程勁竹,郭沛涌*,劉 寧,陸曉昊,路 丁,萬(wàn)禁禁 (.華僑大學(xué)化工學(xué)院環(huán)境科學(xué)與工程系,福建 廈門 3602；2.華僑大學(xué)環(huán)境與資源技術(shù)研究所,福建 廈門 3602)

黑碳(BC)是一類由生物質(zhì)或化石燃料燃燒產(chǎn)生的碳的連續(xù)統(tǒng)一體,包含木炭、煙炱、石墨碳等碳的形態(tài)[1-2],廣泛分布于氣溶膠、土壤和沉積物中[3],是這些介質(zhì)中有機(jī)碳的重要組成部分.黑碳抗降解能力強(qiáng),可以將從生物-大氣碳循環(huán)中捕獲的碳長(zhǎng)期貯存起來(lái),在地球碳循環(huán)中具有重要地位[4].磷是水體富營(yíng)養(yǎng)程度的限制因子之一,磷為最主要限制因子的水體占 80%[5].湖庫(kù)沉積物既作為“匯”接納水體中的溶解性磷,同時(shí)又扮演著內(nèi)源磷的角色,在一定條件下,沉積物中的磷會(huì)重新釋放到水體中,加劇水體富營(yíng)養(yǎng)化[6].黑碳表面積大,孔隙多,表面存在多種官能團(tuán),對(duì)有機(jī)物、重金屬具有較好的吸附效果,還可以吸附結(jié)合氮、磷等營(yíng)養(yǎng)鹽,在增加營(yíng)養(yǎng)鹽吸收和減少營(yíng)養(yǎng)鹽濾出方面具有重要作用[7-9].目前國(guó)內(nèi)外關(guān)于黑碳對(duì)海洋、河流、濕地等沉積物中難溶性有機(jī)物(PAHs、PCBs等)、重金屬的分布的影響已經(jīng)全面展開(kāi)[10-16],但是水庫(kù),特別是深水水庫(kù)沉積物黑碳的分布特征及其對(duì)內(nèi)源磷影響的相關(guān)研究較少,黑碳與內(nèi)源磷釋放之間是否存在聯(lián)系也尚不明晰.本文以亞熱帶深水水庫(kù)福建山美水庫(kù)為例,研究其沉積物的黑碳的時(shí)空分布特征、來(lái)源,分析沉積物中黑碳與總有機(jī)碳、粒徑分布之間的關(guān)系,探討黑碳對(duì)不同形態(tài)磷的影響,以期為亞熱帶深水水庫(kù)沉積物黑碳與磷的關(guān)系及對(duì)水體富營(yíng)養(yǎng)化影響的研究提供科學(xué)依據(jù).

1 材料與方法

1.1 研究區(qū)域概況

山美水庫(kù)位于福建省泉州市九都鎮(zhèn)西北部(25°09′N～25°13′N,118°23′E～118°27′E),是 一 座集供水、灌溉和發(fā)電于一體的大型深水水庫(kù),擔(dān)負(fù)著泉州市400萬(wàn)人口的生活和生產(chǎn)用水.水庫(kù)集雨面積 1023km3,正常蓄水位 96.48m,總庫(kù)容6.55億 m3,全年水深 15.3～46.6m,平均水深34.15m.水庫(kù)水源來(lái)自于上游的桃溪和湖洋溪,出水流入晉江支流西溪.山美水庫(kù)主要外來(lái)污染是城鎮(zhèn)與農(nóng)村生活污水、工業(yè)污染企業(yè)、畜禽養(yǎng)殖等,近年來(lái),通過(guò)對(duì)各類污染源綜合整治,水質(zhì)得到了一定的改善,但是水庫(kù)仍呈現(xiàn)潛在的富營(yíng)養(yǎng)化趨勢(shì)[17].

1.2 樣品的采集

根據(jù)山美水庫(kù)庫(kù)區(qū)的形態(tài)特征,于2012年7月1日(豐水期)和11月4日(枯水期)在山美水庫(kù)的入庫(kù)區(qū)、庫(kù)尾、庫(kù)中和近壩區(qū)共選取了具有代表性的9個(gè)采樣點(diǎn)(圖1).其中,S1、S2位于水庫(kù)入庫(kù)區(qū),S3、S4位于庫(kù)尾,屬于閉合區(qū)域,緊鄰九都鎮(zhèn)居民區(qū).S5、S6、S7即水庫(kù)中部,S8、S9位于近壩區(qū).采樣過(guò)程中,用 GPS導(dǎo)航儀定位,利用彼得遜抓斗采泥器采集 9個(gè)點(diǎn)的表層(0～30cm)沉積物,置于聚乙烯袋中帶回實(shí)驗(yàn)室于-20℃下保存?zhèn)溆?

