胡利民, 石學法*, 王國慶, 喬淑卿, 楊?剛, 高晶晶, 白亞之

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2011長江中下游旱澇急轉(zhuǎn)前后河口表層沉積物地球化學特征研究

胡利民1, 石學法1*, 王國慶2, 喬淑卿1, 楊?剛1, 高晶晶1, 白亞之1

(1. 海洋沉積與環(huán)境地國家海洋局 重點實驗室, 國家海洋局 第一海洋研究所, 山東 青島?266061; 2. 中國地質(zhì)大學地球科學學院, 湖北 武漢?430074)

系統(tǒng)分析了2011旱澇急轉(zhuǎn)前后長江口表層沉積物中常量元素、微量元素和有機碳等地球化學特征的變化及其影響因素, 探討了旱澇急轉(zhuǎn)狀況對河口沉積地球化學分區(qū)的影響。結(jié)果顯示, 洪澇期河口沉積物粒度總體有變粗的趨勢, 尤其是南支水道至三角洲前緣區(qū)。洪澇期含量下降的組分主要有Al2O3、K2O和Na2O等, 含量增加主要有TFe2O3、CaCO3、CaO、TiO2、Mn和P等。干旱期常量元素組分與黏土的正相關(guān)性更高, 但S4站的情況相反, 這可能主要跟徑流攜帶的流域物質(zhì)的輸入狀況和該區(qū)特有的沉積動力條件有關(guān)。洪澇期大多數(shù)沉積物中微量元素的平均含量表現(xiàn)為不同程度增加, 反映了研究區(qū)洪澇期沉積物粒度整體變粗和流域洪水導致的入海物質(zhì)通量升高的影響。不同時期TOC和TN均具有較好的正相關(guān)關(guān)系, 有機質(zhì)C/N值指示洪澇期陸源貢獻大于干旱期; 但C/N值整體相對偏低, 這可能跟物源貢獻和微生物作用有關(guān)。洪澇期各元素變量在主因子載荷圖上的分布更加分散, 反映了洪澇期粒度對元素組合分布的控制作用有所減弱和徑流攜帶流域物質(zhì)的輸入有所增強?；诟鳂悠返囊蜃拥梅? 發(fā)現(xiàn)旱澇急轉(zhuǎn)前后河口沉積物樣品的元素地球化學分區(qū)基本一致。

沉積地球化學; 表層沉積物; 地球化學分區(qū); 旱澇急轉(zhuǎn); 長江口

0 引 言

沉積物地球化學特征作為反映沉積物物質(zhì)組成的重要指標之一, 與物質(zhì)來源、粒度特征、礦物組成及沉積水動力條件等因素密切相關(guān)。長江口作為我國三大河口之一, 每年接受了流域巨量的泥沙輸入[1?2], 受徑流、潮流、河口余流和波浪等的相互作用, 大量長江入海沉積物在河口區(qū)沉積[3], 海陸相互作用顯著; 同時, 這里也是人類活動較為頻繁和強度較大的區(qū)域, 沉積物記錄了大量流域過程(如建壩、洪水)和人類活動的信息[4?6]。

目前, 有關(guān)長江口及鄰近海域表層沉積物地球化學特征的研究主要集中于元素含量的變化與粒徑關(guān)系[7]、元素地球化學空間分布的差異性及其控制因素[8?10]、重金屬的來源及分區(qū)評價[11?12]、河海相互作用過程中的稀土元素地球化學特征[13]、沉積物有機碳的分布及其影響因素[14?17]以及河口與貧氧區(qū)有關(guān)的氧化還原敏感元素[18?20]等方面。事實上, 這些研究反映的主要是較長時間尺度內(nèi)沉積作用的累積結(jié)果, 更多地揭示的是一種常態(tài)下的陸源物質(zhì)入海的源匯體系特征; 而針對突發(fā)的流域典型事件過程或極端天氣前后長江入海物質(zhì)的快速轉(zhuǎn)換以及河口沉積物地球化學特征的對比研究還鮮有報道。事實上, 河流入海水量、泥沙量的季節(jié)性或事件性波動(如洪水)和海洋動力強弱的季節(jié)性變化都很顯著, 長江口懸浮泥沙的粒度特征及其吸附物質(zhì)的沉積過程與記錄具有顯著的季節(jié)性或事件性差異[5,21,22]。因此, 短時間尺度的季節(jié)性差異或事件性過程也可能會對河口區(qū)沉積物地球化學特征具有重要影響。

