顏永何, 鄒艷榮, 屈振亞, 蔡玉蘭, 王緒龍, 潘長春, 彭平安

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準噶爾盆地陸東-五彩灣石炭系烴源巖特征及生烴動力學研究

顏永何1,2, 鄒艷榮1*, 屈振亞1,2, 蔡玉蘭1, 王緒龍3, 潘長春1, 彭平安1

(1. 中國科學院 廣州地球化學研究所 有機地球化學國家重點實驗室, 廣東 廣州?510640; 2. 中國科學院大學, 北京?100049; 3. 中國石油新疆油田公司, 新疆 克拉瑪依?841000)

準噶爾盆地陸東-五彩灣地區(qū)石炭系具有良好的勘探前景, 該地區(qū)石炭系烴源巖有機質(zhì)豐度較高, 成熟度范圍寬, 主要處于成熟-高成熟演化階段, 主要由Ⅲ型有機質(zhì)組成。在對烴源巖樣品進行常規(guī)評價的基礎(chǔ)上, 用開放體系進行了熱解實驗和動力學模擬, 對陸東-五彩灣地區(qū)的生烴特征進行了研究, 嘗試了高成熟烴源巖生烴過程研究及Ⅲ型干酪根液態(tài)烴排烴時間的估計, 并對石炭系地層產(chǎn)烴率進行了計算。結(jié)果顯示, 陸東-五彩灣地區(qū)石炭系最早在二疊紀(距今264 Ma左右)開始生烴, 后期由于地層抬升, 在古近紀早期(距今61 Ma左右)結(jié)束生烴。下石炭統(tǒng)產(chǎn)烴率大, 液態(tài)烴排出時間估計在距今232~196 Ma之間；上石炭統(tǒng)產(chǎn)烴率較小, 液態(tài)烴排出時間估計在距今196~178 Ma之間, 但天然氣生成相對較晚, 有利于天然氣的保存。天然氣可能主要來源于上石炭統(tǒng)烴源巖。

石炭系; 烴源巖; 生烴動力學; 準噶爾盆地

0?引?言

準噶爾盆地是一個大型疊合盆地, 目前是我國陸上油氣勘探前景最有希望的地區(qū)之一[1]。近年來, 盆地的油氣勘探獲得一系列新的突破, 對于盆地的地質(zhì)研究和認識也逐步加深。隨著勘探的深入, 逐漸認識到盆地內(nèi)石炭系具有較好的勘探前景, 如五彩灣氣田、克拉美麗氣田的主要烴源巖都是石炭系[2]。對盆地石炭系發(fā)育的火成巖氣藏形成條件的研究表明, 火山巖相、基底斷裂和生烴中心是其三大主控因素[3], 但長久以來石炭系在準噶爾盆地油氣勘探中一直作為基底對待, 對石炭系生烴的研究比較薄弱。近期的一些研究認為石炭系并不是準噶爾盆地和吐哈盆地的基底[4], 這也改變了以往石炭系是盆地褶皺基底的認識, 加強了對石炭系地層的研究。其中, 石炭系有效的烴源巖主要是下石炭統(tǒng)滴水泉組和上石炭統(tǒng)巴塔瑪依內(nèi)山組。下石炭統(tǒng)烴源巖主要分布在滴水泉及五彩灣地區(qū), 上石炭統(tǒng)烴源巖主要分布在準噶爾盆地東部大井、帳北地區(qū)及石西、夏鹽和五彩灣地區(qū)[5]。前人對兩套有效烴源巖進行過評價[2,6–9], 但在實際的勘探評價中, 僅依靠Rock-Eval、TOC及同位素等數(shù)據(jù)對烴源巖進行評價是不夠的, 因為沒有考慮烴源巖樣品的熱穩(wěn)定性[10]。由于烴源巖的熱穩(wěn)定性與烴源巖的生烴動力學研究有緊密的關(guān)系, 且準噶爾盆地石炭系烴源巖的生烴動力學研究較少。本研究擬對準噶爾盆地陸東-五彩灣石炭系烴源巖樣品進行常規(guī)分析, 并結(jié)合盆地內(nèi)陸東-五彩灣地區(qū)埋藏史和熱史對該地區(qū)的生烴史用開放體系下生烴動力學進行模擬, 以研究該地區(qū)的生烴過程。同時, 通過對產(chǎn)烴率的模擬計算, 對準噶爾盆地深部石炭系資源進行探討, 為油氣藏的下一步勘探提供資料。

