戴曉虎,王凱麗,董 濱,吳 冰 (同濟(jì)大學(xué)環(huán)境科學(xué)與工程學(xué)院,城市污染控制國家工程研究中心,上海 200092)

隨著經(jīng)濟(jì)的高速發(fā)展,中國面臨著嚴(yán)峻的碳減排壓力.而通過技術(shù)層面來實(shí)現(xiàn)碳減排是非常有必要的,厭氧消化可以實(shí)現(xiàn)能源回收和廢氣物減量.農(nóng)業(yè)副產(chǎn)品及廢棄物商業(yè)價(jià)值不高,但和城市污泥作為共基質(zhì)進(jìn)行聯(lián)合厭氧消化是非常好的選擇.相關(guān)研究表明,添加碳水化合物類物質(zhì)進(jìn)行聯(lián)合厭氧發(fā)酵,表現(xiàn)為協(xié)同作用,可以增加碳源,調(diào)節(jié) C/N,使其更加接近厭氧消化的最佳碳氮比25:1～40:1[1].加拿大一枝黃花為一種危害極大的外來入侵物種,其瘋長蔓延嚴(yán)重抑制了本地植物的生長,破壞了生態(tài)平衡;目前,對于加大拿一枝黃花的防治主要是通過人工防治和化學(xué)防治[2].同時(shí),還可以綜合利用加拿大一枝黃花的輔助控制途徑.而且,黃花在自然條件下生長速率很快,可以在短期內(nèi)產(chǎn)生較高的生物量.

一個(gè)優(yōu)化的工藝流程,需考慮厭氧消化性能以及能量、經(jīng)濟(jì)和環(huán)境等方面的影響來進(jìn)行綜合評估.目前已有文獻(xiàn)對農(nóng)業(yè)副產(chǎn)品、有機(jī)廢棄物、能源作物厭氧消化的技術(shù)、經(jīng)濟(jì)和環(huán)境影響進(jìn)行了分析評價(jià)[3-5].典型的污泥處理處置的工藝,包括污泥濃縮、脫水、厭氧消化、土地利用等,各個(gè)處理單元的碳減排研究已有報(bào)道[6].與城市污泥的單獨(dú)厭氧消化相比,對植物生物質(zhì)和城市污泥的聯(lián)合厭氧消化性能及環(huán)境影響的對比分析的研究相對較少.本研究采用黃花和脫水污泥進(jìn)行半連續(xù)的厭氧消化小試實(shí)驗(yàn),并將最終的甲烷產(chǎn)率和VS降解性能等厭氧消化性能運(yùn)用于4種方案的污泥處理處置工藝中,通過分析碳減排、能量利用效率及厭氧消化性能,得出最佳的污泥和黃花 VS投加比例,并針對具體的工藝提出了減少碳足跡的措施.

1 材料與方法

1.1 材料

1.1.1 脫水污泥 脫水污泥取自合肥的一個(gè)污水處理廠,TS為 17.1%～18.9%(w/w),VS含量為49.0～50.6%(%,VS/TS).接種污泥為小試反應(yīng)器的每日出料,污泥存于 4℃的冰箱中,并于每日進(jìn)料之前預(yù)熱到35.℃

表1 基質(zhì)和接種泥的特征Table 1 Characteristics of the substrates and inoculum

1.1.2 加拿大一枝黃花 本實(shí)驗(yàn)所用的纖維素類物質(zhì)新鮮的黃花于10月份取自合肥郊外.采摘回來的新鮮黃花自然風(fēng)干,使其含水率低于10%,VS含量約為 91%(占 TS).然后將其切成2～3cm 的碎片,用超細(xì)粉碎機(jī)研磨,之后過 300目的篩子,最后置于塑料袋子中放于陰涼干燥的地方以待使用.黃花和脫水污泥的特征見表1.