2011年5月至6月長江中下游發(fā)生的旱澇急轉(zhuǎn)事件是1951年以來最為嚴重的一次極端環(huán)境事件, 呈現(xiàn)出前期干旱持續(xù)時間長、旱澇轉(zhuǎn)折過程迅速強烈、轉(zhuǎn)折后降水量大的三大特點[23]。據(jù)此, 本文重點探討這一事件過程前后長江口底質(zhì)沉積物的地球化學特征及其變化, 對比分析不同時期沉積物中常量元素、微量元素和有機碳等地球化學特征及其控制影響因素, 試圖闡述旱澇急轉(zhuǎn)狀況對河口沉積地球化學分區(qū)的影響, 這對于認識長江入海物質(zhì)快速轉(zhuǎn)換背景下的河口沉積物的源匯時空過程及其環(huán)境響應具有一定的指示意義。

1?樣品獲取與分析方法

2011年1月到5月長江中下游地區(qū)整體降水偏少, 嚴重干旱; 而從6月3日開始, 伴隨著持續(xù)強降水過程, 長江中下游地區(qū)迅速由旱轉(zhuǎn)澇。整個由旱轉(zhuǎn)澇的過渡時間不足一周, 轉(zhuǎn)變過程十分劇烈。針對這一旱澇急轉(zhuǎn)事件過程, 于2011年5月至6月在長江口及鄰近海區(qū)開展了前后2個航次的調(diào)查。其中第一航次為2011年5月26日至31日, 對應于流域干旱背景下的調(diào)查; 第二航次為6月18日至22日, 對應于旱澇急轉(zhuǎn)后(洪澇期)的河口區(qū)調(diào)查。前后兩次調(diào)查站位基本一致, 都位于河口區(qū)(123?15′E以西), 這里是長江入海沉積物的主要匯聚區(qū)。沉積物樣品利用德國HYDRO-BIOS公司Ekman-Birge箱式采泥器(15 cm ×15 cm × 20 cm)采集獲得, 并取上層沉積物0~1 cm 層位的樣品(浮泥)進行分析。詳細采樣站位分布如圖1所示。由前人研究可知, 長江口的季節(jié)性沉積效應決定了每年洪水期是長江入海物質(zhì)在河口-三角洲發(fā)生沉積埋藏的主要時期[22]; 而長江水下三角洲的現(xiàn)代沉積速率在3~5 cm/a左右[25]。盡管一次洪水過程在本河口區(qū)的事件性沉積響應尚不清楚, 但從長時間尺度, 長江水下三角洲的沉積地球化學記錄及粒度特征的變異與流域古洪水事件具有較好的對應關(guān)系[26]。因此, 鑒于國內(nèi)外已開展的工作[26?28], 本研究的樣品應具有短時間尺度的代表性, 在一定程度上可反映短期洪水事件對河口底質(zhì)環(huán)境的影響。

樣品的室內(nèi)分析主要依據(jù)文獻[29?30]。粒度分析流程如下：取適量樣品置于燒杯中, 加入雙氧水浸泡24 h, 去除有機質(zhì); 然后加入HCl浸泡24 h去除沉積物中的碳酸鹽; 其后將樣品進行反復的離心、洗鹽直至溶液呈中性為止。處理后的樣品經(jīng)超聲波振蕩分散后, 再上機測試。所用儀器為英國Malvern公司生產(chǎn)的Mastersizer 2000型激光粒度儀, 測試范圍為0.02~2000 μm, 重復測試的相對誤差小于3%。

TOC與CaCO3分析：樣品經(jīng)冷凍干燥后研磨至200目, 取部分樣品先用元素分析儀(Vario EL-III Elemental Analyzer)上機測得總碳(TC)含量。另取部分樣品經(jīng)HCl酸化, 去除無機碳后上機測得總有機碳(TOC)和總氮(TN)含量。TC含量減去TOC含量即無機碳含量, 進一步可以轉(zhuǎn)化為CaCO3含量。測試過程中隨機抽取10%的平行樣和沉積物標準物質(zhì)進行測試, 誤差范圍控制在5%以內(nèi)。

常量元素和微量元素分析: 精確稱量0.05 g樣品, 加HNO3和HF在190~200 ℃分解48 h, 冷卻后蒸干, 加入HNO3蒸至濕鹽狀, 加入3 mL體積分數(shù)為50%的HNO3和0.5 mL Rh內(nèi)標溶液(1 μg/g), 在150 ℃的烘箱中保持24 h, 冷卻后定容至50 g, 待進行常量元素測試。從中取出10 g再次定容至20 g, 待進行微量元素測試。常量元素和微量元素測試所用儀器分別為美國Thermo Fisher Scientific公司生產(chǎn)的iCAP6300型ICP-AES和X Series 2型ICP-MS, 隨機選取10%平行樣進行測試, 并采用沉積物標準物質(zhì)進行校正, 相對誤差均小于5%。分析工作在國家海洋局海洋沉積與環(huán)境地質(zhì)重點實驗室測試中心進行。