圖1 山美水庫(kù)采樣點(diǎn)分布Fig.1 Distribution map of sampling sites in Shanmei Reservoir

1.3 樣品處理與測(cè)定

樣品經(jīng)冷凍干燥后,分成2部分:一部分充分混合后直接利用激光粒度儀(Mastersizer 2000)測(cè)定其粒徑分布,另一部分挑去石粒等異物,用玻璃研缽研磨,過(guò)0.150mm尼龍篩后,密封于自封袋中,將標(biāo)記好的樣品連同自封袋一起置于干燥皿中保存.

黑碳的測(cè)定: 采用濕式化學(xué)氧化法[18-19].稱取3g沉積物樣品, 加入15mL3mol/L的HCl振蕩24h(170r/min,去除碳酸鹽);離心清洗3～4次后,加入 15mL10mol/L的 HF:1mol/L的 HCl振蕩24h(170r/min,去除硅酸鹽);離心后加入15mL10mol/L的HCl,振蕩24h(170r/min);離心清洗后,加入 10mL 0.1mol/L K2Cr2O7: 2mol/L H2SO4,55℃反應(yīng)60h,離心清洗后,在60℃下干燥1～2d,稱重,將樣品研磨均勻,稱 10mg 樣品,用總有機(jī)碳分析儀(multi N/C 2100S,德國(guó)耶拿)測(cè)定.

總有機(jī)碳(TOC)含量的測(cè)定:稱取30mg的沉積物于小瓷舟中,滴加幾滴稀鹽酸至樣品不再冒氣泡為止(去除其無(wú)機(jī)碳),用水洗幾遍后于105℃下干燥 3h,冷卻后利用總有機(jī)碳分析儀(multi N/C 2100S,德國(guó)耶拿)測(cè)定[20].

不同形態(tài)磷的測(cè)定:采用淡水沉積物中磷形態(tài)的標(biāo)準(zhǔn)測(cè)試程序SMT流程[21]進(jìn)行測(cè)定.

1.4 質(zhì)量保證

實(shí)驗(yàn)中用到的所有試劑均為分析純.所有樣品設(shè) 3個(gè)平行,在有機(jī)碳和黑碳的測(cè)定中同時(shí)使用水系沉積物標(biāo)準(zhǔn)物質(zhì) GSD-17與樣品同樣處理.并利用得到的黑碳樣品重復(fù)操作,測(cè)得回收率為83%～87%,所有測(cè)定組的3個(gè)平行樣之間的相對(duì)標(biāo)準(zhǔn)偏差黑碳、磷均小于 10%,總有機(jī)碳小于2%,粒度小于5%.

1.5 數(shù)據(jù)處理

對(duì)實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)進(jìn)行正態(tài)分布檢驗(yàn)后,采取相應(yīng)的數(shù)理統(tǒng)計(jì)方法進(jìn)行描述.數(shù)據(jù)統(tǒng)計(jì)利用 Excel 2003,Origin 8.5以及SPSS 16.0完成.采樣點(diǎn)分布圖在MapInfo 9.5中完成.

2 結(jié)果與討論

2.1 黑碳的時(shí)空分布特征

由圖 2可知,山美水庫(kù)表層沉積物中黑碳含量豐水期為 3.28～5.46g/kg,平均值為 4.27g/kg,枯水期為 2.44～5.28g/kg,平均值為 3.99g/kg,不同采樣點(diǎn)差異顯著,最大值均出現(xiàn)在入庫(kù)區(qū) S2處,最小值均出現(xiàn)于庫(kù)中S6處.

從時(shí)間分布上來(lái)看,豐水期黑碳含量總體高于枯水期,這是由于豐水期降雨量充沛,上游河道處于汛期,河流輸入增加,同時(shí)豐水期福建地區(qū)臺(tái)風(fēng)頻發(fā),強(qiáng)風(fēng)和降水作用可能將部分大氣中的黑碳顆粒沉降到水庫(kù)中.但是,部分點(diǎn)位S4、S5、S8枯水期黑碳含量略高于豐水期,可能是由于水庫(kù)枯水期水力滯留時(shí)間長(zhǎng)[22],水庫(kù)水體的稀釋作用沒(méi)有豐水期強(qiáng)烈,所以相對(duì)于S1、S2下降的幅度較小.

