張園,劉寒,單標,史綺

1.蘇州科技學院,江蘇蘇州215009 2.中國科學院武漢植物園,湖北武漢430074

鉛污染場地的人類健康風險評價本地化模型研究

張園1*,劉寒2,單標1,史綺1

1.蘇州科技學院,江蘇蘇州215009 2.中國科學院武漢植物園,湖北武漢430074

鉛污染問題已成為我國日趨嚴重的環(huán)境問題，因此，我國急需開展環(huán)境鉛暴露和成人（孕婦）以及兒童血鉛含量相互關系研究，制定基于血鉛指標的污染土壤風險評估方法導則。本文簡單介紹了鉛污染的現(xiàn)狀、來源、危害以及暴露途徑等研究背景，匯總并比較了國外應用較多的Leggett、Bert等幾種成人血鉛風險評價模型。并重點采用成人血鉛模型ALM（Adult Lead Methodology），針對暴露于商業(yè)、工業(yè)用地鉛污染土壤孕婦體內胎兒的血鉛濃度進行風險評價，對模型中的關鍵參數(shù)進行敏感性分析，并針對我國本土居民的飲食習慣和暴露途徑對ALM中一些關鍵參數(shù)進行修改，將修改后的關鍵參數(shù)代入方程中，對方程進行修正，使該模型適用于我國成人血鉛濃度風險評價。

鉛污染;成人血鉛;ALM模型;風險評價

1 引言

隨著社會經濟和工業(yè)的高速發(fā)展，重金屬污染問題成為備受關注的社會問題和環(huán)境問題。鉛是一種有毒有害的重金屬，在日常生活中隨處可見，土壤、空氣、水體都是鉛污染的來源，人體與其接觸的頻率很高，故鉛污染物質對人體危害非常大，我國鉛污染現(xiàn)狀尤為嚴峻，就2005～2007年3年間我國各地發(fā)生的重大鉛中毒事件有十幾件之多[2]。在我國，因為對鉛污染研究的起步比較晚，因此現(xiàn)階段對鉛污染的研究還處于初步階段，研究內容主要限于鉛污染的來源、分布、危害、暴露途徑以及鉛污染的預防和應急措施；美國、德國等一些發(fā)達國家則在鉛污染問題的研究方面走在世界的前沿，這些國家的研究人員不僅對鉛污染的基本概況研究透徹，還建立了一些鉛污染風險評價模型，利用這些模型能夠有效的對突發(fā)的鉛污染事件所造成的對人身安全與環(huán)境的影響和損害，進行評估，提出防范、應急與減緩措施。

本文對我國鉛污染來源、鉛污染現(xiàn)狀、鉛污染危害以及暴露途徑等背景資料進行簡單介紹，對國外成人血鉛風險評價模型進行了簡單的介紹和對比。重點研究了ALM模型（Adult Lead Methodology Model），通過對ALM模型的應用，對該模型的關鍵性參數(shù)進行了敏感性分析，并針對我國本土居民的實際情況對ALM模型中的參數(shù)做了本土化修改，比較輸出結果，對模型的控制方程進行修正，建立適合我國居民的成人血鉛風險評價的模型。

2 風險評價

2.1 毒性評價

鉛對人體而言是多系統(tǒng)、多親和性的毒物，主要是嗜胎盤和嗜神經毒物。鉛的性質穩(wěn)定，不可降解，阻礙血細胞形成。國內外大量資料證實，鉛是一種易在體內積蓄的重金屬元素，體內血鉛水平達到一定程度，鉛將對人體多個系統(tǒng)產生損害，會出現(xiàn)精神障礙、噩夢、失眠、頭痛等慢性中毒癥狀，嚴重者有乏力、食欲不振、惡心、腹脹、腹痛、腹瀉等癥狀。鉛還可以通過血液進入腦組織，造成腦損傷。血鉛的理想水平應該為零，然而，由于受環(huán)境等多種因素影響，多數(shù)人體內或多或少都有鉛存在。目前，根據(jù)國際慣用標準，結合我國實際，通常認為血鉛的相對安全標準不應超過10 μg/dL。

2.2 鉛污染暴露途徑

人體接觸鉛的介質有多種，在幾年前，汽車尾氣是一條主要的鉛攝入途徑之一，汽油無鉛化之后，汽車使用的無鉛汽油中鉛量在0.013 g/L以下，但并非鉛含量為0。因此，汽車尾氣中仍然含鉛；現(xiàn)在職業(yè)是引起血鉛水平增高的最主要原因。特別是從事石油化工、電池、冶金、裝修、采礦、印刷等行業(yè)的人群，這些工廠在生產過程中產生大量鉛塵嚴重污染大氣，而大氣中的鉛通過呼吸道進入人體[2]。