1.2 分析方法

1.2.1 評估 GHG 排放的功能單位 功能單位用來描述系統(tǒng)的輸入,本文所有的計(jì)算都基于 1t的干污泥(DS).黃花的添加質(zhì)量是根據(jù)系統(tǒng)的停留時(shí)間和黃花與污泥的 VS比例來確定的.本研究采用4臺(tái)小試反應(yīng)器,分別為R1、R2、R3和R4,其中,R1為純脫水污泥,R2、R3和R4代表著不同的黃花和污泥VS混合比例,分別為1:3、1:1和7:3,其是根據(jù)黃花和污泥混合后共基質(zhì)中C/N的不同進(jìn)行劃分的.在停留時(shí)間為20d時(shí),R2、R3和 R4中 1t的干污泥對應(yīng)的黃花的質(zhì)量為0.144,0.410,1.340t.濃縮污泥和脫水污泥的含水率分別默認(rèn)為99.6%和80%.

1.2.2 工藝描述和系統(tǒng)邊界 整個(gè)污泥處理處置工藝是由污泥濃縮、脫水、厭氧消化和離心脫水,最終脫水后的沼渣土地利用組成,詳見圖1.厭氧消化單元的主要能量消耗量分為 2部分:電能消耗(用于基質(zhì)的攪拌和物料的傳輸);熱能輸入(包括將物料從 15℃加熱到 35℃以及維持消化罐溫度的能耗,以及從池壁和熱交換器的熱耗散).方案 A:厭氧消化單元為脫水污泥單獨(dú)厭氧消化;方案B:黃花和脫水污泥進(jìn)行聯(lián)合厭氧消化,方案B根據(jù)黃花與污泥VS比例的不同,又具體分為方案B1、B2和B3,代表1:3、1:1和7:3的黃花與污泥 VS比例.由于脫水后的沼渣直接就地利用,沼渣運(yùn)輸過程的能耗不在本研究考慮的范圍.沼渣存儲(chǔ),機(jī)器播撒的能耗是主要的考慮因素.而且,本研究不考慮收獲、運(yùn)輸和新鮮的黃花預(yù)處理的能耗,由于黃花在秋天瘋長蔓延,很容易進(jìn)行收集利用.

1.2.3 GHG排放的評估方法和系數(shù)的選取 根據(jù)聯(lián)合國政府間氣候委員會(huì)(IPCC)推薦的方法.由于各處理處置工藝單元產(chǎn)生的N2O濃度較低,因此在本研究中不予考慮,主要考慮的 GHG氣體為CO2和CH4[7].溫室氣體的排放用CO2當(dāng)量來表示,CH4為25[8-9].GHG減排計(jì)算主要通過黃花和脫水污泥厭氧消化小試實(shí)驗(yàn)的甲烷產(chǎn)率數(shù)據(jù)進(jìn)行計(jì)算.4臺(tái)反應(yīng)器的單獨(dú)和聯(lián)合厭氧消化的性能見表2.

圖1 整個(gè)工藝流程的碳循環(huán)以及系統(tǒng)邊界Fig.1 Flow chart of the carbon cycle and system boundary of the whole process

表2 4臺(tái)反應(yīng)器單獨(dú)和聯(lián)合厭氧消化的性能Table 2 Performances of the four anaerobic digesters with mono-digestion and co-digestion

1.2.4 厭氧消化中沼氣的利用可以替代的GHG排放計(jì)算 沼氣通過沼氣發(fā)電機(jī)加以利用,沼氣用于發(fā)電的利用率(θe)約為 15%～30%(均值是22%),余熱回收利用率(θd)約為 47%～55%(均值是 51%)[10].熱能資源化利用方式的不同,其相應(yīng)的 CO2的替代量有所區(qū)別.電能形式利用,則其CO2的替代量是基于生產(chǎn)電能的綜合能源消耗的溫室氣體排放計(jì)算的,約為1.3kg CO2/KWh[11];而以熱能利用的那部分能量,假設(shè)替代的是柴油的使用,其 CO2的替代量是基于柴油生產(chǎn)和使用過程中的溫室氣體排放量計(jì)算的,約為 3.186kg CO2/kg柴油.

式中:CO2的替代量為污泥厭氧消化能量回用部分的CO2替代排放,kgCO2/t DS;M為污泥和黃花共基質(zhì)基質(zhì)的質(zhì)量,t;VS為干污泥中揮發(fā)性固體的含量,%;H為VS的降解效率,%;GR為厭氧發(fā)酵中沼氣的產(chǎn)率,m3/kg VS;θe為電能利用率,%;θd為熱能利用效率,%;ftr為電能有效的CO2排放因子, kg CO2/kWh;ftr'為柴油有效的CO2排放因子,kg CO2/kg柴油;Hvg為消化氣的熱值, 22.7MJ/m3;Hve為電能與熱能的轉(zhuǎn)換關(guān)系,3.6MJ/kWh[8];Hvd為柴油的熱值,43.0MJ/kg柴油.