1?實驗樣品和方法

實驗樣品取自準噶爾盆地石炭系(表1), 其中, 鉆井樣品采自滴西8井和泉5井; 野外露頭樣品采自雙井子剖面上石炭統(tǒng)巴塔瑪依內(nèi)山組(C2b)和滴水泉剖面的下石炭統(tǒng)滴水泉組(C1d)。

對烴源巖樣品用碳分析儀(LECO CS-230)進行有機碳含量分析, 而后用Rock-Eval 6熱解儀對樣品的基本地球化學參數(shù)進行測定。選取其中有代表性的樣品進行酸處理, 制備成干酪根, 并用Rock-Eval 6對其進行生烴模擬實驗, 升溫速率為3 ℃/min, 25℃/min, 30 ℃/min; 實驗數(shù)據(jù)通過動力學軟件Kinetics 2000進行動力學參數(shù)計算。

表1?石炭系烴源巖樣品基本地球化學參數(shù)

2?結(jié)果與討論

2.1?烴源巖的基本地球化學特征

烴源巖中的有機質(zhì)是油氣形成的物質(zhì)基礎(chǔ), 通常用總有機碳含量(TOC)和生烴潛力(1+2)等參數(shù)來表征烴源巖的有機質(zhì)豐度與生烴潛力。從石炭系烴源巖樣品基本地球化學參數(shù)(表1)可以看出, 樣品TOC介于0.99%~13.19%之間, 平均3.35%。1+2介于0.49~35.04 mg/g之間, 平均5.47 mg/g, 其中大部分樣品TOC含量大于1%, 生烴潛力大于2 mg/g; 上石炭統(tǒng)樣品TOC含量平均3.81%, 生烴潛力平均為6.84 mg/g, 下石炭統(tǒng)TOC含量平均2.52%, 生烴潛力平均為3 mg/g。根據(jù)黃第藩等[11]的評價標準, 烴源巖屬于較好-好烴源巖?？傮w而言, 上石炭統(tǒng)烴源巖在有機質(zhì)豐度好于下石炭統(tǒng)烴源巖, 這與前人的研究[12]一致。

有機質(zhì)類型是衡量烴源巖質(zhì)量的指標之一, 不同類型的有機質(zhì)生烴潛力不同, 生成的產(chǎn)物也不同, 生油門限值和生烴過程也有一定差別, 這主要與有機質(zhì)的化學組成和結(jié)構(gòu)有關(guān)[13]。準噶爾盆地石炭系烴源巖樣品H分布在44~238 mg/g之間,max介于435~467 ℃之間, 運用烴源巖的巖石熱解參數(shù)進行烴源巖評價, 綜合考慮到烴源巖max分布區(qū)間寬, 選用了Cornord[14]的三分法對不同類型有機質(zhì)成熟演化趨勢進行分析(圖1)。

從圖1中可以看出, 烴源巖主要是由Ⅲ型有機質(zhì)組成(相當于四分法的Ⅱ2-Ⅲ型), 這與前人的研究[2,5–9]是一致的。從分布區(qū)間來看, 主要集中在Ⅲ型干酪根的演化趨勢線附近。成熟度指標max介于435~467 ℃之間(表1), 可以看出烴源巖演化程度從剛剛進入成熟階段至高成熟階段。氫指數(shù)(H)的降低主要是成熟度增加引起的(圖1)。剖面樣品的氧指數(shù)(O)普遍高于鉆井樣品3~8倍(表1), 可能與剖面樣品經(jīng)歷的風化/氧化有關(guān)。

2.2?烴源巖的生烴動力學研究

2.2.1?生烴模擬樣品的選取

烴源巖的生烴機制十分復雜, 即便是同一類型的干酪根由于其顯微組分形成環(huán)境等的差異, 其生烴行為也不同, 導致其生烴動力學特征的差異[15]。在應(yīng)用動力學方法進行烴源巖生烴史研究時需選研究區(qū)內(nèi)代表性的樣品, 能代表研究區(qū)的烴源巖生烴過程, 進行針對性的熱解實驗, 獲得的動力學參數(shù)才能更貼近研究區(qū)實際情況。

