黃鎮(zhèn)宇，殷科，周志軍，王智化，楊衛(wèi)娟，周俊虎

（浙江大學(xué)能源清潔利用國家重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室，浙江 杭州 310027）

基于尿素還原劑的選擇性非催化還原脫硝（selective non-catalytic reduction，SNCR）技術(shù)[1-4]是一種有效的氮氧化物脫除技術(shù)，其原理是將尿素水溶液利用噴槍噴入到溫度窗口為 875～1205 ℃的爐膛區(qū)域內(nèi)，尿素經(jīng)過熱分解產(chǎn)生氨氣和其他副產(chǎn)物，隨后氨氣與煙氣中的NOx發(fā)生還原反應(yīng)生成氮?dú)夂退?。在該技術(shù)中，尿素還原劑與煙氣的混合程度是保證達(dá)到理想脫硝率、減少氨逃逸的關(guān)鍵因素之一[5]，因此在實(shí)際應(yīng)用中，必須要利用較好的噴射技術(shù)使還原劑被均勻分散到爐膛各個部分并與煙氣充分混合。

現(xiàn)有SNCR噴射技術(shù)是利用噴槍將尿素水溶液經(jīng)過霧化后再噴入到爐膛內(nèi)部，但由于混合程度不均勻，使得該技術(shù)在大型鍋爐中的脫硝效果不理想[6]。若在SNCR技術(shù)的基礎(chǔ)上提供一種利用液體流束噴射技術(shù)（即對液滴不進(jìn)行霧化的情況下，讓其由噴槍噴入到爐膛內(nèi)部時能夠形成直徑較大的連續(xù)射流）的方式噴入到爐膛內(nèi)部，使在爐內(nèi)形成一連串的大液滴，利用大液滴與煙氣相對速度較大的條件，達(dá)到尿素溶液與煙氣的良好分布，并利用尿素溶液在爐內(nèi)的蒸發(fā)過程和微爆現(xiàn)象使大液滴破碎成多個細(xì)小液滴，從而液滴與煙氣達(dá)到宏觀與微觀的雙重混合。此外，由于微爆現(xiàn)象的作用，還使得SNCR技術(shù)溫度窗口的拓寬得以實(shí)現(xiàn)。經(jīng)過微爆破碎后的液滴迅速蒸發(fā)并熱解成氨氣，在氨氣被高溫?zé)煔饧訜嶂翜囟却翱谏舷拗?，在此過程中氨氣與NOx發(fā)生還原反應(yīng)并反應(yīng)完全。

經(jīng)實(shí)際鍋爐條件下的檢測，當(dāng)應(yīng)用現(xiàn)有SNCR技術(shù)霧化液滴噴射方式時，NOx濃度從380 mg/L降為240 mg/L，脫硝率為36.8%；而當(dāng)應(yīng)用液體流束噴射方式的 SNCR技術(shù)時，NOx濃度從 380 mg/L降為169 mg/L，脫硝率達(dá)到55.5%。由此可見，根據(jù)微爆現(xiàn)象作用的原理而選用的液體流束噴射方式，使得還原劑與煙氣在爐內(nèi)的混合范圍更廣、更均勻，從而大型鍋爐中的脫硝率得以顯著提高。

因此，為了使該技術(shù)得到進(jìn)一步的發(fā)展，充分了解尿素水溶液在高溫下如何蒸發(fā)的過程具有重要的研究意義。周英貴等[7]認(rèn)為尿素溶液在高溫下先將水分蒸發(fā)完全從而析出尿素顆粒，當(dāng)尿素顆粒自身溫度達(dá)到152 ℃以上時才開始發(fā)生熱解現(xiàn)象，至于在熱解反應(yīng)之前，尿素溶液主要經(jīng)歷的是水分的蒸發(fā)。目前，國內(nèi)對于尿素?zé)岱纸馓匦砸延写罅繉?shí)驗(yàn)研究[8-10]，但對于熱解反應(yīng)之前，溶液液滴在高溫下的具體蒸發(fā)特性還未見相關(guān)報(bào)道。