1.2.5 植物光合作用的計(jì)算方法以及系數(shù)的選取 植物光合作用的計(jì)算引用 Frolking(2002)[12]等的方法,植物光合作用與葉片溫度,含水量和光合合成有效輻射有關(guān).基本光合速率計(jì)算為:

其中,Pn為單位新鮮植物生物質(zhì)的光合速率;Pmax為植被的最大光合速率;黃花屬于灌木,Pmax為0.00191kgC/(kg·h)[13],換算成 CO2為 0.00700kg CO2/(kg·h).黃花的生長期為6月到11月.f(T)為溫度乘數(shù);

其中,Topt＜T＜Tmax,對于所有植被:Tmax=35,Topt=20;對于維管植物, T為大氣溫度,黃花生長期的平均溫度數(shù)據(jù)來自安徽省氣象局,為計(jì)算平均值,溫度為24.℃因此,得到f(T)=0.96;f(W)為水分乘數(shù),對于維管植物,f (W) = 1.0; f (PAR)為光合合成有效輻射乘數(shù),取值為0.5.

根據(jù)方程(2)計(jì)算,Pn=3.36144×10-3kgCO2/(kg·h),乘以黃花的生長期,即為單位新鮮生物質(zhì)黃花的碳補(bǔ)償:14.52kgCO2/kg.

1.2.6 生物質(zhì)燃燒的 GHG排放計(jì)算方法和系數(shù)選取 參考《2006年IPCC國家溫室氣體清單指南(第二卷)》[8]中有關(guān)能源過程溫室氣體排放量的計(jì)算方法,生物質(zhì)燃料黃花的CO2排放量的計(jì)算方法為依據(jù),公式如下:

式中:CBM為生物質(zhì)燃燒的CO2排放量,t;BM為生物質(zhì)燃料的消耗量,t;C為生物質(zhì)燃料的含碳系數(shù),%;M 為生物質(zhì)燃料的氧化率,%;黃花的含碳系數(shù)為44%,通過元素分析計(jì)算得到;氧化率采用默認(rèn)值為 100%,CO2相對分子質(zhì)量與 C原子質(zhì)量之比44/12.

2 結(jié)果與討論

2.1 各種來源溫室氣體對GHG排放的貢獻(xiàn)

從圖2可以看出,凈GHG排放值隨著黃花比例的添加和停留時(shí)間的縮短(相應(yīng)負(fù)荷逐步提高)逐漸下降, 當(dāng)黃花 VS的添加比例達(dá)到70%時(shí),整個(gè)工藝流可以實(shí)現(xiàn)負(fù)碳排放.其中與純污泥厭氧消化的 GHG排放相比,13d停留時(shí)間下黃花 VS比例為 70%的 GHG排放量從2603kgCO2-eq/t DS下降到-2967kg CO2-eq/t DS,其凈減排量可以達(dá)到 214%.較長的停留時(shí)間會(huì)增加能量輸入,包括增加的反應(yīng)器體積和攪拌能量消耗.而且污泥停留時(shí)間的縮短,負(fù)荷相應(yīng)的提高增加了進(jìn)料中黃花的比例,這與增加黃花VS比例的影響一致,但是數(shù)據(jù)分析表明,凈溫室氣體的排放量與進(jìn)料中基質(zhì)的黃花所占的比例相關(guān)性大于SRT.