圖1?研究區(qū)域與樣品站位分布(依據(jù)文獻[1, 24]重繪)

2?結(jié)果與討論

2.1?旱澇急轉(zhuǎn)前后河口表層沉積物粒度特征的變化

如表1所示, 干旱期表層沉積物砂、粉砂和黏土的平均含量分別為29.2%、53.9%和16.9%, 變異系數(shù)分別為83.7%、36.6%和34.2%, 平均粒徑為5.6Φ。沉積物以砂質(zhì)粉砂為主, 其次為粉砂質(zhì)砂和黏土質(zhì)粉砂, 砂質(zhì)組分的空間分布差異較大, 這可能與調(diào)查區(qū)沉積環(huán)境復雜有關(guān)(圖1), 沉積物類型受徑流輸入、沉積水動力條件和地形地貌等多重因素的影響[24]。洪澇期沉積物砂、粉砂和黏土的平均含量分別為33.6%、52.2%和14.2%, 平均粒徑下降為5.3Φ, 粒度在一定程度上變粗(超過統(tǒng)計站位的55%), 這可能反映了流域洪水對河口沉積物粒度特征的影響。

如圖2所示, 洪澇期北部斷面N1、N2站(三角洲前緣區(qū))砂含量下降, 粉砂含量上升, 黏土平均變化不大; 位于過渡沉積區(qū)的N3、N4站砂含量上升,粉砂和黏土含量下降, 沉積物變粗明顯; 而N5站(淺海陸架區(qū))砂含量略有下降, 相應的粉砂和黏土含量增加。南部S1-S4站樣品粒度在洪澇期整體變化不大, S3站砂含量略有上升, 粉砂和黏土稍有下降; S6-S8站(前三角洲)各粒度組分基本不變, 以黏土質(zhì)粉砂為主; 靠近外側(cè)過渡沉積區(qū)的S9站砂含量顯著增加, 相應的粉砂和黏土的組分明顯減少, 沉積物明顯變粗。S10和S11站位于過渡沉積區(qū)(沉積物以粉砂質(zhì)砂為主), 黏土含量稍有下降。總體上, 洪澇期南支水道至三角洲前緣區(qū)沉積物粒度明顯變粗, 這可能跟洪澇期河流攜帶的陸源碎屑物質(zhì)多以粗粒級成分有關(guān)[26, 31]。

2.2?旱澇急轉(zhuǎn)前后河口沉積物元素地球化學特征

2.2.1?常量元素

由表2可見, 干旱期和洪澇期沉積物中常量組分的分布模式均為Al2O3>CaCO3>TFe2O3>CaO> K2O>MgO>Na2O>TiO2>Mn>P, 洪澇期沉積物中常量元素下降的主要有Al2O3、K2O和Na2O等, 含量增加的主要有TFe2O3、CaCO3、CaO、TiO2、Mn和P等。大多數(shù)常量元素組分與文獻報道的長江[32?33]和長江口[10]沉積物具有可比性, 河口沉積物中TFe2O3、TiO2、MgO和Mn一般低于長江入海沉積物, 而Al2O3、CaO、K2O和Na2O等普遍偏高。

表1?旱澇急轉(zhuǎn)前后表層沉積物粒度特征的變化

圖2?旱澇急轉(zhuǎn)前后河口沉積物粒度組成的對比

表2?旱澇急轉(zhuǎn)前后河口表層沉積物中常量元素的變化

注: Mn和P的單位為μg/g, 其他均為%。(1)含量范圍上下兩部分值分別代表干旱期和洪澇期的數(shù)值; (2)數(shù)據(jù)引自文獻[10,32,33]; (3)數(shù)據(jù)引自文獻[10,32,33]

如圖3所示, 洪澇期北部斷面(N1-N5)各站位沉積物中Al2O3、TFe2O3、MgO、Na2O、K2O和TiO2等含量變化幅度不大, 前后含量的比值基本位于1附近; N3站樣品中Mn和P在洪澇期發(fā)生較大改變, Mn含量明顯升高, 而P則顯著降低。由于沉積物粒度前后并沒有發(fā)生明顯變化, 這說明Mn和P的變化主要受其他因素控制。Mn和P可不同程度受自生作用的影響, 但它們受陸源輸入和粒度效應的影響較弱, 主要從海水中由“溶解”狀態(tài)經(jīng)化學或生物化學等作用聚集進入沉積物中[9,34]; 但同時也發(fā)現(xiàn)Mn較強的自生作用有時多發(fā)生在粗粒沉積中, 并受再懸浮作用影響[35]; 而P則多半發(fā)生于細粒沉積中。例如, 在黃海沉積環(huán)境偏氧化的砂質(zhì)區(qū), 發(fā)現(xiàn)有自生Mn沉積, 影響了陸源碎屑對Mn的控制[36]。

