年

CFCs是人工合成化合物，天然本底值為零。大氣中CFCs濃度在近50年里增長(zhǎng)近2個(gè)數(shù)量級(jí)，不同年份入滲水中的CFCs化合物(CFC-11、CFC-12、CFC-113)濃度顯著不同，成為其年齡標(biāo)記［4］。Thompson等［5］首次把CFCs應(yīng)用于美國(guó)地下水年齡測(cè)定。地下水的年齡既可以通過(guò)CFCs的濃度曲線獲得，也可以通過(guò)上述CFCs化合物3種濃度的比值確定，通常將兩種方法的結(jié)果進(jìn)行對(duì)比，最終確定地下水的年齡。由于比值方法確定地下水年齡不需要知道原始降水中的濃度值，具有更廣泛的實(shí)用性。

CFCs定年的條件與氚定年相同，要求入滲地下水滿足活塞模型，進(jìn)入含水層后的地下水未受到其他來(lái)源的CFCs污染，水樣中所含的CFCs濃度代表了取樣時(shí)含水層地下水的濃度。由于CFCs是人工合成的，不存在深部氣體混入所造成的影響。但是在采樣過(guò)程中，CFCs容易受到大氣或其他水源的污染，并且20世紀(jì)90年代以來(lái)大氣中的CFCs濃度趨于穩(wěn)定并有逐年下降趨勢(shì)，不是單一增長(zhǎng)的信號(hào)曲線，因此CFCs定年不具備長(zhǎng)期使用前景。

1.3 14C 定年

14C是放射性元素，半衰期為5 730 a，來(lái)源于宇宙射線的快中子與穩(wěn)定的14N碰撞所產(chǎn)生的核反應(yīng)。大氣中含14C的CO2等溶于降水后入滲到地下水中，假定地下水的運(yùn)動(dòng)滿足活塞模型，并且在運(yùn)動(dòng)過(guò)程中沒(méi)有其他來(lái)源的碳化合物進(jìn)入水中，則通過(guò)測(cè)定地下水中14C與12C的比值，可以計(jì)算出地下水的年齡。但是，考慮到水巖相互作用，水中的14C與碳酸鹽巖中的死碳(12C或13C)可能發(fā)生同位素交換，則需要通過(guò)13C的測(cè)定進(jìn)行年齡校正［6］。

雖然14C定年方法在國(guó)內(nèi)外取得了很大的成功，但是采用14C測(cè)定中國(guó)北方地下水年齡存在極大的爭(zhēng)議［7］。研究表明，環(huán)太平洋西岸，是世界上較大的CO2氣藏的主要分布區(qū)，包括了我國(guó)的吉林、河北、山東、安徽、江蘇、東海、廣東、臺(tái)灣乃至印度尼西亞等地［8］。埋藏在地球深部的CO2氣體通過(guò)斷裂帶向地表排放，在排放的過(guò)程中部分地下深層的CO2會(huì)溶于地下水中。由于深層CO2中的碳同位素主要是12C與13C，而14C在經(jīng)歷了漫長(zhǎng)的地質(zhì)時(shí)期后基本上都已衰變成為14N，所以混入的碳原子中幾乎不含14C。深層CO2造成地下水中的碳濃度增加。所以，地下水中14C與C比值的降低就存在3種可能:①14C衰變;②水巖相互作用過(guò)程中CO2中的14C與碳酸鹽中的14C進(jìn)行了交換;③深層含碳?xì)怏w的混入。由于混入到地下水中12C或13C的濃度是未知的，不可能通過(guò)模型進(jìn)行校正，所以，在有CO－2、CO－3、HCO－3、CH4(甲烷)等含外來(lái)碳源混入的情況下，不能滿足定年所要求的活塞模型，這是目前14C定年中出現(xiàn)的最大問(wèn)題［9］。如果將14C與C的比值理解為14C的衰變，就可能得出了北方地下水為“古水”的錯(cuò)誤結(jié)論。

