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        重慶市主城區(qū)背景點顆粒物污染和輸送特征研究

        2014-06-07 05:56:48張丹翟崇治周志恩
        環(huán)境影響評價 2014年4期
        關(guān)鍵詞:縉云山氣團主城區(qū)

        張丹 翟崇治 周志恩

        重慶市主城區(qū)背景點顆粒物污染和輸送特征研究

        張丹 翟崇治 周志恩

        2012年在重慶市主城區(qū)大氣環(huán)境質(zhì)量背景點縉云山開展顆粒物連續(xù)觀測。結(jié)果顯示,采樣期間PM1.0、PM2.5和PM10的平均質(zhì)量濃度分別為61.17、87.19、105.12 μg/m3,秋冬季顆粒物污染要高于春夏季。碳組分濃度占PM1.0、PM2.5和PM10濃度的比例分別為19.48%、17.74%和16.48%,水溶性組分濃度和所占比例分別為47.44%、45.89%和44.12%,且、和濃度較大。采樣期間存在二次有機碳污染的情況,SOR夏季最高,NOR冬季最大。典型氣象條件下縉云山顆粒物主要來自三大方向的污染輸入:一是來自于正北方向,由陜西、四川路徑合川到達縉云山;二是來自于貴州一帶東南方向,路徑主城區(qū),由南到北縱穿主城區(qū)到達縉云山;三是來自西亞以及印度的長距離高空輸送。

        顆粒物;輸送特征;背景點

        環(huán)境大氣中顆粒物的存在不僅危害人類健康,而且還會對可見光產(chǎn)生較強的吸收和散射,降低局地的能見度水平,對區(qū)域氣候產(chǎn)生影響[1-2]。

        重慶市主城區(qū)地處四川盆地東部,常年風速較小,靜風頻率高,擴散條件差,大氣顆粒物污染相對較為嚴重。已有許多學者對重慶市顆粒物污染的特征進行了研究,但主要集中在城市區(qū)域,對城市背景點的觀測和研究還相對較少[3-5]。

        2012年在重慶市主城區(qū)大氣環(huán)境背景點縉云山對顆粒物進行了連續(xù)觀測,通過對背景點不同粒徑顆粒物的濃度水平及組分分析,初步掌握了背景點顆粒物的污染特征和變化規(guī)律,并模擬了典型污染時段的后向軌跡,為分析區(qū)域顆粒物污染主要來源,評價區(qū)域環(huán)境質(zhì)量,提供了理論依據(jù)。

        1 研究方法

        縉云山自然保護區(qū)位于重慶市主城核心區(qū)以北約20 km,總面積76萬km2,海拔在350~1 050 m之間。項目采樣點位于縉云山腹地一座賓館內(nèi)(E106°23′26.78",N29°50′16.85",海拔915 m)。采樣點設(shè)置于賓館2號住宿樓5樓樓頂,距離地面約20 m。該賓館已長期沒有營業(yè),采樣期間一般只有2~3人在此留守,采樣點周邊人為環(huán)境影響較小。

        采樣儀器為URG ABC3000多通道顆粒物采樣器,可同時采集PM1.0、PM2.5和PM103種粒徑的顆粒物樣品。儀器采樣流量為8個通道66 L/min,每個通道的流量為8.3 L/min。采樣濾膜為石英纖維(whatman)。采集2012-01-31~2012-12-29期間34 d的共208個樣品。

        樣品濾膜進行稱重后,分別進行無機水溶性組分和碳元素分析。水溶性組分采用美國戴安公司的DX-120 IC型離子色譜,分析組分包括Na+、Mg2+、Ca2+、K+、NH4+、SO42-、Cl-和NO3-;碳分析采用美國沙漠研究所研制的DRI MODEL2001熱光碳分析儀,分析組分包括TC、OC和EC。

        2 結(jié)果與分析

        2.1 質(zhì)量濃度變化分析

        采樣期間,縉云山PM1.0、PM2.5和PM10的平均質(zhì)量濃度分別為61.17、87.19、105.12 ?g/m3,顆粒物整體濃度水平偏高,見表1。

        表1 采樣期間縉云山顆粒物濃度變化分析 單位:?g/m3

        從各粒徑比較情況來看,PM1.0濃度占PM10的58.1%,PM2.5占PM10的82.9%,所占比例遠遠超過了城市區(qū)域的水平[6]。季節(jié)變化上秋冬季顆粒物污染要高于春夏季,主要與氣象擴散條件以及周邊污染源排放的季節(jié)變化特征有關(guān)。

        2.2 水溶性組分變化分析

        表2 采樣期間縉云山各粒徑中水溶性離子組分的濃度 單位: ?g/m3

        圖1給出了縉云山各種水溶性組分在PM10中的濃度分布情況,除了F-和Ca2+,多數(shù)組分在PM10主要以粒徑小于2.5 ?m的細粒子成分存在,和等主要離子有90%左右是細粒子組分。

        圖1 縉云山各種水溶性組分在PM10中的濃度分布情況

        表3給出了采樣期間縉云山陰陽離子的平衡情況,陰陽離子平衡計算的公式如下:

        各粒徑顆粒物中所測陽離子的摩爾濃度要高于陰離子。隨著粒徑的增大陰陽離子的比例也逐漸增大,PM1.0、PM2.5和PM10中∑陰/∑陽的值分別為0.82、0.85和0.86。PM1.0和PM2.5等細粒子中陰陽離子季節(jié)變化趨勢較為接近,從春季到秋季∑陰/∑陽的值逐漸增大,冬季∑陰/∑陽的值超過了1.0,冬季較高的相對濕度更有利于非均相反應的發(fā)生,更有利于硫酸鹽、硝酸鹽等二次粒子的生成。PM10中春季∑陰/∑陽的值要高于夏季和秋季,冬季值最高。