兒童主要經飲食、空氣揚塵和玩具涂料暴露鉛，兒童使用的玩具和學習用品表面顏料的可溶性鉛含量很高，所以兒童在吮吸和啃咬玩具時，玩具上的可溶性鉛會通過口腔進入體內；嬰幼兒體內的鉛源自胚胎發(fā)育期母體內源性鉛，出生后早期主要通過母乳接觸鉛。我國現(xiàn)在研究的方向主要偏重于兒童血鉛濃度水平，對成人血鉛的研究不多，因為成人免疫系統(tǒng)較于兒童要完善的多，其自身能夠在很大程度上能夠將進入體內的鉛排出體外，降低鉛污染對人體的影響，兒童因為免疫系統(tǒng)未發(fā)育完全，而且在日常生活中不會避免的接觸鉛，因此受鉛污染的影響極大，我國兒童鉛污染水平較高,已有的研究結果表明，我國城市兒童鉛中毒問題普遍存在[3]。

2.3 血鉛風險評價

在土壤重金屬污染風險評價方面，目前國內外沒有形成公認的風險評估方法，我國自20世紀在土壤重金屬污染方面發(fā)展應用較多的是：

（1）生態(tài)風險評價方法，目前，生態(tài)評價方法大部分研究還停留在理論框架和技術路線的探討階段，而且多是針對生態(tài)系統(tǒng)提出的，主要集中在生態(tài)環(huán)境污染物濃度的測定和簡單的風險指數(shù)的計算上，并不能真正解決污染的生態(tài)風險評估。

（2）健康風險評價方法，該方法主要側重于人體的健康風險，通過選擇與人類類似的動物進行試驗，以達到保護人類自身的目的[4]。

成人血鉛的風險評價就是要對血鉛濃度給人體帶來的危害進行分析，在分析過程中可以用到健康風險評價方法，健康風險評價方法主要包括4個步驟：數(shù)據(jù)搜集和分析、暴露評價、毒性評價和風險表征。但是健康風險評價方法有一個重要特征：不確定性，不確定性由研究系統(tǒng)目前和將來的狀態(tài)認識不完全、對危害的程度或表征方式認識不充分而產生。不確定性是風險的重要組成部分，主要有3類：情景不確定性、模型不確定性和參數(shù)不確定性。這3類不確定性就導致了風險不能定性或定量的表達[5]。

在國外，因為風險評價研究起步比較早，所以國外很多專家更多的是利用模型方法對土壤鉛污染進行風險評價，模型方法可以定性定量的進行風險表征和參數(shù)敏感性分析。本文是通過借鑒國外已有的模型，進行簡單的研究，對土壤鉛污染進行風險評價和本土化修改。

3 模型

3.1 模型簡介

在我國，因為在成人血鉛風險評價方面起步晚，研究較少，沒有比較有用的研究成果，一般都是借鑒國外的模型進行一些簡單的研究和修改，國內并沒有任何自己的模型可供使用。在本文中，主要介紹國外應用比較廣泛的幾種成人血鉛風險評價模型。

國外現(xiàn)在研究應用較多的模型主要有七個，包括：(1)California Carlisle and Wade(1992)[6]；(2) Stern(1994,1996)[7]；（3）Rabinowitz(1976)[8]；（4）Bert(1989)[9]；（5）Leggett(1993)[10]；（6）O'Flaherty (1993,1995)[11,12]。

表1 血鉛模型匯總比較Table 1 The summary for comparison of blood lead models

這些模型被美國TRW所關注，因為他們同時也介紹了美國環(huán)保署在各地區(qū)所進行風險評估審查的結果?；谟脕肀硎久總€模型中的鉛生物動力學的概念方法，這些模型可以大致分為：

（1）斜率因子模型（包括California Carlisle and Wade、Stern）；

（2）多分室模型（Rabinowitz、Leggett、Bert、O'Flaherty）。

對上述六個模型的基本原理、評價對象、適用場地和輸出結果等進行匯總比較見表2。

表2 成人血鉛模型（ALM）參數(shù)含義和取值[14]Table 2 Definitions and values for adult blood lead model(ALM)parameters

3.2 模型對比

在國外應用廣泛的七個模型中，成人血鉛風險評價應用最多的是ALM（Adult Lead Methodology）模型，ALM模型之所以被運用最廣泛，該模型與其余模型相比的最大優(yōu)點在于：