研究尿素水溶液在高溫下的蒸發(fā)特性還需要考慮溶解的尿素對液滴表面水分蒸發(fā)作用的影響[11]，因?yàn)槟蛩氐拇嬖?，使它變?yōu)楦鼮閺?fù)雜的多組分液滴蒸發(fā)問題。本文將對尿素水溶液單個液滴的蒸發(fā)過程進(jìn)行實(shí)驗(yàn)研究，探索不同環(huán)境溫度以及強(qiáng)迫氣流作用對蒸發(fā)特性的影響規(guī)律，從而為數(shù)值模擬的研究提供可靠的實(shí)驗(yàn)依據(jù)。

1 實(shí)驗(yàn)系統(tǒng)

實(shí)驗(yàn)裝置如圖1所示，尿素水溶液液滴通過蠕動泵懸掛在不銹鋼注射針的端點(diǎn)處；液滴周圍的恒溫環(huán)境由高溫管式爐提供；利用吹風(fēng)機(jī)、閥門和氣體玻璃轉(zhuǎn)子流量計(jì)來提供不同氣流流速大小的強(qiáng)迫對流環(huán)境，并保證氣體流量均勻穩(wěn)定；氣體輸送管采用耐高溫的聚四氟乙烯管，同時在管外纏繞電加熱帶進(jìn)行預(yù)熱作用，預(yù)熱溫度控制在200 ℃以內(nèi)。采用K型熱電偶測量管式爐內(nèi)的實(shí)際氣流溫度，并將熱電偶放置在懸掛液滴的附近位置，用其端點(diǎn)大小作為液滴大小的參照物。當(dāng)懸掛液滴被置于高溫管式爐內(nèi)時，利用高清攝像機(jī)記錄液滴受熱蒸發(fā)的全過程。整個實(shí)驗(yàn)系統(tǒng)是開放的，環(huán)境壓力為一個標(biāo)準(zhǔn)大氣壓。

圖2給出了液滴蒸發(fā)初始狀態(tài)時的圖形，左側(cè)為懸掛的尿素溶液液滴，右側(cè)為熱電偶端點(diǎn)。其中，熱電偶直徑為2.5 mm，懸掛液滴的針頭外徑為0.26 mm，液滴初始直徑大小控制在2.5 mm（誤差為0.1 mm）。由于針頭相比于液滴足夠細(xì)，使得存在于兩者之間的導(dǎo)熱微乎其微，可以忽略不計(jì)[12]。經(jīng)高清攝像機(jī)拍攝的圖片在放大 10～50倍的工具顯微鏡下讀出，液滴形狀在蒸發(fā)過程中會變成橢球形，要換算成同體積的球徑，則需取8個角向位置的直徑平均值，最后得出液滴直徑隨時間的變化關(guān)系。

圖1 實(shí)驗(yàn)裝置簡圖

圖2 尿素溶液液滴蒸發(fā)初始圖片

2 實(shí)驗(yàn)結(jié)果與分析

2.1 液滴在高溫環(huán)境下的蒸發(fā)過程

實(shí)驗(yàn)中，液滴蒸發(fā)過程分為4個階段。其中，第一階段為起始受熱段，主要是將液滴表面溫度迅速加熱至平衡溫度；第二階段為穩(wěn)態(tài)蒸發(fā)段，此時液滴表面溫度趨于穩(wěn)態(tài)，液滴所吸收的熱量恰好等于蒸發(fā)所需熱量，蒸發(fā)處于一種平衡狀態(tài)；第三階段為微爆現(xiàn)象階段，當(dāng)液滴周圍環(huán)境溫度較高時（大于 300 ℃），尿素溶液液滴呈現(xiàn)出較純水液滴不同的蒸發(fā)現(xiàn)象，如圖3中從左至右所示，液滴開始產(chǎn)生氣泡、變形和局部破碎的現(xiàn)象；液滴蒸發(fā)的第四階段，即蒸發(fā)結(jié)束后固體顆粒殘留階段。

圖3 尿素溶液液滴在蒸發(fā)過程中微爆的圖片

2.2 環(huán)境溫度對蒸發(fā)特性的影響

實(shí)驗(yàn)中，設(shè)定工況溫度的變化范圍為 100～1300 ℃，尿素溶液液滴的質(zhì)量分?jǐn)?shù)為 20%，液滴初始直徑為2.5 mm，整個工況處于靜止條件下，即外界強(qiáng)迫氣流流速為零。