從圖 3中可以看出,在各個(gè)停留時(shí)間下的生物源CO2是GHG的最大貢獻(xiàn)者,在A方案中,生物源 CO2的比重最大,占到總 GHG排放當(dāng)量的50.3%～70.1%,化石源 CO2和可替代 CO2分別為20.1%～34.4% 和 10.1%～17.1%.隨著黃花比例的增加,生物源CO2逐漸下降,化石源CO2和可替代CO2逐漸增加.與污泥單獨(dú)厭氧消化的方案A相比,B1、B2和B3的化石源CO2的排放量增幅分別為1.8%～2.2%、5.3%～6.9%、17.1%～17.3%.由于黃花的添加生物源 CO2排放量大大降低,與各個(gè)停留時(shí)間下相應(yīng)的純污泥分別下降 5.9%～22.2%,21.2%～47.6%,76.7%～183%.可替代的 CO2有所提高,幅度分別為 32.2%～54.2%,97.1%～157.8%,261.2%～384.1%.化石源 CO2的增幅遠(yuǎn)小于生物源CO2的降低和可替代的CO2的增加,因此,添加黃花聯(lián)合厭氧消化可以大大提高溫室氣體的減排量,對環(huán)境產(chǎn)生積極影響.

圖2 停留時(shí)間和黃花VS比例對凈GHG排放量的影響Fig.2 Effect of SRT and VS ratio of SC on the net GHG emissions

圖3 不同停留時(shí)間下四臺(tái)反應(yīng)器中的不同溫室氣體源貢獻(xiàn)值Fig.3 Contribution of different GHG emissions in the four reactors at different SRT

2.2 各方案下的總GHG排放和凈GHG排放量

如表3所示,生物源CO2作為最主要的貢獻(xiàn)單元,其中甲烷的排放對生物源CO2的貢獻(xiàn)值最大,其次是整個(gè)厭氧消化單元的能耗,其排放的GHG占到整個(gè)過程能耗排放量的74.9%～76.2%,厭氧消化操作的高能耗與高含固率的污泥攪拌的能耗水平有很大的關(guān)系[14],厭氧發(fā)酵過程進(jìn)料的含固率較高,物料流動(dòng)性能較差,需要用泵進(jìn)出料,以及機(jī)械攪拌來保證進(jìn)料基質(zhì)的均質(zhì)化.其余3個(gè)操作單元的能耗占到整個(gè) GHG排放的約10%,污泥沼渣土地利用單元相對較低,只占到約2%.因此,厭氧消化系統(tǒng)要盡量減少沼氣的損失,尤其是在高負(fù)荷的系統(tǒng)中.Comino等[15]的研究表明,出料的產(chǎn)甲烷潛質(zhì)會(huì)顯著提高在較高的OLR和較短的HRT下,接近12%～31%的總甲烷產(chǎn)量在后產(chǎn)甲烷潛質(zhì)中釋放出來[16],如果不做回收處理,其將全部被排放到大氣中去.從表3中還可以看出,在 B3方案中,單位池容的沼氣產(chǎn)生速率和甲烷產(chǎn)生速率呈現(xiàn)出下降的趨勢,趨勢為B2＞B1＞A＞B3.當(dāng)厭氧反應(yīng)器中黃花的添加比例超過50%時(shí),厭氧消化性能變差,而且相應(yīng)能耗逐漸增加.

表3 停留時(shí)間為20d時(shí)方案A、B的每日能耗潛質(zhì)Table 3 Daily energy consumption potential of Scheme A、B at SRT 20d

2.3 各方案下的GHG減排途徑分析

各個(gè)操作單元的碳減排當(dāng)量如表 4所示,溫室氣體減排主要包括3部分:第1部分為厭氧消化所產(chǎn)生的沼氣的熱電聯(lián)產(chǎn);第 2部分是厭氧消化工藝不利用黃花時(shí),該部分黃花燃燒時(shí)排放CO2導(dǎo)致的溫室氣體排放;第 3部分為黃花通過光合作用固定大氣中的 CO2,將其歸為生物源CO2的減排量.