南部斷面各站位常量元素組分(除TiO2以外)的變化具有明顯差異。由圖3所示, 常量組分變化較為明顯的為S3、S4站(三角洲前緣區(qū))和S6站(前三角洲沉積區(qū))。S4站洪澇期樣品中Al2O3、TFe2O3、MgO、Mn、K2O和CaCO3表現(xiàn)出較為一致性的下降, 而S6站則表現(xiàn)出同步的增加。S4和S6兩站均為黏土質(zhì)粉砂, 只是S4站洪澇期沉積物粒度較干旱期更細。一般認為, 大部分沉積物樣品中的Al2O3、TFe2O3和MgO等主要賦存于黏土礦物中, 與細顆粒組分具有較好的正相關(guān)關(guān)系[37], 這在本區(qū)沉積物樣品中也得到了體現(xiàn)(圖4)。但是, 這與S4站洪澇期樣品粒度變細而Al2O3、TFe2O3和MgO等含量下降的結(jié)果相悖, 這可能是由于：一方面, 考慮到洪水期徑流帶來的陸源碎屑物質(zhì)顆粒偏粗, 主要含一些相對抗風化作用強的礦物[31]; 特別是考慮到長江流域在2011年上半年降水偏少, 流域化學風化較常年偏弱, 在旱澇急轉(zhuǎn)情況下, 這可能造成洪水徑流攜帶的黏土礦物中高嶺石含量下降[38], 從而使得Al2O3、TFe2O3和MgO等由于流域化學風化作用偏弱而減少; 另一方面, S4站樣品粒度偏細的原因則可能跟該區(qū)特有的沉積動力條件有關(guān)。研究表明, 該區(qū)沉積物主要受長江入海細顆粒懸浮物質(zhì)隨漲潮流回輸進入南匯邊灘并發(fā)生絮凝作用而沉積下來[39], 主要以細顆粒沉積為主, 具有與前三角洲區(qū)樣品相類似的地球化學特征[8]。

2.2.2?微量元素

由表3可見, 沉積物中微量元素含量較高的主要有Ba、Zr、Sr、Zn、Rb、V、Cr、Li、Ni、Pb和Cu等。大多數(shù)洪澇期樣品中微量元素含量表現(xiàn)為不同程度的增加, 其中增幅較大的包括Cr、Cu和Zn等; 相反, Sr、Li、Th和U等含量則略有減少。本文報道的大多數(shù)微量元素含量與文獻報道的長江[32?33]和長江口[10]數(shù)據(jù)具有可比性, 河口沉積物中Cu、Zn、Pb、V、Nb和Th的含量一般低于長江沉積物, 而Sr則普遍偏高(表3)。

從圖5可知, N1-N5斷面沉積物中Zn、Cu、Zr、Mo、Th、U和Cd等旱澇前后的變化幅度相對較大, 洪澇期顯著增加的主要有Zn、Zr、Th、U和Cd等, Cu和Ni明顯降低; 其他元素變化幅度不大。洪澇期Zn基本上都表現(xiàn)為增大的趨勢, 而Cu則基本上表現(xiàn)為降低, 并與粉砂粒級的降低具有較好的一致性。這可能說明Cu與沉積物中粉砂粒級的含量關(guān)系更加密切。研究也發(fā)現(xiàn), 在長江口122.5?E以西的近岸地帶, Cu明顯虧損[9], 并在一定程度上可能跟沉積物粒度組成(特別是粉砂粒級)受到區(qū)內(nèi)島嶼和潮流場的影響有密切關(guān)系[40]。Zr一般較多地賦存于砂粒級中, Zr在北部斷面(N3, N5站)上升可能跟洪澇期沉積物粒度變粗有關(guān)。

圖3?旱澇急轉(zhuǎn)前后河口沉積物中常量元素相對含量的對比

圖4?旱澇急轉(zhuǎn)前后河口沉積物中常量元素(Al2O3、TFe2O3、MgO)與黏土組分的相關(guān)關(guān)系

表3?旱澇急轉(zhuǎn)前后表層沉積物中微量元素的變化

注: 微量元素單位μg/g; 表中空白處表示未測試項; (1)上下兩部分值分別代表干旱期和洪澇期數(shù)值; (2)為對比數(shù)據(jù), 引自文獻[10,32,33]; (3)為對比數(shù)據(jù), 引自文獻[10,32,33]