2.2.1 液滴在100～600 ℃下的蒸發(fā)特性

圖4為溫度在100～600 ℃下尿素溶液液滴的蒸發(fā)曲線圖，其中縱坐標(biāo)D2/D02為液滴任意時刻的直徑平方與初始直徑平方之比，橫坐標(biāo)t/D02為任意時刻下液滴蒸發(fā)已用時間與初始直徑平方之比?？梢钥闯觯鹗际軣岫蝺?nèi)液滴尺寸變化不大，在D2/D02的平均值為 0.9262 mm2/mm2時就開始進(jìn)入穩(wěn)態(tài)蒸發(fā)段。隨著溫度的升高，起始受熱段時間越來越短，進(jìn)入穩(wěn)態(tài)蒸發(fā)段的 t/D02值從 9.6 s/mm2降為0.32 s/mm2，甚至當(dāng)溫度較高時可以忽略該階段對整個蒸發(fā)過程的影響作用[13]。這是由于當(dāng)環(huán)境溫度越高時，液滴表面的升溫速率就越快，因此表面溫度能較快地趨于穩(wěn)態(tài)，液滴進(jìn)入穩(wěn)態(tài)蒸發(fā)段所需時間也就會越來越短。

在100 ℃與200 ℃下，圖4中蒸發(fā)曲線的變化趨勢較為一致，幾乎就是線性變化規(guī)律，并且它們最終都有殘留固體析出，蒸發(fā)過程中D2/D02分別止于0.1530 mm2/mm2和0.0963 mm2/mm2。在圖5中，左側(cè) 100 ℃下懸掛的殘留物數(shù)量多于右側(cè) 200 ℃下的殘留物，這是因?yàn)槟蛩卦?00 ℃下發(fā)生熱解逸出氨氣，從而質(zhì)量減少，殘留物主要為縮二脲、氰尿酰胺和其他尿素衍生物[14]，而在100 ℃下只是析出尿素顆粒。當(dāng)溫度高于300 ℃以上時，固體殘留物越來越少直至忽略不計(jì)。

當(dāng)溫度達(dá)到300 ℃以上時，根據(jù)圖4所示，液滴的尺寸在穩(wěn)態(tài)蒸發(fā)段結(jié)束后開始產(chǎn)生上下波動的變化規(guī)律，而且溫度越高，波動頻率與幅度越大，波動現(xiàn)象也越來越提前出現(xiàn)。圖6記錄了400 ℃下液滴的蒸發(fā)過程?？梢钥闯?，在45 s之前，液滴的蒸發(fā)特性只是表現(xiàn)為尺寸在減小；在50 s時，大量氣泡在液滴內(nèi)部生成，并在52 s、55 s時氣泡增長至最大；液滴在氣泡增長的過程中不斷變形，最終在53 s、56 s、58 s和60 s時膨脹破碎。Wang等[15-16]認(rèn)為，這種現(xiàn)象可以用擴(kuò)散限制模型來解釋。即在較高的溫度下，液滴中的揮發(fā)性成分因?yàn)槭艿綌U(kuò)散阻力的作用被大量困于液滴內(nèi)部，使得內(nèi)部某些區(qū)域溫度先于液滴表面超過當(dāng)?shù)胤悬c(diǎn)，從而形成氣化成核現(xiàn)象；此后，液滴因?yàn)楹嘶F(xiàn)象與擴(kuò)散現(xiàn)象的同時作用而產(chǎn)生氣泡并膨脹變形，最終隨著氣泡的迅速增長導(dǎo)致了微爆現(xiàn)象的發(fā)生。

本實(shí)驗(yàn)中，在分析液滴的蒸發(fā)特性時，通過求取蒸發(fā)常數(shù)來做定量分析。當(dāng)液滴處于穩(wěn)態(tài)蒸發(fā)段時，蒸發(fā)常數(shù)K開始符合D2定律[17]，即D2與時間t呈線性關(guān)系，計(jì)算公式為式（1）。

在圖4中，可根據(jù)穩(wěn)態(tài)蒸發(fā)段曲線的斜率求得相應(yīng)的蒸發(fā)常數(shù)數(shù)值，將各溫度下的穩(wěn)態(tài)蒸發(fā)段曲線進(jìn)行線性擬合，得到方程式（2）。