圖1?石炭系烴源巖樣品IH-Tmax圖解

從圖1可以看出, 所有采集的樣品都分布在Ⅲ型有機質(zhì)演化趨勢線附近。根據(jù)其沉積環(huán)境分析, 所研究的樣品都處于海陸交互相[16–17], 推測其有機質(zhì)來源具有相似性。因而, 選取其中未成熟或者低成熟度的樣品, 對整個研究區(qū)域石炭系樣品進行生烴模擬是可行的。根據(jù)樣品的基本地球化學參數(shù)(表1), 研究區(qū)石炭系埋深較大, 成熟較高, 不易獲得低成熟度的實驗樣品。B012樣品成熟度相對較低, 剛剛進入成熟階段(max=435 ℃), 該樣品的模擬實驗研究能較好地代表研究區(qū)成熟度普遍較高的烴源巖生烴特征和生烴過程。

2.2.2?烴源巖的動力學特征

本次研究采用國際上常用的一級平行反應(yīng)模式[18],對有機質(zhì)生烴過程進行動力學模擬, 用動力學軟件Kinetics 2000對動力學參數(shù)進行計算。擬合的結(jié)果和動力學參數(shù)如圖2所示。

從圖2a可以看出, 指前因子=3.72×1014s–1, 活化能分布較寬, 為(45~69)×4.1840 kJ/mol, 主頻活化能為54×4.1840 kJ/mol。根據(jù)前人的研究[10,19], (40~64)×4.1840 kJ/mol的活化能分布是典型海相干酪根活化能分布特征, (47~71)×4.1840 kJ/mol是陸相干酪根的分布范圍。本研究中所選取的干酪根活化能分布介于兩者之間, 且分布范圍較寬, 具有海相和陸相有機質(zhì)混合而成的特征, 這符合其海陸交互相的沉積環(huán)境[16–17]。從圖2b中可以看出, 動力學計算結(jié)果與生烴熱模擬實驗測定數(shù)據(jù)非常吻合, 表明擬合計算出來的動力學參數(shù)是非常好的。

圖2?開放體系下樣品的生烴活化能分布(a)及生烴動力學模擬結(jié)果(b)

2.3?陸東-五彩灣地區(qū)的生烴史

理論和實踐都證明, 用實驗條件下得到的動力學參數(shù)可以外推到地質(zhì)時間尺度[15,18], 從而模擬出地質(zhì)歷史烴源巖的生烴過程。

動力學參數(shù)外推到地質(zhì)條件下所需的地質(zhì)參數(shù)如下: (1)埋藏史。石炭系地層在二疊紀初期進入快速埋藏階段, 而后盆地處于沉降與抬升交替進行的狀態(tài), 在沉降背景下伴有小的抬升。在白堊紀末期到古近紀經(jīng)歷了一次大的抬升剝蝕過程(圖3)。(2)古地溫。石炭紀初期, 由于火山作用的影響古地溫梯度較大, 可達到50 ℃/km, 現(xiàn)今盆地東部的古地溫梯度為25 ℃/km, 盆地的地溫梯度在地質(zhì)歷史中逐漸降低[4]。古地表溫度為9℃[20]。

模擬計算生烴史的過程中, 烴源巖埋深的選取也是至關(guān)重要的參數(shù)。由于準噶爾盆地早石炭世火山構(gòu)造活動強烈, 埋藏較深, 同時很多的井位并未鉆穿下石炭統(tǒng)地層, 下石炭統(tǒng)地層主要是根據(jù)地表露頭及井下已有資料統(tǒng)計所得[4]。本次工作以國建英等[6]恢復的埋藏史和石炭系地層綜合柱狀圖為基礎(chǔ), 選取石炭系兩套烴源巖層, 即巴塔瑪依內(nèi)山組頂界面和滴水泉組頂?shù)捉缑媛裆钭鳛槟M計算的深度, 計算出來的生烴轉(zhuǎn)化率能代表烴源巖層生烴的邊界條件。