對黃花進(jìn)行機(jī)械鏟除后焚燒的方式,會(huì)造成二次污染,其主要生成物為粉塵、CO、CO2、氮氧化物等,因此大量增加了溫室氣體的排放,危害環(huán)境;厭氧共消化則可以進(jìn)一步提高黃花生物質(zhì)的利用價(jià)值.黃花用于厭氧消化替代其直接焚燒的GHG減排量隨著黃花VS比例的增加而逐漸增加.方案B2的可替代CO2排放量超過了化石源CO2的產(chǎn)生量,如果不考慮生物源 CO2排放,其可以實(shí)現(xiàn)負(fù)碳排放.從碳補(bǔ)償?shù)慕嵌戎v,黃花從大氣中固碳作用明顯促進(jìn)了大氣中的碳循環(huán).其與污泥聯(lián)合厭氧消化產(chǎn)生的沼氣熱電聯(lián)產(chǎn)是溫室氣體減排的主要貢獻(xiàn)者,其次是污泥沼渣的土地利用和黃花厭氧消化處理替代焚燒的碳減排.隨著黃花添加比例的增加,GHG排放減排越多,和污泥單獨(dú)厭氧消化的方案A相比,方案B1和B2添加黃花可以實(shí)現(xiàn)整個(gè)系統(tǒng)的凈GHG排放的減排量達(dá)到約24%和78%,方案B3實(shí)現(xiàn)了負(fù)碳排放,其GHG減排可以達(dá)到187%,對CO2減排具有明顯的環(huán)境效益.從表 4中可以看出,污泥沼渣替代化學(xué)肥料用作氮肥和磷肥可以實(shí)現(xiàn)土地利用單元的負(fù)碳排放,而污泥厭氧消化單元的生物源和化石源CO2對方案A的總GHG排放的貢獻(xiàn)最大.在整個(gè)沼氣系統(tǒng)中,沼氣廠的操作通常是能耗最大的環(huán)節(jié),方案A、B1、B2和B3的沼氣運(yùn)行過程中的GHG排放(化石源CO2和生物源CO2)分別為整個(gè)凈排放的111.1%、138.6%、314.0%和153.1%.

表4 停留時(shí)間20d方案A、B各個(gè)階段的每日凈溫室氣體排放量(kg CO2-eq /t DS)Table 4 Daily net GHG emission at each sub-stage for Scheme A、B (kg CO2-eq /t DS) at SRT 20d

2.4 減少GHG釋放量的控制策略

在 GHG排放中,沼氣的溫室氣體減排潛力應(yīng)引起高度重視,可以通過改變物料的進(jìn)料組成和預(yù)處理,以及進(jìn)一步優(yōu)化工藝參數(shù)和設(shè)置來提高沼氣產(chǎn)量,減少碳排放:從控制 GHG排放的角度考慮,應(yīng)重點(diǎn)調(diào)節(jié)與控制的參數(shù)為: SRT、黃花與污泥的VS比例、黃花粒徑等.其中,SRT不應(yīng)小于13d,污泥與黃花的VS比例最好控制在1:1左右,黃花的降解效率的下降會(huì)導(dǎo)致整個(gè)總 VS降解率下降.本研究表明進(jìn)料黃花的粒徑范圍為1～10mm,較大的粒徑不利于厭氧發(fā)酵產(chǎn)沼氣.收割的黃花在自然條件下風(fēng)干,高溫會(huì)降低其可生物降解性能,使木質(zhì)素大量與纖維素和半纖維素結(jié)晶,嚴(yán)重阻礙了后兩者的生化轉(zhuǎn)化過程中的降解效率[25].此外,還應(yīng)綜合考慮沼氣工程自動(dòng)化監(jiān)控及管理系統(tǒng):實(shí)現(xiàn)對沼氣工程的攪拌頻率、強(qiáng)度和溫度的自動(dòng)控制.攪拌在整個(gè)厭氧運(yùn)行中的能耗可以達(dá)到 39.5%～42.9%,設(shè)置合理的攪拌頻率和強(qiáng)度,以防過度攪拌引起的系統(tǒng)不穩(wěn)定,及不必要的能源消耗和 GHG排放.在可以滿足實(shí)際運(yùn)行工況的條件下,盡量降低攪拌頻率和強(qiáng)度,尋找到技術(shù)和能耗的平衡點(diǎn).

在污泥厭氧消化技術(shù)中,間接碳排放是溫室氣體的重要來源,主要包括 PAM 等化學(xué)藥劑的投加.加強(qiáng)污泥濃縮和脫水的自動(dòng)化系統(tǒng)來嚴(yán)格控制絮凝劑投加比例,使厭氧消化系統(tǒng)高效穩(wěn)定的同時(shí),降低整個(gè)工藝的碳排放.保證沼氣運(yùn)行的中溫穩(wěn)定運(yùn)行,盡量利用工藝中產(chǎn)生的余熱和余壓,減少化石能源的使用以及提高所產(chǎn)沼氣的回收效率,最大程度避免甲烷的逃逸.污水廠的污泥處理的構(gòu)筑物應(yīng)該進(jìn)行升級改造,厭氧消化液如果露天貯積,其自然厭氧發(fā)酵產(chǎn)生的大量沼氣就會(huì)直接進(jìn)入大氣,造成比 CO2更嚴(yán)重的溫室氣體效應(yīng).