（1）ALM適用于大多數(shù)污染場地，能夠預測非住宅危險廢物場地成人血鉛濃度；

（2）在運用這些模型對成人血鉛進行風險評價時，其余6個模型的結果輸出對象是普通成人的血鉛濃度。由于成人自身免疫系統(tǒng)趨于完善，所以會一定程度上自身消化排出進入體內的鉛，這會對結果產生影響，但是ALM的輸出對象是育齡婦女的血鉛濃度，這個血鉛濃度可根據(jù)體內胎兒與母體的血鉛濃度之間的比例常數(shù)通過胎兒血鉛濃度計算得出，而胎兒自身對血鉛濃度基本上無影響，最終得出的結果相對要更加精確[13]；

（3）模型方程更簡單，參數(shù)的標準值相對更容易確定。

鑒于這些優(yōu)點，本文主要使用ALM模型對成人血鉛進行風險評價。

4 模型應用

ALM模型（Adult Lead Methodology Model）是美國環(huán)保署Technical Review Workshop for Lead于1996年提出的方法，這種方法采用生物動力學斜率系數(shù)(BKSF)表征環(huán)境鉛暴露與孕婦血鉛含量的線性關系，采用幾何標準差(GSD)描述類似鉛暴露場景下個體間血鉛含量的差異（見表3）。通過胎兒與母親血鉛含量比例系數(shù)（Rfetal/maternal）,評價成人孕婦在土壤鉛污染脅迫下,引起胎兒血鉛含量超過10 μg/dL的事件發(fā)生概率。是目前國際上比較通用的一種土壤鉛污染風險評價方法。這里的10 μg/dL是指兒童鉛中毒的基準值，只要高于這個值，不管有無相應的臨床癥狀和體征以及生物化學指標改變，都可視作鉛中毒[14]。該模型評價程序主要包括四個部分：暴露情景分析；成人血鉛評價；胎兒血鉛評價；計算修復目標值。

匯總對比各成人血鉛評價模型的輸出結果，由于鉛對人體的危害主要集中表現(xiàn)在嬰幼兒身上，因而ALM模型更適合作為我國成人的血鉛評價工具。當然該模型中的關鍵參數(shù)的系統(tǒng)默認值未必適合我國實際情況，需根據(jù)我國國情作適當調整。比如，我國居住用地和工業(yè)/商業(yè)用地土壤鉛的環(huán)境基準分別為282 mg/kg和627 mg/kg，就低于各國標準的平均值[15]。

4.1 初步修復目標的計算

ALM模型應用的結果是通過對土壤鉛濃度目標值的修復，對成人血鉛濃度作出風險評價，根據(jù)表4給出的參數(shù)，將這些參考值代入式4-1和式4-2中：

其中PbS計算所得結果即為土壤鉛污染目標修復基準值，可利用這個值進行成人血鉛風險評價。

4.2 參數(shù)敏感性分析

敏感性分析是用于評估健康風險評價模型中各輸入變量對輸出結果貢獻的相對大小。其方法為改變模型一個輸入變量的值，其他變量固定不變，分析該變量的變化對模型輸出結果的影響，然后對各個輸入變量重復該步驟，最終得出所有變量的敏感性比較。

對于參數(shù)P的敏感系數(shù)S可以計算如下：

其中時間t 的變化范圍為0至tf;并且S(P,P0,t)表示與參數(shù)P相關的模擬變量S在時間t下等于它的估計值P0[16]。我們針對血鉛濃度的動態(tài)變化對于初始模型關鍵參數(shù)的敏感性進行了研究。

本文對ALM模型中的所有參數(shù)中GSDi、PbBadult,0、IRs、AFs、BKSF、Rfetal/maternal、EFs進行參數(shù)敏感性分析（AT為常值，不變），在分析過程中保證其他參數(shù)恒定（見表3，分別對這些參數(shù)值進行上下浮動20%，得出調整后的結果，比較各個參數(shù)的敏感性。

本文對各參數(shù)取值分別為GSDi=2.0、PbBadult,0=2.0、IRs=0.05、AFs=0.12、BKSF=0.4、EFs=219、Rfetal/maternal=0.9，整后的數(shù)據(jù)代入方程中計算后得出結果如上表4，各的敏感性大小可用式4-3計算得出，將數(shù)值代入式4-3中可得各參數(shù)敏感系數(shù)為σ1=25.91%（GSDi）、σ2=11.20%（PbBadult,0）、σ3= 8.80%（IRs）、σ4=8.80%（AFs）、σ5=8.80%、σ5=8.80%（BKSF）、σ6=8.80%（EFs）、σ7=16.7%（Rfetal/maternal）。