根據(jù)陸東-五彩灣地區(qū)熱演化史, 通過Easy%Ro軟件可以估算烴源巖在時間-溫度作用下, 在各地質(zhì)時期的成熟度; 同時依據(jù)Housekneclit.[21]的研究, 將油氣生成劃分為三個階段: 早期生油階段(轉(zhuǎn)化率為0.10~0.25)、主要生油階段(轉(zhuǎn)化率為0.25~ 0.65)和后期生油階段(轉(zhuǎn)化率為0.65~0.90)。陸東-五彩灣地區(qū)石炭系不同埋深的生烴史示于圖4。油氣的生成階段, 可以用生烴轉(zhuǎn)化率來表示, 也可以用o來表示。用轉(zhuǎn)化率為0.1表示開始生烴與用o= 0.6%表示開始生烴, 其時間并不完全一致, 這是因為Easy%Ro反映的是鏡質(zhì)組的演化, 而轉(zhuǎn)化率代表油氣的生成過程, 與生烴母質(zhì)密切相關(guān)。盡管如此, 鏡質(zhì)組反射率o依然是“生油窗”的重要指標, 能夠大致反映烴源巖生成原油的成熟度區(qū)間。

以o= 0.6%作為生烴門限, 下石炭統(tǒng)滴水泉組(C1d)底面烴源巖開始生烴距今264 Ma, 下石炭統(tǒng)滴水泉組C1d頂面(C2b底面)烴源巖開始生烴距今256 Ma,上石炭統(tǒng)巴塔瑪依內(nèi)山組(C2b)頂面烴源巖距今246 Ma時開始生烴。由此可見, 巴塔瑪依內(nèi)山組(C2b)烴源巖生烴較晚, 這是因為其埋藏較淺, 受熱程度較低。隨著埋藏深度的增加, 烴源巖生烴的轉(zhuǎn)化率逐漸增大, 在61 Ma(古近紀初期)因盆地抬升, 生烴過程結(jié)束, 生烴轉(zhuǎn)化率保持不變(圖4)。生烴結(jié)束時, 滴水泉組(C1d)底面烴源巖累積轉(zhuǎn)化率率達到0.93,o= 1.75%, C1d頂面和C2b頂面烴源巖結(jié)束生烴時的轉(zhuǎn)化率分別為0.91和0.88,o分別為1.53%和1.36%(表2)。

烴源巖埋深不同, 在地質(zhì)歷史過程中受熱有差異, 其生烴演化過程不一致。從圖4可以看出, 上石炭統(tǒng)巴塔瑪依內(nèi)山組頂、底面的成烴轉(zhuǎn)化率差值隨著地質(zhì)歷史不斷變化, 下石炭統(tǒng)滴水泉組頂、底面的成烴轉(zhuǎn)化率差值也表現(xiàn)出不斷變化趨勢, 這與其受熱有重要的關(guān)系。地質(zhì)歷史過程中, 源巖由于埋深的加劇, 受到壓實作用等外界因素的影響, 烴源巖層的厚度在不斷地變化, 同時準噶爾盆地的地溫梯度在不斷減小, 由于厚度和古地溫梯度的不斷變化, 烴源巖頂、底面的地溫差值是隨著地質(zhì)歷史變化的, 這就導致了烴源巖層頂、底面成烴轉(zhuǎn)化率差值的不斷變化。

圖3?陸東-五彩灣地區(qū)埋藏史圖(據(jù)國建英等[6]修改)

圖4?陸東-五彩灣地區(qū)石炭系烴源巖生烴史

表2?陸東-五彩灣地區(qū)不同埋深烴源巖生烴史模擬結(jié)果

Pepper.[22]認為, 當轉(zhuǎn)化率達到0.10時, 干酪根熱解生烴進入生油門限。石炭系不同層位烴源巖, 從老到新進入生油門限距今的時間分別是256、248和235 Ma, 對應(yīng)的成熟度o分別為0.68%、0.66%和0.68%(表2)。