2.5 各方案的能量效率

對于沼氣廠來說,優(yōu)化厭氧消化性能,提高能源的利用效益,減少整個(gè)工藝流的GHG排放,不僅可以從中產(chǎn)生潛在的碳信用額收益,而且也是發(fā)展低碳經(jīng)濟(jì)的要求.與黃花進(jìn)行聯(lián)合厭氧消化,可以使單位池容的甲烷產(chǎn)率增加 68%,其代表著潛在的能量和經(jīng)濟(jì)利益.本研究用 E來評估能量效率,其比值越高,說明沼氣系統(tǒng)的能效越高.這里,能量輸入和輸出分別以GHG排放產(chǎn)生量和沼氣熱電聯(lián)產(chǎn)、污泥沼渣土地利化學(xué)肥料以及黃花厭氧消化替代露天焚燒的碳減排來進(jìn)行評估(不包括生物源CO2排放).從圖4中可以看出,各方案在SRT為20d時(shí)的整個(gè)工藝流的能量效率最高,而在不同的SRT下,能效值有所不同.在SRT為30d和20d 時(shí),其能量效率值為 A＞B2＞ B1＞B3,分別為49.6%～53.7%和43.4%～63.8%.SRT為13d時(shí),能效值整體上呈現(xiàn)出先增加后下降的趨勢,為 B2＞B1＞B3＞A.當(dāng)進(jìn)行聯(lián)合厭氧消化時(shí),黃花的添加比例為 50%時(shí)相應(yīng)工藝流的能效值最高.因此,與單獨(dú)厭氧消化的基本方案相比,污泥和黃花聯(lián)合厭氧消化不僅可以提高單位池容的產(chǎn)甲烷潛質(zhì),而且具有明顯的GHG減排效應(yīng)和能量效益.根據(jù)本實(shí)驗(yàn)的研究,VS降解率在SRT為13d和黃花與污泥的VS比例為7:3時(shí),比純污泥明顯下降,低于30%,甲烷產(chǎn)率和單位池容的甲烷產(chǎn)生速率也較低.而最適合的SRT和VS比例選取應(yīng)該綜合考慮能量效率、碳足跡和厭氧消化性能.在 SRT 20d,污泥與黃花VS比例為1:1時(shí),整個(gè)工藝流程具有較高的能量效率和較低的GHG排放,而且厭氧共消化基質(zhì)的VS 降解率值、甲烷產(chǎn)率、單位池容甲烷產(chǎn)生速率值較高.

圖4 在不同停留時(shí)間下4種不同方案的能量效率E值變化Fig.4 Variation of the energy efficiency in the four Schemes at different SRT

3 結(jié)論

3.1 與基礎(chǔ)方案A相比,方案B1、B2和B3中黃花的添加可以大大提高可替代 CO2-eq,降低生物源 CO2-eq,而能量源 CO2-eq增加幅度較小,凈GHG減排量可以達(dá)到24%～187%.

3.2 生物源 CO2-eq中甲烷的排放對 GHG的貢獻(xiàn)值較大,厭氧消化單元的能耗所產(chǎn)生的 GHG占到總能耗GHG排放值的74.9%～76.2%,而厭氧攪拌的能耗占到厭氧總能耗的 39.5%～42.9%.污泥沼渣代替化學(xué)肥料可以實(shí)現(xiàn)土地利用單元的負(fù)碳排放.

3.3 加拿大一枝黃花和脫水污泥厭氧共消化的最適VS比例為1:1,停留時(shí)間為20d.1t干污泥每年可以減少910.4Mg的CO2-eq排放當(dāng)量.

3.4 添加黃花后的 GHG減排主要來自沼氣的熱電聯(lián)產(chǎn)利用,黃花焚燒 GHG 減排量,以及減少的化學(xué)肥料的生產(chǎn)和使用,這些對減輕溫室效應(yīng)有非常積極的貢獻(xiàn).

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