式中，A、K的數(shù)值如表1所示。

圖7中將穩(wěn)態(tài)蒸發(fā)常數(shù)實(shí)驗(yàn)值與金如山[17]所提出的蒸發(fā)模型理論計(jì)算值進(jìn)行對比，可以看出，實(shí)驗(yàn)結(jié)果符合單液滴蒸發(fā)模型機(jī)理中蒸發(fā)常數(shù)與溫度之間的變化關(guān)系，隨著溫度T的升高，蒸發(fā)常數(shù)K呈指數(shù)趨勢增長。將實(shí)驗(yàn)值曲線進(jìn)行擬合，得到蒸發(fā)常數(shù)與溫度之間的關(guān)系方程式（3）。

圖4 尿素溶液液滴蒸發(fā)曲線圖

圖5 尿素溶液液滴完全蒸發(fā)后的沉積物圖片

當(dāng)液滴周圍的環(huán)境溫度越高，液滴表面的傳熱傳質(zhì)數(shù)就會越大，從而使得穩(wěn)態(tài)蒸發(fā)常數(shù)得到大幅度增加，液滴的蒸發(fā)時間也會隨之相應(yīng)減少，因此溫度的升高促進(jìn)了液滴的蒸發(fā)。

2.2.2 液滴在700～1300 ℃下的蒸發(fā)特性

當(dāng)環(huán)境溫度高于700 ℃以上時，液滴的蒸發(fā)特性變得更為復(fù)雜。如圖8所示，在800 ℃下時液滴幾乎就在蒸發(fā)初始時刻（t/D02為0.16 s/mm2時）發(fā)生膨脹變形，尺寸波動的頻率與幅度也較600 ℃之前的工況更為強(qiáng)烈。若溫度繼續(xù)升高，液滴的變形、破碎現(xiàn)象就越來越劇烈。圖9表明，溫度達(dá)到900 ℃后，在t=2 s時就膨脹變形；溫度達(dá)到1100 ℃后，在t=2.5 s時，微爆現(xiàn)象最為劇烈。

圖6 尿素溶液液滴在400 ℃下的連續(xù)蒸發(fā)圖片

表1 蒸發(fā)曲線的擬合公式數(shù)值

圖7 蒸發(fā)常數(shù)實(shí)驗(yàn)值與計(jì)算值的對比

2.3 液滴初始大小對蒸發(fā)特性的影響

此外，液滴的不同初始尺寸大小同樣影響著液滴自身的蒸發(fā)特性。在實(shí)驗(yàn)過程中，選取工況溫度為200 ℃、400 ℃、600 ℃，液滴初始直徑分別為1.5 mm、2.0 mm、2.5 mm、3.0 mm、3.5 mm，尿素溶液液滴的質(zhì)量濃度為20%，整個實(shí)驗(yàn)工況處于靜止條件下，即外界強(qiáng)迫氣流流速為零。

圖8 800 ℃下尿素溶液液滴蒸發(fā)曲線圖

圖9 尿素溶液液滴在高溫下的連續(xù)蒸發(fā)圖片

圖10表明了在蒸發(fā)過程中穩(wěn)態(tài)蒸發(fā)常數(shù)隨不同初始液滴大小的變化規(guī)律，可以看出，隨著液滴初始直徑D的增大，蒸發(fā)常數(shù)K呈線性趨勢逐步增加。當(dāng)液滴尺寸從1.5 mm增加到3.5 mm時，蒸發(fā)常數(shù)的線性增長幅度從 200 ℃時的 26.9%上升到600 ℃時的 34.4%，增長的幅度會根據(jù)環(huán)境溫度的升高而越來越大。雖然液滴初始尺寸的增大會提高蒸發(fā)常數(shù)的大小，但是在蒸發(fā)過程中還是會大大增加液滴完全蒸發(fā)所需時間。如圖11所示，在400 ℃下，液滴的蒸發(fā)時間從初始大小為1.5 mm下的32 s延長到了3.5 mm下的99 s。由此可見，液滴初始尺寸越大，整個傳熱蒸發(fā)過程所需時間并不會因?yàn)榉€(wěn)態(tài)蒸發(fā)常數(shù)的增大而減少，反而蒸發(fā)時間會越來越長。