圖5?旱澇急轉(zhuǎn)前后河口沉積物中微量元素相對含量的對比

南部斷面三角洲前緣區(qū)(S1-S5站)各元素旱澇前后的變化較為明顯, Cu、Zr、Mo、Cd和U等有不同程度的升高; 前三角洲區(qū)各元素在洪澇期樣品中基本上以增加為主, 其中Cu、Cr、Pb、Ni、Zr和Mo較干旱期都有明顯的升高; 而距離岸線較遠的過渡沉積區(qū), 粒度和元素的變化都不明顯。總體來看, 洪澇期三角洲前緣和前三角洲地區(qū)Pb、Zn、Cr、Zr、Co、Mo、Sc、Cd和Ga等明顯上升, 這可能反映了多種因素的影響: 一方面Zr多賦存于粗顆粒組分中, 旱澇前后Zr的升高可能主要反映了洪澇期沉積物粒度整體變粗的趨勢; 而Pb、Zn、Cr和Cd在河口受絮凝作用影響, 易被細顆粒物質(zhì)吸附而在沉積物中富集; 除粒度效應外, 也跟流域人類活動輸入有密切關(guān)系[9,33]。盡管前面提到洪水期徑流帶來的泥沙往往來源于陸地強烈的侵蝕作用, 物質(zhì)顆粒偏粗, 跳躍組分增多[26], 但由于洪水泛濫及沖洗作用, 可將長期積累在城市、土壤、淡水環(huán)境中的有機污染物和重金屬帶入長江, 導致洪水期這些物質(zhì)入海通量高于正常年份[41?43], 這對河口沉積物中上述元素的變化有重要影響。此外, Sc 屬于親石元素, 在長江流域中含量較高, 主要反映流域地質(zhì)背景和物源特征[32]; 而Cd和Mo屬于氧化還原敏感元素, 它們在河口地區(qū)主要受氧化還原環(huán)境影響[19]。

2.3?旱澇急轉(zhuǎn)前后沉積物中有機碳特征變異及影響因素

洪澇期沉積物中TOC為0.16%～0.58%, 平均值為0.37%, 略低于之前的干旱期(表2)。與前人報道相比[15], 本文樣品TOC 含量略低, 這可能是由于個別站位分布于長江口外的陸架砂質(zhì)沉積區(qū)和過渡沉積區(qū), 沉積物粒度較粗, 這也說明了沉積物粒度是影響河口沉積物中TOC的重要因素。由圖6還發(fā)現(xiàn), 北部斷面洪澇期各沉積環(huán)境中TOC變化不大, 基本上與干旱期相當; 南部斷面沉積物中TOC整體高于北部, 洪澇期三角洲前緣區(qū)樣品中TOC偏低, 而前三角洲和過渡沉積區(qū)TOC前后變化不大。

圖6?旱澇急轉(zhuǎn)前后河口沉積有機碳、總氮及細顆粒組分的相關(guān)關(guān)系

干旱期TOC與細顆粒組分的相關(guān)性(2=0.75)明顯高于洪澇期(2=0.49)(圖6), 說明旱澇前后沉積物中TOC的來源及影響因素可能發(fā)生了變化。一方面, 干旱期長江徑流攜帶的入海泥沙較少, 河口沉積物中TOC受陸源影響較弱, TOC更多地受粒度控制影響明顯; 另一方面, 洪澇期徑流在較短時間向河口區(qū)輸入了巨量的粗顆粒陸源碎屑物質(zhì), 這可能導致了河口不同粒級沉積物中TOC的物源組成發(fā)生變化, 而且洪水期間快速的沉積過程也可能使得不同類型的沉積有機質(zhì)在不同粒度組分中的分配尚未平衡, 使得粒度對底質(zhì)沉積物中TOC的控制作用下降, 導致兩者相關(guān)性減弱。研究表明, 底質(zhì)沉積物的粒度主要反映的是較長時間內(nèi)沉積作用的累積結(jié)果, 沉積物粒級組成差異是導致其中礦物組成和地球化學組分發(fā)生變異的重要原因[33]。長江口徑流和潮流是表層沉積物粒度特征變化的動力控制因子, 沉積物中值粒徑的大小與沉積物來源有關(guān)[44], 沉積物顆粒大小及成分是不同粒級中有機質(zhì)富集的主要控制因素[16]。