根據(jù)上述敏感性分析結果可得σ1＞σ7＞σ2＞σ3=σ4=σ5=σ6。

（1）在ALM模型方程所有參數(shù)中，IRs、AFs、BKSF、EFs四個參數(shù)的敏感性一樣，因為在方程中，經過運算之后，四個參數(shù)同時抵消，這些參數(shù)的取值都與主體關聯(lián)不大，不會隨因個體變化而變化，參數(shù)敏感性較小。

（2）根據(jù)敏感性分析所得GSDi是最為敏感的一個參數(shù)，GSDi的定義是育齡婦女個體血鉛含量幾何標準偏差，是用來衡量人群中成員都暴露相同的非住宅環(huán)境中的血鉛濃度鉛水平在個體間變異的。理想的情況下，模型中GSDi使用的值必須在特定場合被關注人群中評估，但是ALM模型應用于異構人群，因此GSDi值的變化會對結果產生比較大的影響。

（3）PbBadult,0也是一個較為敏感的關鍵參數(shù)，PbBadult,0意味著代表在非暴露于現(xiàn)場鉛污染非居住的土壤或塵埃的育齡婦女的血鉛濃度合理中心值的最好評估，即暴露場所人體血鉛背景濃度。受暴露人體的成人血鉛濃度等于背景濃度與土壤中攝取的血鉛濃度之和，所以PbBadult,0的變化直接影響到血鉛濃度的結果。（4）TRW提出了0.9作為Rfetal/maternal的默認值，但由于懷孕產生的生理變化，這個值在個體間存在差異，因此會對結果產生影響。例如，在一些女性中，以及與營養(yǎng)不良狀況相關的鐵，鈣缺乏癥中，在懷孕期間骨鉛存儲的移動狀況可能顯著，并且懷孕可能提高鉛的胃腸吸收。反過來，在妊娠后期由于伴隨著一個提高了30%的血漿容量而產生的稀釋效果，以及一個在胎盤或胎的組織中提高的鉛轉化率，母親的血鉛濃度可能減少。

表3 敏感性分析中參數(shù)初始默認值Table 3 Initial default values of parameters used in sensitivity analysis

表4 參數(shù)敏感性分析Table 4 Initial default values of parameters

4.3 關鍵參數(shù)本地化修改

由于ALM模型是由美國研究出來的成人血鉛風險評價模型，所以模型中的參數(shù)都是根據(jù)美國人群樣本來取值的，由于我國居民與美國居民生活環(huán)境和飲食習慣等一些方面的不同，我們對于鉛污染的暴露途徑和接觸頻率也會存在差異，所以ALM模型中的一些參數(shù)不一定適用于我國本土居民，因此需要對一些關鍵參數(shù)做建議性的本土化修改，才能使ALM模型使用于我國居民的血鉛濃度風險評價，本文因為無法對這些參數(shù)的修改進行樣本分析，修改的值主要是參考的《基于人體血鉛指標的區(qū)域土壤環(huán)境鉛基準值》這一文獻中給出的值。

（1）在ALM模型中，EFs的值219 d/yr是基于美國EPA導則中提到的全職和兼職工人花在工作中的平均時間。我國居民與美國居民在工作制度和時間上存在很大差異，這一取值也就不適用于我國居民。對于我國本土居民，研究報道EFs=250 d/yr比較符合我國國情[15]，所以在應用ALM模型對我國受鉛污染暴露人群進行血鉛風險評價時，需要對這一取值進行修改。

（2）PbBadult,0的取值是基于Brody et al.[17]報告中NHANES III階段1的結果，TRW提出將1.7～2.2 μg·dL-1作為一個模糊的范圍。報告中顯示，該統(tǒng)計人群為墨西哥美裔婦女、非西語裔黑種婦女和非西語裔白種婦女這三個群體，這一樣本的代表性非常有限，這一取值范圍的可用性也就不夠了。有文獻報導[15]，我國婦女血鉛背景濃度在2.25～6.69 μg/dL這一范圍內，要遠大于ALM模型中的參考值，因此也需要對這一參數(shù)進行本土化修改，才能用于我國育齡婦女的血鉛濃度風險評價中。