圖10 尿素溶液液滴初始大小對蒸發(fā)常數(shù)的影響

2.4 強(qiáng)迫氣流作用對蒸發(fā)特性的影響

尿素溶液液滴因?yàn)槲⒈F(xiàn)象的存在使得氣流流速對蒸發(fā)特性的影響不易觀察。在不考慮微爆現(xiàn)象的前提下，尿素溶液液滴與純水液滴的蒸發(fā)原理與規(guī)律是一樣的[18-19]。因此下面的實(shí)驗(yàn)工況采用純水液滴進(jìn)行研究。實(shí)驗(yàn)過程中，溫度變化范圍為100～800 ℃，氣流流速為0.25～1.25 m/s，液滴初始直徑為2.5 mm。

圖11 400 ℃下尿素溶液液滴初始大小對蒸發(fā)時間的影響

圖12中表明，實(shí)驗(yàn)結(jié)果符合金如山[17]的蒸發(fā)模型理論變化規(guī)律。隨著流速u的增加，液滴相應(yīng)的蒸發(fā)時間t得到減少。這是因?yàn)?，液滴的主要蒸發(fā)方式由靜止環(huán)境中的分子擴(kuò)散方式轉(zhuǎn)變?yōu)閺?qiáng)迫氣流環(huán)境中的紊流微團(tuán)擴(kuò)散方式，并且液滴表面與氣體間的換熱也從導(dǎo)熱轉(zhuǎn)變?yōu)閷α鲹Q熱方式，從而增強(qiáng)了液滴表面的傳熱傳質(zhì)能力，增大了液滴的蒸發(fā)常數(shù)數(shù)值。實(shí)驗(yàn)結(jié)果中，在流速從0.25 m/s增加到1.25 m/s時，200 ℃下液滴的蒸發(fā)時間隨著氣流流速的增加呈一階衰減指數(shù)趨勢減少，從183 s下降到84 s，減少了54.1%；500 ℃下蒸發(fā)時間呈線性變化趨勢減少，從42 s下降到27 s，減少了35.7%?？芍?，當(dāng)氣流流速增加時，液滴的蒸發(fā)時間大幅減少；但是隨著溫度的升高，減少的幅度在逐漸減弱，蒸發(fā)時間曲線下降的趨勢變得越來越平緩。

本實(shí)驗(yàn)中，由于繼續(xù)增大氣流流速會導(dǎo)致懸掛液滴被吹落，因此流速范圍僅控制在0.25～1.25 m/s內(nèi)。由上述分析可知，若流速增大至鍋爐爐內(nèi)，實(shí)際煙氣流速大小，液滴蒸發(fā)常數(shù)將繼續(xù)增大，蒸發(fā)時間也就越來越短。此外，上述實(shí)驗(yàn)僅是純水液滴的蒸發(fā)結(jié)果，若換成尿素溶液液滴，由于微爆現(xiàn)象的存在，蒸發(fā)時間將會更短。

圖12 氣流流速對蒸發(fā)特性的影響

3 結(jié) 論

（1）尿素液滴的蒸發(fā)特性中，在 100 ℃下只是將水分蒸發(fā)完全并析出尿素顆粒；在200 ℃下時析出的尿素顆粒發(fā)生熱解反應(yīng)，殘留固體數(shù)量減少；在300 ℃以上時，蒸發(fā)過程中開始產(chǎn)生氣泡、變形及微爆現(xiàn)象，溫度越高，微爆現(xiàn)象越劇烈。

（2）初始環(huán)境溫度越高，液滴進(jìn)入穩(wěn)態(tài)蒸發(fā)段時間就越短，且蒸發(fā)結(jié)束后的殘留固體數(shù)量也會因此減少直至忽略不計(jì)。

（3）通過求得穩(wěn)態(tài)蒸發(fā)常數(shù)進(jìn)行定量分析，實(shí)驗(yàn)結(jié)果較好地符合了單液滴蒸發(fā)模型中的理論變化規(guī)律：蒸發(fā)常數(shù)在穩(wěn)態(tài)蒸發(fā)段開始符合D2定律，而且環(huán)境溫度的升高會增大其數(shù)值大小。

（4）增大液滴初始直徑會增加穩(wěn)態(tài)蒸發(fā)常數(shù)數(shù)值，溫度越高，增加幅度越大；但同時整個傳熱蒸發(fā)過程所需時間仍會得到延長。

（5）強(qiáng)迫氣流作用促進(jìn)了液滴的蒸發(fā)，蒸發(fā)時間會因此而減少；但是環(huán)境溫度越高，減少的幅度在逐漸減弱。

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