本文沉積物的C/N值在干旱期的變化范圍分別為3.6~11.0, 平均為6.6, 洪澇期為4.9~10.8, 平均7.2, C/N值反映出洪澇期陸源貢獻整體大于干旱期[45?46]。由圖6可見, 從河口向外海方向, 沉積物的C/N值逐漸降低, 反映了陸源有機碳貢獻的下降和海洋源貢獻的上升。盡管不同時期沉積物的TOC和TN具有較好的正相關(guān)性(2>0.7), 反映了TOC和TN的來源較為一致[47]; 但與已有的研究對比發(fā)現(xiàn)[14,48], 作為大河影響下的河口-陸架區(qū)域, 本區(qū)沉積物無論是干旱期還是洪澇期樣品的C/N值都偏低, 這可能主要跟以下因素有關(guān): (1)干旱期長江徑流輸送入海的泥沙量減少, 這就導致河口區(qū)陸源沉積有機碳貢獻降低, 海洋浮游生物的貢獻相對增加, 從而導致了干旱期較低的C/N值。(2)盡管洪澇期河流輸送了大量的陸源碎屑, 但同時由于流域的沖洗作用, 可能導致大量土壤有機質(zhì)的輸入, 并受到顯著的微生物降解作用[49?50], 這可能在一定程度上降低了洪澇期沉積物中C/N值。研究顯示, 長江口沉積物較低的C/N值可能反映了微生物作用的土壤有機質(zhì)貢獻, 并且河口沉積物的再懸浮作用和流域人類活動的輸入(如石油烴污染)在一定程度上也可能促進了這一現(xiàn)象[51]。此外, 前期研究也指出, 在河口-近海應用C/N值這一指標辨別沉積有機質(zhì)來源時, 還應充分考慮沉積物中細顆粒物質(zhì)(如黏土礦物)對水體中NH4+的吸附作用的影響[52]; 本研究通過TOC和TN的相關(guān)分析, 依據(jù)TOC軸上的正向截距和偏低的C/N值(圖6), 可初步判斷出本區(qū)沉積有機質(zhì)主要受到陸源貧氮(N-poor)有機質(zhì)(尤其洪澇期)和微生物降解產(chǎn)生的富氮有機質(zhì)的混合影響, 這與黃海中部泥質(zhì)區(qū)[53]和東海內(nèi)陸架泥質(zhì)區(qū)[48]的研究較為一致。

2.4?旱澇急轉(zhuǎn)對河口沉積物地球化學分區(qū)的影響

為進一步探討旱澇急轉(zhuǎn)前后河口沉積物的地球化學特征及其分區(qū), 應用SPSS13.0統(tǒng)計分析軟件分別對旱澇前后沉積物中的常量元素、微量元素、有機碳和沉積物粒度等變量進行R型因子分析, 采用主成分分析法提取各因子并經(jīng)方差極大旋轉(zhuǎn), 得到方差特征值大于1.0的3個主因子, 其累計方差貢獻率超過80%, 計算了各因子得分。其中, 不同時期因子1和因子2的方差貢獻分別為69%和11%(干旱期), 53%和12%(洪澇期), 對沉積物元素地球化學特征分布起主導作用。本文重點分析旱澇前后與因子1和因子2相關(guān)的各參數(shù)變量的載荷分布, 并利用各樣品的因子得分進行地球化學分區(qū), 結(jié)果如圖7和圖8所示。

圖7?旱澇前后河口沉積物中各元素變量的主成分分析

干旱期各元素在主因子載荷圖上的分布較為集中, 絕大多數(shù)元素變量在因子1中具有正載荷, 如地球化學性質(zhì)較為穩(wěn)定的Al2O3、TFe2O3、MgO、Li、V、K2O、Sc、Rb和TOC等較易賦存于細顆粒陸源碎屑和黏土礦物, 黏土組分在因子1上表現(xiàn)為明顯的正載荷, 而砂組分和Sr在因子1上則具有明顯的負載荷(圖7)。Sr通常屬于生物成因, 來源于鈣質(zhì)生物作用, 賦存于粗粒沉積物的生物碎屑組分中[54]；除生物成因外，也有研究指出Sr會受到流域碳酸鹽巖礦物的貢獻[55]。因此, 干旱期因子1主要反映了細顆粒陸源碎屑物質(zhì)貢獻和沉積物粒度的影響。因子2中Zr、Ba和Cd具有較高的正載荷, 而Na2O則為負載荷(圖7), 表明其可能具有不同的來源或賦存形式。Zr通常賦存于重礦物鋯石中, 極難溶解, 遷移能力弱, 受粒度影響較小; Ba在河口常以BaSO4的形式沉淀, 受河口咸淡水交匯導致的自生沉淀作用的影響[10]; Na2O屬于易遷移的組分, 海水中的Na元素常以吸附和陽離子交換的形式在海底細顆粒沉積物中富集[34], 親陸性較差, 可能反映區(qū)內(nèi)的海洋化學沉積作用[29,56]。故干旱期因子2可能主要體現(xiàn)了物源和自生作用對元素分布的影響。與干旱期相比, 洪澇期因子1和因子2各元素變量組合的變化不大, 只是各元素變量在因子載荷圖上的分布變得相對分散, 尤其是CaO、CaCO3、Th、Zn和Pb等組分, 它們在因子1上的正向載荷減弱(圖7), 可能反映了洪澇期粒度對沉積物中元素分布的控制作用有所減弱, 而徑流攜帶的流域物質(zhì)的輸送貢獻有所增強。研究指出, 作為非碳酸鹽態(tài)的CaO主要結(jié)合在硅酸鹽礦物中, 而長江入海沉積物中非碳酸鹽態(tài)的Ca的含量普遍高于黃河及韓國河流入海沉積物[57]; Zn和Pb等元素在長江流域沉積物具有較高的背景值, 這主要跟長江流域與酸性巖類有關(guān)的礦產(chǎn)廣泛發(fā)育有關(guān)[32], 洪澇期它們的變化反映了徑流攜帶流域物質(zhì)的輸送狀況; 而Th屬于風化中較為穩(wěn)定、不易遷出的元素, 因而它在洪澇期河口粗顆粒沉積物中相對富集。