利用o0.6%~1.3%劃分烴源巖的“生油窗”, 其范圍基本覆蓋了Housekneclit.[21]的早期生油階段、主要生油階段和后期生油階段(圖4)。對火山巖儲層原油的研究顯示, 有來自下石炭統(tǒng)滴水泉組的貢獻[23]。由于干酪根為Ⅱ2-Ⅲ型, 以生氣為主、生油為輔, 加之干酪根結(jié)構(gòu)的影響, 液態(tài)烴排烴時間可能相對較晚。若按Pepper.[24]的研究, 200 mg/g作為液態(tài)烴開始排烴標準, 現(xiàn)今仍未排液態(tài)烴(表3),顯然與實際不符。假設(shè)Ⅱ2-Ⅲ型干酪根的液態(tài)烴在生油高峰階段(o=0.9%)開始排出, 推測陸東-五彩灣地區(qū)下石炭統(tǒng)烴源巖排烴時間介于232~196 Ma之間, 上石炭統(tǒng)液態(tài)烴排烴時間為196~178 Ma之間(圖4)。

表3?陸東-五彩灣地區(qū)產(chǎn)烴率預測

2.4?烴源巖的產(chǎn)烴率

生烴動力學的模擬實驗結(jié)果可以用于對研究地區(qū)不同地層中烴類產(chǎn)量的預測, 其結(jié)果代表該地層在研究地區(qū)地溫演化中所具有的烴類生成量[25]。將單位質(zhì)量的烴源巖(SR)含有的烴類總量(HC)定義為產(chǎn)烴率, 以產(chǎn)烴率來描述地層在熱演化中所具有的烴類生成量。以上石炭統(tǒng)巴塔瑪依內(nèi)山組C2b頂面的產(chǎn)烴率計算為例: 由圖4可知, 最大累積轉(zhuǎn)化率為0.88, 用含量表示最大累積轉(zhuǎn)化率為170.7 mg/g, 有機碳含量為1.41%, 則其產(chǎn)烴率為2.41 mg/g。同理可獲得不同層位的產(chǎn)烴率(表3)。由表3可以看出, 上石炭統(tǒng)烴源巖的產(chǎn)烴率為2.41~2.46 mg/g, 下石炭統(tǒng)烴源巖產(chǎn)烴率介于2.46~2.55 mg/g之間。下石炭統(tǒng)的產(chǎn)烴率比上石炭統(tǒng)大。

以往認為, 五彩灣凹陷各井油氣同源, 均來自下石炭統(tǒng)滴水泉組烴源巖[26]。但是宋巖等[26]分析認為五彩灣凹陷不同地區(qū)的天然氣來源不同, 彩參1井天然氣來自下石炭統(tǒng)滴水泉組氣源巖, 彩25井天然氣來自上石炭統(tǒng)巴塔瑪依內(nèi)山組氣源巖。從本次實驗模擬研究可以看出, 石炭系的轉(zhuǎn)化率大于88%, 上下石炭統(tǒng)烴源巖對陸東-五彩灣地區(qū)的生烴都有貢獻。下石炭統(tǒng)烴源巖產(chǎn)烴率大, 但天然氣生成相對早, 保存難度大；上石炭統(tǒng)烴源巖產(chǎn)烴率較小, 但天然氣生成相對較晚, 有利于天然氣的保存, 天然氣可能主要來源于上石炭統(tǒng)烴源巖, 但是盆地中不同地區(qū)應(yīng)根據(jù)其烴源巖分布及成藏條件具體分析油和氣的來源。研究表明[26], 陸東-五彩灣地區(qū)石炭系地層發(fā)育有火山巖儲層, 孔隙和裂縫發(fā)育良好; 同時在盆地東部發(fā)育有干旱條件下的沖積扇-河流沉積, 是一套很好的局部性蓋層。生烴史模擬表明, 石炭系烴源巖在61 Ma(古近紀早期)就停止生烴, 石炭系天然氣能夠保存至今, 與該地區(qū)發(fā)育良好的生儲蓋組合有關(guān)。