1.4 4He定年

采用4He定年的方法較為復(fù)雜，是通過(guò)測(cè)定地下水中的3He/4He比值與4He濃度的變化來(lái)定年。4He為惰性氣體，溶于地下水中的氦元素除了降水帶來(lái)的之外，地層中的鈾、釷等放射性元素通過(guò)α衰變等核反應(yīng)產(chǎn)生氦，地下水的氦濃度隨著其滯留時(shí)間的增加而增加，所以，對(duì)于穩(wěn)定輸入的He源，可以通過(guò)測(cè)定水中的He濃度與3He/4He值就可以計(jì)算出地下水的年齡。這種方法適用于穩(wěn)定的地質(zhì)環(huán)境中，比如澳大利亞大自流盆地，該盆地主要的含水層為砂巖，厚度超過(guò)數(shù)千米，整個(gè)盆地的巖性分布相對(duì)簡(jiǎn)單，中生代以來(lái)盆地內(nèi)部沒(méi)有出現(xiàn)過(guò)構(gòu)造運(yùn)動(dòng)，地下水的補(bǔ)給、徑流、排泄關(guān)系也十分清楚。但是，我國(guó)華北平原乃至北方干旱地區(qū)的情況則完全不同，盆地基本上都屬于斷陷盆地，活動(dòng)斷裂帶發(fā)育，受到板塊碰撞的影響，地殼、地幔都通過(guò)斷裂帶釋放He、Ne等氣體，而且呈現(xiàn)出巨大的不平衡，地殼、地幔He的釋放率都不是常數(shù)。

對(duì)于華北平原、鄂爾多斯等北方地區(qū)而言，地下水的補(bǔ)給、徑流、排泄關(guān)系實(shí)際上是不清楚的，徑流情況尚存疑問(wèn)，來(lái)自地殼巖石U、Th衰變的4He更是未知數(shù)。所以，利用4He定年所需要的條件很苛刻，不適宜于測(cè)定中國(guó)北方地下水的年齡。同樣，其他同位素如36Cl等，也不適于在中國(guó)北方地下水中使用，因?yàn)樵跀嘞菖璧刂械妮斎朐错?xiàng)很不穩(wěn)定，干擾源幾乎不能通過(guò)模型過(guò)濾掉。一些學(xué)者通過(guò)4He、36Cl等同位素測(cè)定北方地下水的年齡嚴(yán)重偏大［10-11］，其原因是他們將地殼、地幔等釋放的He、Cl等元素當(dāng)做常量。

2 北方地下水中高氚來(lái)源

張之凎等［1］在1985年測(cè)定了華北地區(qū)地下水的氚元素，超過(guò)地下100 m深度的承壓水中的氚濃度小于1.5TU，被認(rèn)為是核試驗(yàn)之前的降水，年齡大于33 a，淺層水的氚濃度值較高，達(dá)到73.4 TU。陳宗宇［12］在1999年重新測(cè)定了華北地區(qū)地下水中的氚濃度值，34個(gè)潛水中的氚濃度值，濃度最大值為100.86 TU，最小值為4.51TU，均值為51.1TU;28個(gè)承壓水中有11個(gè)測(cè)到了核試驗(yàn)以來(lái)的氚濃度值，最大值為 39.05 TU，最小值為 3.75 TU，均值為17.7 TU。對(duì)比文獻(xiàn)［1］地下水中氚濃度值(1985年)發(fā)現(xiàn)，無(wú)論是潛水還是深層承壓水中的氚值都普遍增大。兩次采樣的時(shí)間差為15 a，超過(guò)了氚的1個(gè)半衰期，也就是地下水中的氚經(jīng)過(guò)15 a后應(yīng)該衰變剩余不足一半，那么1999年測(cè)定到的高氚地下水顯然是后來(lái)輸送到華北地區(qū)的，因?yàn)?985年測(cè)定到的潛水氚濃度為73.4 TU，經(jīng)過(guò)15 a衰變后應(yīng)該只有30 TU左右，均值不可能達(dá)到51.1 TU。

王焰新等［13］研究了山西娘子關(guān)泉群水中氚元素的分布情況，水簾洞泉在1980年時(shí)氚濃度高達(dá)85.19 TU，1986年降低為16 TU，1993年降低在6.9～8.6 TU之間，顯然，泉水中的高氚值對(duì)應(yīng)著1963年核試驗(yàn)期間氚濃度的峰值，于是可以計(jì)算出水簾洞泉水的循環(huán)周期大約為17 a。在降水量小于400 mm的山西陽(yáng)泉的娘子關(guān)泉群的多年平均流量為10.93 m3/s，娘子關(guān)泉群(10個(gè)泉)中的δD～δ18O比北方降水的均值分別偏負(fù)2%和0.25%，排除了來(lái)自當(dāng)?shù)亟邓a(bǔ)給的可能性。2008年筆者在內(nèi)蒙古集寧鉆孔中(7～276 m)測(cè)定到了7個(gè)高氚值(58～397 TU)，井水的氘氧濃度比當(dāng)?shù)亟邓黠@貧化，排除了井水來(lái)自于當(dāng)?shù)亟邓霛B補(bǔ)給。鄂爾多斯［14］、華北平原、內(nèi)蒙古高原［15］地下水中仍然保留的高氚值暗示著，地下水的補(bǔ)給源區(qū)是靠近核試驗(yàn)地區(qū)的。