根據(jù)旱澇前后樣品在各因子上的得分, 結(jié)合不同因子元素變量的組合分布特征, 大體可將樣品分為3部分, 如圖8所示, I區(qū)樣品主要局限于長江口南支河道內(nèi)及口門外的崇明東灘附近(M2站位), 以富集Zr、CaO、CaCO3、Th、Pb和Zn等為主。該區(qū)粒度組成和礦物組分均表現(xiàn)為高能沉積環(huán)境, 徑流與潮流是本區(qū)主要的動力因素[8]。II區(qū)樣品主要分布于水下三角洲前緣和前三角洲, 為細顆粒沉積區(qū), 以富集Al2O3、TFe2O3、MgO、K2O和TOC等組分為典型特征, 主要受細顆粒陸源碎屑物質(zhì)貢獻、沉積物粒度和絮凝作用的控制。長江攜帶的入海泥沙在口門至攔門沙一帶由于徑流的擴散和潮流的頂托作用, 流速減緩, 所攜帶的泥沙(粗顆粒)優(yōu)先發(fā)生顯著的沉積作用; 而口門外, 除了徑流和潮流作用外, 還受到再懸浮和波浪的淘洗作用[38, 58]。根據(jù)不同時期樣品的地球化學特征變化, 可推測洪澇期長江徑流下泄的物質(zhì)(粗顆粒為主)大部分仍局限于攔門沙及其以上的河段, 從而使得不同時期的沉積物樣品具有相似的地球化學分區(qū)。這與前人在本區(qū)通過沉積物粒度的分布趨勢及動力響應得到的結(jié)論基本一致, 即較粗的顆粒物質(zhì)主要從北港下泄入海, 細顆粒物質(zhì)則主要由南槽下泄入海[44]。III區(qū)樣品主要分布于過渡沉積區(qū)和陸架淺海砂質(zhì)沉積區(qū)(圖8), 富集Sr、Na2O和砂組分。本區(qū)主要位于長江口北支外的殘留砂質(zhì)區(qū), 距離河口較遠, 故受長江入海物質(zhì)影響較小, 生物沉積作用相對較突出, 樣品中與鈣質(zhì)生物有關(guān)的Sr偏高; 同時該區(qū)域水動力條件較強, 沉積物后期改造作用頻繁, 沉積速率大都在0.5 cm/a以下。

綜上, 由圖8可見, 旱澇前后不同時期樣品的元素地球化學分區(qū)基本一致, 表明旱澇急轉(zhuǎn)前后表層沉積物的元素地球化學特征的空間分異性變化不大。旱澇前后, 雖然長江輸入的物質(zhì)通量可能會發(fā)生變化, 但其總體的元素地球化學特征基本不變, 主要還是受到源巖和流域風化作用的影響[32]。洪澇期徑流攜帶大量物質(zhì)入海, 由于顆粒較粗, 其擴散范圍有限(123°E以西), 河口沉積物元素地球化學特征的空間分異性主要還是受到本區(qū)特有的沉積動力環(huán)境和絮凝作用的影響, 這與前人的研究結(jié)果一致[8]。