3?結(jié)?論

對準噶爾盆地陸東-五彩灣地區(qū)石炭系烴源巖采樣分析研究結(jié)果表明, 烴源巖樣品總體上是較好-好的烴源巖, 上石炭統(tǒng)烴源巖豐度高于下石炭統(tǒng), 有機質(zhì)類型主要是由Ⅲ型, 成熟度介于成熟-高成熟階段。樣品在H-max圖上主要在Ⅲ型干酪根的演化趨勢線附近。選取成熟度較低的樣品進行動力學模擬, 并將動力學參數(shù)外推到地質(zhì)條件下, 進行生烴史研究。

對陸東-五彩灣地區(qū)生烴史的模擬研究表明, 地質(zhì)歷史過程中, 烴源巖不同埋深, 其生烴轉(zhuǎn)化率不同, 下石炭統(tǒng)生烴轉(zhuǎn)化率較高。陸東-五彩灣地區(qū)最早開始生烴的時間是二疊紀(距今264 Ma左右), 在古近紀早期(距今61 Ma左右)由于盆地的抬升, 生烴過程結(jié)束。下石炭統(tǒng)烴源巖產(chǎn)烴率大, 液態(tài)烴排出時間估計在232~196 Ma之間; 上石炭統(tǒng)烴源巖產(chǎn)烴率較小, 液態(tài)烴排出時間估計在196~178 Ma之間, 但天然氣生成相對較晚, 有利于天然氣的保存。天然氣可能主要來源于上石炭統(tǒng)烴源巖。上下石炭統(tǒng)產(chǎn)烴率的模擬計算, 為準噶爾盆地深部石炭系資源量計算提供了資料, 同時也為生烴中心的進一步確定提供了可能, 可結(jié)合盆地內(nèi)火山巖相及基底斷裂分布, 指導準噶爾盆地石炭系火成巖油氣藏勘探。

本研究工作得到了國家重大油氣專項(2011ZX05-008-002)的資助。

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Characteristics and hydrocarbon generation kinetics of the Carboniferous source rocks in the Ludong-Wucaiwan area, the Junggar Basin

YAN Yong-he1,2, ZOU Yan-rong1*, QU Zhen-ya1,2, CAI Yu-lan1, WANG Xu-long3, PAN Chang-chun1and PENG Ping-an1

1. State Key Laboratory of Organic Geochemistry, Guangzhou Institute of Geochemistry, Chinese Academy of Sciences, Guangzhou?510640, China;2. University of Chinese Academy of Sciences, Beijing?100049, China; 3. Exploration and Development Institute, PetroChina Xinjiang Oilfield Company, Karamay?841000, China

There are good exploration prospects of petroleum from the Carboniferous source rocks in the Ludong-Wucaiwan area, the Junggar Basin. Routine analysis was carried out to evaluate the Carboniferous source rock samples collected from the Ludong-Wucaiwan area. The results show that the Carboniferous source rocks have high abundance, wide maturity range from mature to high mature, and the source rock have organic matter with Type Ⅲ kerogen. Further kinetic study was performed by using open system pyrolysis to elucidate the characteristics of the hydrocarbon generation. The tries on the hydrocarbon generation process of the matured source rocks and the estimation of liquid hydrocarbon expulsion from type Ⅲ kerogen are conducted, and hydrocarbon yield of Carboniferous hydrocarbon source rocks was calculated. The results show that the hydrocarbon-generation started in the Permian (about 264 Ma), and ended in the early Paleogene (about 61 Ma), since the strata uplifted. The Lower Carboniferous hydrocarbon source rocks, which have large hydrocarbon yield, expulsed the liquid hydrocarbon from 232 Ma to 196 Ma. The Upper Carboniferous hydrocarbon source rocks, which have small hydrocarbon yield, expulsed the liquid hydrocarbon from 196 Ma to 178 Ma. However, the natural gas generated relatively late from the Upper Carboniferous, which is beneficial to be preserved. The natural gas probably derived from the Upper Carboniferous source rocks.

Carboniferous; source rocks; hydrocarbon generation kinetics; Junggar Basin

P597

A

0379-1726(2014)05-0502-08

2013-08-20;

2013-10-30;

2014-04-15

國家重大油氣專項(2011ZX05008-002)

顏永何(1989–), 男, 碩士研究生, 研究方向為油氣地球化學。E-mail: yanyong.he@163.com

ZOU Yan-rong, E-mail: zouyr@gig.ac.cn; Tel: +86-20-85290187