前蘇聯(lián)的核試驗(yàn)場(chǎng)位于哈薩克斯坦，全世界一半以上的大氣核試驗(yàn)都是在這里進(jìn)行，我國(guó)的核試驗(yàn)場(chǎng)位于羅布泊，緊鄰青藏高原北緣。核試驗(yàn)產(chǎn)生的氚通過(guò)局部降水進(jìn)入地表水中，將造成地表水中氚濃度劇增，這些氚進(jìn)入地下水后，地下水將保留著高濃度氚的特征。水量平衡試驗(yàn)證實(shí)了西藏最大的納木錯(cuò)湖存在滲漏，滲漏量達(dá)到了120 ～190m3/s［16］，通過(guò)測(cè)定地下水中的同位素發(fā)現(xiàn)，北方地下水中的氘氧同位素與西藏內(nèi)流區(qū)的降水值同位素相對(duì)應(yīng)［7］，這表明北方地下水來(lái)自于青藏高原內(nèi)流區(qū)滲漏補(bǔ)給的推斷在邏輯上是成立的。

3 北方地下水的補(bǔ)給源

我國(guó)東部的平原多為斷陷盆地，盆地內(nèi)部存在大型的走滑斷裂帶，這些斷裂帶控制了地下水分布格局。新生代以來(lái)，在印度板塊、太平洋板塊、西伯利亞板塊、菲律賓板塊的共同擠壓作用下，青藏高原西部地區(qū)受壓，鄂爾多斯以東的東部地區(qū)發(fā)生了擴(kuò)張，西藏地塊的物質(zhì)東流，形成了東西向的一些走滑斷裂帶［17］，比如狼山-日喀則斷裂帶，雜多-雅布賴斷裂帶等，沿著這些走滑斷裂帶普遍分布著溫泉或冷泉［18］。研究表明，鄂爾多斯高原上的黃土高原的風(fēng)塵顆粒的連續(xù)堆積與深循環(huán)地下水有關(guān)［19］，而且岱海、烏梁素海等湖泊均接受外源水的補(bǔ)給［20-21］。土壤水入滲試驗(yàn)證實(shí)，在降水量小于400 mm、地下水位埋深大于4m的北方地區(qū)，降水基本上對(duì)地下水沒(méi)有補(bǔ)給，這個(gè)觀點(diǎn)也被其他學(xué)者的試驗(yàn)［3，22］所證實(shí)。上述事實(shí)都表明，地下水補(bǔ)給除了遵從區(qū)域水文地質(zhì)循環(huán)模式之外，還遵從跨流域的深循環(huán)模式［7］。

王仕琴等［23］在河北衡水分析了土壤水中氘氧同位素隨深度的分布，研究發(fā)現(xiàn)0～30 cm的土壤水來(lái)源于大氣降水，30 cm以下的土壤水與地下潛水中的同位素相同，比大氣降水明顯偏負(fù)。衡水潛水中的溶解總固體(TDS)質(zhì)量濃度接近9 g/L，比潛水層下部的4個(gè)承壓含水層高出了1個(gè)數(shù)量級(jí)，承壓水的TDS質(zhì)量濃度均小于1g/L，而且無(wú)論是承壓水還是潛水，氘氧同位素都比當(dāng)?shù)亟邓毣?4］。顯然，深層承壓水不可能來(lái)自潛水的補(bǔ)給，因?yàn)楦鶕?jù)熱力學(xué)第二定律，封閉系統(tǒng)徑流方向上地下水中的TDS質(zhì)量濃度是不斷增加的，也就是說(shuō)熵在不斷增加(S≥0)，如果出現(xiàn)了鹽分減少的情況，則是出現(xiàn)了負(fù)熵(S＜0)，這表明系統(tǒng)不是封閉的，地下水存在其他低鹽度的補(bǔ)給源。華北平原承壓水中的δD～δ18O關(guān)系點(diǎn)沿著蒸發(fā)線EL2分布，遠(yuǎn)遠(yuǎn)偏離了當(dāng)?shù)亟邓恼舭l(fā)線EL1，潛水中的δD～δ18O關(guān)系點(diǎn)落在當(dāng)?shù)亟邓c承壓水之間，顯然是混合的結(jié)果，參見(jiàn)圖1。由于大部分地下水中的δD～δ18O關(guān)系點(diǎn)偏離了全球降水線(GMWL)，表明補(bǔ)給源區(qū)地表水在入滲之前受到過(guò)蒸發(fā)。