從空間分布上來(lái)看,山美水庫(kù)表層沉積物黑碳分布特征豐水期和枯水期表現(xiàn)一致,為:入庫(kù)區(qū)＞庫(kù)尾＞近壩區(qū)＞庫(kù)中.水流自河道入庫(kù)后,隨著流速降低,大多數(shù)的懸浮物會(huì)在水庫(kù)入口沉積形成三角洲區(qū)[23],所以從入水口S1到S2,黑碳含量上升,達(dá)到最大值.東北角緊鄰居民區(qū)的 S3、S4庫(kù)尾黑碳含量比入庫(kù)區(qū)低,高于庫(kù)中 S5,表明水庫(kù)沉積物 BC含量主要受上游河流輸入和周邊居民區(qū)污染影響,且河流輸入影響較大.至水庫(kù)中部S5、S6、S7,水體面積擴(kuò)大,遷移擴(kuò)散、稀釋作用使得表層黑碳逐含量逐漸減小至最低值.近壩區(qū)S8處黑碳含量顯著上升,野外調(diào)查時(shí)發(fā)現(xiàn) S8附近有 2處小島,主要種植物為香蕉、龍眼、玉米等,其中一處面積較大的島上散養(yǎng)黃牛、狗等禽畜.風(fēng)和降水作用會(huì)將島上的土壤顆粒及一些生物質(zhì)、肥料等帶入水中,這可能是造成S8處黑碳含量出現(xiàn)顯著上升的原因.庫(kù)尾大壩處S9黑碳含量降低,一方面隨水庫(kù)出水排出,另一方面大壩對(duì)水體的攔截作用,使得表層沉積物出現(xiàn)翻騰,吸著于壩壁或懸浮于上層水體,造成黑碳濃度降低.

圖2 山美水庫(kù)表層沉積物中黑碳質(zhì)量濃度的分布Fig.2 Distribution of BC concentration in the surface sediments of Shanmei Reservoir

國(guó)內(nèi)外關(guān)于亞熱帶水庫(kù)沉積物黑碳分布特征的研究較少,多集中于海灣和森林土壤.山美水庫(kù)黑碳含量均值為4.13g/kg,與Slovenian溫帶的深水水庫(kù) Lake Bled 黑碳含量(3～5g/kg)[24]相當(dāng),低于俄羅斯、西伯利亞寒帶森林土壤(4.0～13.5g/kg),但是顯著高于中國(guó)渤海灣(0.23～1.03g/kg)、膠州灣(0.42g/kg)以及污染嚴(yán)重的美國(guó)Palos Verdes 海岸帶(1.20～1.35g/kg)等[10].這表明水庫(kù)沉積物在黑碳累積上具有重要作用,在全球碳循環(huán)以及氣候變化上具有一定地位.

2.2 黑碳的來(lái)源及粒度、總有機(jī)碳對(duì)黑碳分布特征的影響

2.2.1 黑碳的來(lái)源 山美水庫(kù)表層沉積物中總有機(jī)碳含量豐水期為15.78～19.90g/kg(表1),平均值為 17.36g/kg,枯水期為 11.49～19.29g/kg(表 1),平均值為15.75g/kg,豐水期整體水平高于枯水期.總有機(jī)碳空間分布規(guī)律與黑碳相似,豐、枯兩季最小值均出現(xiàn)在庫(kù)中,豐水期:入庫(kù)區(qū)＞庫(kù)尾＞近壩區(qū)＞庫(kù)中,枯水期:近壩區(qū)＞庫(kù)尾＞入庫(kù)區(qū)＞庫(kù)中.整體上,山美水庫(kù)沉積物有機(jī)碳含量相對(duì)較低,與安徽龍河水庫(kù)[25]、澳大利亞的 Emigrant Creek Dam水庫(kù)[26]相當(dāng),略低于希臘的Volvi lake[27],顯著低于鶴地水庫(kù)[28]和紅楓湖水庫(kù)[29].山美水庫(kù)地處偏遠(yuǎn)的九都鎮(zhèn),近年來(lái)上游工業(yè)污染源排放控制嚴(yán)格,所以相對(duì)紅楓湖、鶴地水庫(kù)等受旅游和工業(yè)污染較多的水庫(kù),有機(jī)質(zhì)含量較低.