（3）GSDi是ALM模型中一個非常敏感的參數(shù)，GSDi是一個用于測量一類被暴露于相同非居住區(qū)環(huán)境鉛水平的人群的個體內部的血鉛濃度變異，即個體血鉛濃度標準偏差，這個參數(shù)在各個國家，各個民族，各個地區(qū)的人群中都會存在差異，而TRW給出的1.8～2.1這一參考范圍不夠精確。根據(jù)有關資料顯示[15]，我國婦女的幾何標準偏差為1.24～1.84就不在這一范圍內。在引用ALM模型時對這一參數(shù)也要做本土化修改。（4）IRs=0.5 g/d，取值主要指的是室內土源性灰塵鉛暴露，而非室外土壤的職業(yè)暴露。這一參數(shù)取值不夠全面綜合，而且由于我國與國外居民生活習慣、活動場所的不同，鉛暴露場景有顯著的差異，會影響這個參數(shù)的取值，從而影響血鉛濃度的評價。我國居民室外活動時間比國外居民要長，故可以相對增大IRs的取值。

4.4 方程修正

對于本地化修改的參數(shù)，取EFs為250 d/yr，GSDi為1.48，PbBadult,0為4.79，將這些參數(shù)代入ALM控制方程中，運算方程可得出：（1）PbS=633 μg/g；（2）PbBadult=5.8 μg/dL。

上述兩個值是運用修改后的參數(shù)運算得出的結果，在一定程度上適用于我國本土的成人血鉛風險評價。

5 結論

本文介紹了國內外鉛污染研究現(xiàn)狀，國外成人血鉛風險評價模型。對比這些模型，ALM模型適用范圍更廣，以ALM模型為主要研究對象，對ALM模型的控制方程進行了詳細介紹，方程中的關鍵參數(shù)，用國外推薦值代入，運算方程結果，并對該模型的關鍵參數(shù)進行了敏感性分析，對幾個關鍵性參數(shù)提出了建議性的本地化修改，把修改后的參數(shù)代入ALM中運算，得出修正的方程和適用于我國居民的土壤鉛濃度環(huán)境基準值PbS=633 μg/g和成人血鉛濃度風險評價的基準值PbBadult=5.8 μg/dL。

鉛污染已經成為一個非常嚴峻的社會和環(huán)境問題，歐美國家對此抱有高度的重視，這些國家針對這一問題不僅僅停留在現(xiàn)狀研究，污染事件處理這一層次，歐美國家已經研究出針對鉛污染風險評價的模型，用于對鉛污染進行預測評估。而我國仍然處于現(xiàn)狀研究階段，對于預測評價方面還沒有研究進展，只能通過借鑒國外的模型進行一些簡單的評價工作，而且因為模型參數(shù)不適用，風險評價也不夠準確。我國現(xiàn)階段急需開展成人和兒童血鉛風險評價的研究工作。

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Research onAdult Blood Lead RiskAssessment Model and Model Localization

ZHANG Yuan1,*,LIU Han2,SHAN Biao1,SHI Qi1
1.Suzhou University of Science and Technology,Suzhou 215009,China 2.Wuhan Botanical Garden,Chinese Academy of Sciences,Wuhan 430074,China

Lead pollution has gradually became a serious environmental problem in China.So research on the correlation between blood lead level of adults(pregnant)&children and exposure to lead in environment are needed to be conducted to develop risk assessment methodology guideline for contaminated soil based on blood lead indicators.In this study,the backgrounds of lead pollution,such as the status,sources,hazards and exposure pathway have been described briefly. Moreover,several types of adult blood lead risk assessment methodology,including Leggett,Bert were summarized and compared.Then,the study focused on ALM(Adult Lead Methodology)model which was adopted to assess the risk against blood lead concentration of fetuses in pregnant women caused by exposure to lead contaminated oil in the commercial and industrial areas.Finally,through analyzing key sensitive parameters in the model,modifying the model parameters based on our local residents'eating habits and exposure pathways,then substituting modified parameters into the equation to localize the model.Therefore,the modified ALM model could be applied to the risk assessment of adult blood lead concentration in China.

Lead contamination;adult blood lead;adult lead methodology model;risk assessment

??:R135.11

A

1000-2324(2014)03-0443-06

2013-03-11

2013-05-25

國家863計劃課題污染土壤及場地修復評估及綜合集成與管理體系(2013AA06A211);江蘇省高校自然科學基金(13KJB610014);蘇州科技學院科研基金(XKQ201202)

張園(1982-),女,博士,主要從事土壤污染修復,人體健康風險評價研究.E-mail:yuanzhang_1001@mail.usts.edu.cn

*通訊作者:Author for correspondence.E-mail:yuanzhang_1001@mail.usts.edu.cn