圖1 華北平原降水、承壓水、潛水的δD～δ18O關(guān)系

柳富田等［25］采用CFCs對(duì)鄂爾多斯盆地的地下水進(jìn)行了年齡測(cè)定，CFCs年齡一般在23～26 a，CFCs年齡大于31 a的只有4個(gè)，2個(gè)為40年，2個(gè)年齡大于70 a，參見(jiàn)圖2。

筆者測(cè)定了鄂爾多斯盆地的河水與泉水中的氚濃度值，參見(jiàn)圖2。河水樣8個(gè)，氚濃度值在7～27 TU之間，平均氚濃度值17.2 TU;泉水樣29個(gè)，氚濃度值在2～55 TU之間，平均氚濃度值13.7 TU。河水中氚濃度均值大于泉水的均值，通過(guò)野外考察可知，鄂爾多斯河流的穩(wěn)定補(bǔ)給源是泉水，當(dāng)?shù)亟邓畠H在汛期對(duì)河流產(chǎn)生補(bǔ)給。通過(guò)鉆孔剖面氘氧同位素與離子分析得知，地下水與土壤水中的同位素與離子濃度存在明顯差異，鄂爾多斯盆地當(dāng)?shù)亟邓畬?duì)地下水基本沒(méi)有補(bǔ)給作用［14］。河水與泉水中氚的均值較為接近，符合泉水補(bǔ)給河水的關(guān)系，由于流量大的泉水氚濃度較高，所以河流的平均氚濃度值大于泉水。從圖2可以看出，CFCs測(cè)定的地下水年齡主要集中在20～40 a之間，有2個(gè)樣本年齡超過(guò)了70 a。由此可見(jiàn)，氚元素與CFCs測(cè)定的地下水年齡是相近的，都屬于近代的補(bǔ)給，CFCs可以定量地測(cè)定70 a以內(nèi)地下水的年齡，氚元素與CFCs都可適用于中國(guó)北方地區(qū)地下水的年齡測(cè)定。

圖2 鄂爾多斯盆地中氚濃度值與地下水中CFCs的定年結(jié)果

4 結(jié)論

氚元素作為水的成分屬于多數(shù)物質(zhì)，受外來(lái)影響相對(duì)較小。由于降水中的氚初始濃度值不宜率定，只能定性或半定量分析地下水的年齡。氚元素對(duì)于判定地下水是否接受核試驗(yàn)以來(lái)近代降水的補(bǔ)給，仍然是一種理想的定年方法。

CFCs是人工合成的化合物，自然界中沒(méi)有天然成分，通過(guò)與氚元素的對(duì)比分析，二者確定的鄂爾多斯地下水年代較為接近，地下水的年齡在20～40 a，個(gè)別年齡超過(guò)70 a，符合地下水補(bǔ)給、徑流、排泄的特征。

由于內(nèi)蒙古高原、華北平原、鄂爾多斯等盆地存在基底斷裂帶，大量的惰性氣體、CO2等氣體通過(guò)斷裂帶向地表排泄，由于這些氣體的來(lái)源復(fù)雜，排泄量與斷裂帶的分布有關(guān)，不可能采用模型進(jìn)行校正，對(duì)14C、4He、36Cl等方法產(chǎn)生了極大的干擾。所以，14C、4He、36Cl等定年方法不適用于北方地區(qū)地下水年齡的測(cè)定。

內(nèi)蒙古高原、華北平原地下水中仍然保持著較高的氚濃度值，部分深井水中氚濃度異常高，表明地下水的補(bǔ)給源區(qū)應(yīng)該靠近核試驗(yàn)場(chǎng)附近。羌塘盆地西北部是哈薩克斯坦，曾經(jīng)是前蘇聯(lián)的核試驗(yàn)場(chǎng)，而北邊是羅布泊核試驗(yàn)場(chǎng)，符合外源高濃度氚水的特點(diǎn)。北方干旱區(qū)地下水補(bǔ)給源區(qū)可能在西藏的羌塘盆地。

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