黑碳的主要來(lái)源是陸源生物質(zhì)和化石燃料的燃燒,通過(guò)大氣沉降和河流運(yùn)輸遷移到湖庫(kù)和海洋中[30].研究表明,BC/TOC比值在一定程度上可以反映黑碳來(lái)源,比值在 10%左右反映生物質(zhì)燃燒,比值在50%左右為化石燃料燃燒[11,31].

表1 山美水庫(kù)表層沉積物總有機(jī)碳及粒徑分布Table 1 Distribution of TOC and particle-size in Shanmei Reservoir sediments

本研究中,BC與 TOC的比值為 20.01%～33.21%,平均為 24.95%,這表明山美水庫(kù)沉積物中黑碳來(lái)源復(fù)雜,既有陸源生物質(zhì)燃燒,又存在化石燃料燃燒源,但是生物質(zhì)燃燒源比重較大.山美水庫(kù)屬于亞熱帶深水水庫(kù),亞熱帶在化石燃料的使用上與北方供暖城市相比較低,其次山美水庫(kù)上游主要為農(nóng)業(yè)區(qū),工業(yè)污染較少,農(nóng)業(yè)耕作中常使用燒肥的方式施肥,這也是解釋其生物質(zhì)燃燒源較高的原因之一.BC/TOC比值較高,也表明水庫(kù)中BC在全球碳循環(huán)中具有重要意義.

2.2.2 粒度、總有機(jī)碳對(duì)黑碳分布特征的影響

山美水庫(kù)豐、枯2季各區(qū)域表層沉積物顆粒均以粉砂(4～63μm)為主,占 52.09%～69.08%,其次是粘土(＜4μm),細(xì)砂(＞63μm)含量最低(表 1),與豐水期相比,枯水期各區(qū)域細(xì)砂含量均上升.

由表2可知,沉積物中BC與TOC在豐水期和枯水期均呈現(xiàn)顯著的正相關(guān)性(豐水期 R=0.695,P＜0.05;枯水期 R=0.700,P＜0.05),表明水庫(kù)的TOC對(duì)BC具有一定積極的影響,這一方面體現(xiàn)了它們具有相似的遷移方式,如河流輸入和大氣沉降等,另一方面沉積物顆粒中的有機(jī)質(zhì)膠體可能與 BC膠結(jié)在一起,形成更大的顆粒存在于沉積物中[32].

BC與沉積物的顆粒組成豐枯兩季均未呈現(xiàn)明顯的相關(guān)性,表明沉積物的粒徑分布對(duì)黑碳的分布影響不大.這與有關(guān)渤海[10]和東海[11]表層沉積物黑碳的研究得出的結(jié)論——BC易聚積在粘土顆粒中不一致,這可能與深水水庫(kù)復(fù)雜的水動(dòng)力學(xué)有關(guān).

表2 表層沉積物黑碳濃度與總有機(jī)碳濃度和粒徑分布之間的相關(guān)系數(shù)Table 2 Spearman correlation coefficients between BC concentrations and TOC concentrations and particlesize distribution of surface sediments

表3 山美水庫(kù)表層沉積物五種不同形態(tài)磷含量分布Table 3 Distribution of five forms phosphorus in Shanmei reservoir sediments

2.3 黑碳對(duì)不同形態(tài)磷的影響

SMT法[22]將所提取的磷分為5種:鐵鋁結(jié)合態(tài)磷(Fe/Al-P)、鈣結(jié)合態(tài)磷(Ca-P)、無(wú)機(jī)磷(IP)、有機(jī)磷(OP)以及總磷(TP).其中無(wú)機(jī)磷形態(tài)主要由 Fe/Al-P和 Ca-P組成.山美水庫(kù) TP含量為466.92～832.48μg/g,平均為 633.59μg/g(表 3),已經(jīng)超出了磷的最低生態(tài)毒性參考值 600μg/g[33],值得重視.其中Fe/Al-P和OP,共占TP的72.75%～90.68%,平均為 82.38%,是總磷的主要成分,這與蘇玉萍等[34]對(duì)福建山仔水庫(kù)的研究一致.總體水平上,TP、Fe/Al-P、Ca-P均表現(xiàn)為豐水期大于枯水期,OP則呈現(xiàn)相反的規(guī)律.同一時(shí)期不同區(qū)域各形態(tài)磷分布規(guī)律總體相似,但是枯水期分布表現(xiàn)更加一致.這表明水庫(kù)中磷的輸入主要受上游輸入影響.