3?結(jié)?論

(1) 洪澇期長江河口沉積物平均粒徑由干旱期的5.6Φ下降為5.3Φ, 粒度總體有變粗的趨勢, 在南支口門至三角洲前緣區(qū)最為明顯。

(2) 洪澇期Al2O3、K2O和Na2O等含量下降, 含量增加的主要有TFe2O3、CaCO3、CaO、TiO2、Mn和P等。北部斷面樣品(N3站)中Mn和P在旱澇前后發(fā)生較大變化, 反映了自生作用的影響。與洪澇期相比, 干旱期常量元素與黏土的正相關(guān)性更高; 但S4站例外, 這可能主要跟徑流攜帶的流域物質(zhì)的輸入狀況和該區(qū)特有的沉積動力條件有關(guān)。南部斷面的三角洲前緣和前三角洲區(qū)內(nèi)的Pb、Zn、Cr、Zr、Co、Mo、Sc、Cd和Ga等元素在洪澇期有較明顯的上升, 反映了洪澇期本區(qū)沉積物粒度整體變粗和流域洪水導致的入海物質(zhì)通量升高的影響。洪澇期沉積物中TOC的含量為0.16%~0.58%, 平均值為0.37%, 略低于之前的干旱期。干旱期TOC與細顆粒組分的相關(guān)性偏高, 表明可能更多地受粒度因素的控制。不同時期有機質(zhì)C/N值則反映出洪澇期陸源貢獻整體大于干旱期。

(3) 洪澇期各元素變量在主因子載荷圖上的分布更加分散, 反映了洪澇期粒度對元素組合分布的控制作用有所減弱和徑流攜帶的流域物質(zhì)的輸入有所增強。因子1主要反映了細顆粒陸源物質(zhì)貢獻和粒度的影響, 因子2主要體現(xiàn)了物源和自生作用的影響。各樣品因子得分指示旱澇前后元素地球化學分區(qū)基本一致, 這說明旱澇急轉(zhuǎn)前后河口區(qū)表層沉積物元素地球化學特征的空間分布差異性變化不大。

國家海洋局海洋沉積與環(huán)境地質(zhì)國家海洋局重點實驗室曹鵬等參與了樣品的采集工作;朱愛美、朱影等在實驗分析中提供了幫助, 在此一并表示感謝。

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Study on the geochemical characteristics of the surface sediments from the Yangtze River estuary under the 2011 sharp turn from drought to flood in middle and lower Yangtze

HU Li-min1, SHI Xue-fa1*, WANG Guo-qing2, QIAO Shu-qing1, YANG Gang1, GAO Jing-jing1and BAI Ya-zhi1

1. Key Laboratory of State Oceanic Administration for Marine Sedimentology & Environmental Geology, First Institute of Oceanography, State Oceanic Administration, Qingdao?266061, China; 2. Faculty of Earth Sciences, China University of Geosciences, Wuhan?430074, China

The geochemical characteristics of major elements, trace elements and organic carbon and their influential factors were analyzed for the surface sediment samples from the Yangtze River estuary under a sharp turn from drought to flood in 2011 in the Yangtze River, then further to evaluate the impact of this sharp turn event on the sedimentary geochemical province. The results showed that the sediment grain-size turned to coarser in flood season, especially in the southern river mouth to the front delta. The decreased major elements in flood season were Al2O3, K2O, Na2O, whereas the increased components of TFe2O3, CaCO3, CaO, TiO2, Mn and P. The correlation between major elements and clay is more significant in the drought season, the inconsistent relationship between major component and grain-size was observed in S4 from the southern transect. This could be related to the fluvial input and specific depositional hydrodynamic setting. The trace elements in most sediment samples showed an increase during flood season, revealing the impact of coarser grain-size and increased flux of fluvial input. The correlation between TOC and TN in the drought and flood periods showed good positive relation, but with higher C/N ratios in the flood season showing higher terrigenous contributions. Even though, the lower C/N ratios should be ascribed to the source pool of organic matter, the input of soil organic matter and degradation of microorganisms. The distribution of variables on the loading plot showed more scattered in the flood season, reflecting the decreased control of grain-size on the element association and increased riverine input. Based on the sample scores, the geochemical province of the estuarine samples showed little variation during the sharp turn from drought to flood.

sedimentary geochemistry; surface sediments; geochemical province; sharp turn from drought to flood; Yangtze River estuary

P595

A

0379-1726(2014)01-0039-16

2013-03-11;

2013-03-26;

2013-04-22

海洋公益性行業(yè)科研專項經(jīng)費項目(200805063); 國家海洋局青年海洋科學基金(2012312); 中央級公益性科研院所基本科研業(yè)務(wù)費專項資金資助項目(GY02-2012G08, GY02-2012G35); 中國博士后科學基金(2012T50596)

胡利民(1983–), 男, 博士, 主要從事海洋地球化學研究。E-mail: hulimin@fio.org.cn

SHI Xue-fa, E-mail: xfshi@fio.org.cn; Tel: +86-532-88967491