由表4可知,本研究中,豐水、枯水兩期沉積物中 BC與 Fe/Al-P具有顯著的相關(guān)性(豐水期R=0.750,P＜0.05,枯水期 R=0.783,P＜0.05),枯水期BC與 OP也表現(xiàn)出顯著的相關(guān)性(R=0.733,P＜0.05).Laird等[35]通過(guò)研究添加BC后土壤浸出液營(yíng)養(yǎng)鹽含量的變化,發(fā)現(xiàn)BC對(duì)正磷酸鹽和可溶性有機(jī)磷具有吸附作用.結(jié)合以上顯著相關(guān)性可知,山美水庫(kù)沉積物中的BC可能固定吸附了OP和Fe/Al-P.黑碳的吸附作用主要分為表面物理吸附和靜電吸附[14,36],BC的多孔結(jié)構(gòu)和巨大的表面積為OP和Fe/Al-P提供了附著位點(diǎn),高芳香化結(jié)構(gòu)使得黑碳具有疏水性,從而對(duì)OP具有較強(qiáng)的吸附能力.Fe/Al-P,包括 Fe、Mn、Al氧化物及其氫氧化物包裹的磷,深水水庫(kù)的厭氧環(huán)境使沉積物中的 Fe/Al-P中 Fe3+還原成Fe2+[6],BC表面的官能團(tuán)與Fe3+、Al3+等金屬離子之間發(fā)生靜電作用,一方面通過(guò)離子交換吸附,另一方面通過(guò)配位反應(yīng)形成絡(luò)合物結(jié)合在一起[4,37].BC和Ca-P之間無(wú)明顯的相關(guān)性,這與Ca-P的難溶性有關(guān),另外,山美水庫(kù)處于福建省,南方特有的酸性土壤特性使得水庫(kù)沉積物中Ca-P含量低,這也可能使其在競(jìng)爭(zhēng)附著位點(diǎn)上處于劣勢(shì)地位.

表4 山美水庫(kù)表層沉積物黑碳與磷形態(tài)之間的相關(guān)系數(shù)Table 4 Spearman correlation coefficients between BC and phosphorus of Shanmei Reservoir sediments

Fe/Al-P被認(rèn)為可以被生物所利用,是IP里易釋放到上覆水中的組分,可以反映沉積磷的短期潛在釋放量[38].OP可部分轉(zhuǎn)化為生物可利用的磷形態(tài),從而被藻類等生物所利用,研究表明有50%～60%的 OP可轉(zhuǎn)化為生物可利用的磷[39].BC的分布顯著影響著這2種釋放潛力最大的內(nèi)源磷,這表明BC的吸附固定,可能對(duì)內(nèi)源磷釋放具有一定的抑制作用,但為了透徹的了解其中的機(jī)理,還需要展開(kāi)更為深入的研究.

3 結(jié)論

3.1 亞熱帶深水水庫(kù)山美水庫(kù)表層沉積物中BC水平為 2.44～5.28g/kg,與國(guó)外溫帶水庫(kù)相似,顯著高于國(guó)內(nèi)外報(bào)道的海灣沉積物水平.水庫(kù)入庫(kù)區(qū)BC濃度最高,中部最低,分布規(guī)律為豐水期＞枯水期,入庫(kù)區(qū)＞庫(kù)尾＞近壩區(qū)＞庫(kù)中.水庫(kù)沉積物 BC含量主要受上游河流輸入和周邊居民區(qū)污染影響,且河流輸入影響較大.

3.2 山美水庫(kù)表層沉積物中BC與TOC具有顯著的正相關(guān)性,BC平均為 TOC的 24.95%,說(shuō)明BC是陸源生物質(zhì)燃燒和化石燃料燃燒的共同結(jié)果,且有機(jī)質(zhì)膠體組分與 BC之間可能具有一定的膠結(jié)作用.BC含量及 BC/TOC比值均較高,表明水庫(kù)中BC在全球碳循環(huán)中具有重要意義.

3.3 山美水庫(kù)表層沉積物 BC與兩種易釋放到水體中的OP、Fe/Al-P呈現(xiàn)顯著相關(guān)性,表明BC對(duì)OP、Fe/Al-P具有一定的吸附固定作用,這種作用可能對(duì)內(nèi)源磷釋放具有一定的抑制效應(yīng).

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