        表3 縉云山水溶性組分陰陽離子摩爾濃度的季節(jié)變化

        以PM2.5為計算基準,采樣期間縉云山PM2.5的SOR、NOR平均值分別為0.32、0.19,SOR高于NOR。季節(jié)變化中夏季SOR最高,NOR最低,其他季節(jié)SOR的水平相當,而冬季NOR最大(見表4)。

        表4 縉云山對照點PM2.5中SOR與NOR的變化

        大氣中SO2轉(zhuǎn)化為主要有兩種途徑:一是SO2與O3以及?OH等均相氧化反應生成的;二是SO2與氧化劑在水汽或氣溶膠液滴表面的非均相氧化反應。夏季主城區(qū)溫度較高,光照條件充足,大氣中氧化環(huán)境較好,主要與SO2的均相氧化反應生成。秋、冬季節(jié)重慶市相對濕度較高,靜風頻率較高,擴散條件較差,SO2吸濕后發(fā)生非均相反應。而有關(guān)文獻報道[9-13],SOR值大于0.11表示大氣中可能存在SO2的光化學氧化,由此可以看出,縉云山二次氣溶膠形成的特征較為明顯。 NO2向轉(zhuǎn)化機制主要是通過NO2光化學反應生成硝酸,硝酸在特定的條件下形成硝酸鹽進入顆粒物。與SOR變化規(guī)律不同的是,NOR在冬季最高,隨后是春、秋和夏季,冬季相對較高的NOR不僅與大氣中氧化自由基以及O3有關(guān),此外還可能受到相對濕度等氣象參數(shù)的影響,而夏季較低的NOR可能與較高氣溫下硝酸鹽揮發(fā)生成的氣態(tài)硝酸有關(guān)。

        2.3 碳組分變化分析

        采樣期間縉云山碳組分分析結(jié)果見表5。

        表 5 縉云山各粒徑顆粒物碳組分濃度 單位:?g/m3

        由表5可見,隨粒徑的增大,TC、OC和EC的濃度逐漸增大,而TC/PM則表現(xiàn)出相反的趨勢。

        圖2給出了各種碳組分在PM10中的分布情況,PM10中TC和EC都有70%的組分集中在粒徑小于1.0 ?m的超細粒子組分中,而PM2.5中所占的比例接近90%。

        圖2 縉云山碳組分在PM10中的濃度分布情況

        表6給出了縉云山各粒徑顆粒物中OC/EC值的季節(jié)變化特征,OC/EC在PM1.0中的值略高。春季兩者比值最高,夏季最低。當OC/EC值大于2時就說明有二次有機碳(SOC)產(chǎn)生,因此縉云山大氣顆粒物中存在一定的SOC的污染[14-18]。

        表6 縉云山各粒徑顆粒物中OC/EC值的季節(jié)變化特征

        此次碳分析方法采用了熱光碳分析法分析碳組分,分析了120℃(OC1)、250℃(OC2)、450℃(OC3)、550℃(OC4)等5個溫度梯度下OC的濃度水平。其中OC1和OC2的濃度可以代表顆粒物中揮發(fā)性有機碳的污染水平。如表7所示,采樣期間揮發(fā)性有機碳在PM1.0、PM2.5和PM10中的濃度分別為3.05、3.84、4.11 ?g/m3,分別占OC濃度的33.74%、33.48%和31.28%,說明揮發(fā)性有機碳是顆粒物中有機碳的重要組成部分。

        2.4 污染輸送軌跡特征

        運用后向軌跡模型(HYSPLIT)對大氣污染的傳輸過程進行了模擬和分析。模擬時間選擇各季節(jié)顆粒物濃度最高的污染時段,模擬過程為72 h,及達到最大污染時前3 d到達縉云山的污染氣團的運動過程,模擬高度為500 m、1 000 m和2 000 m。

        結(jié)果顯示(圖3),各季節(jié)典型污染天氣下冬季污染強度最大,持續(xù)的時間也最長,其次是秋季、春季和夏季強度較低。污染過程一般伴隨著低風速的氣象條件,同一污染過程期間,相對濕度的增大會導致污染物濃度的增高。

        表7 縉云山各粒徑顆粒物中有機碳組分的分布情況 單位: ?g/m3

        圖3 各季節(jié)典型污染時段縉云山污染氣團后向軌跡

        污染氣團的來源主要來自三大方向:第1個路徑是來自縉云山正北方向的氣團,主要的污染源可能來陜西、四川的大型污染源以及重慶地區(qū)合川雙槐電廠和合川工業(yè)園污染排放;第2個路徑主要是來自縉云山東南方向貴州以及南川、綦江、萬盛一帶的污染源氣團,同時這個方向的氣團在到達縉云山時都會路徑主城區(qū),由南到北縱穿主城區(qū);第3個路徑是來自西亞以及印度的長距離高空輸送,主要可能是沙塵帶來的影響。

        從氣團的垂直運動特征來看,冬季和秋季典型污染天氣期間,各高度污染氣團在到達縉云山前都伴有明顯的低空傳輸特征,且基本上都具有貼地的特征,持續(xù)時間也較長,這就會加大地面污染的強度,同時也嚴重影響著運動過程中路徑區(qū)域的大氣環(huán)境質(zhì)量。而春、夏季污染氣團主要是在各層運動,且運動速度也較快,其造成的污染也相對較輕。

        3 結(jié)語

        (1)采樣期間手工監(jiān)測的PM1.0、PM2.5和PM10的平均質(zhì)量濃度為61.17、87.19 、105.12 μg/m3。秋冬季顆粒物污染要高于春夏季。

        (3)碳組分濃度占顆粒物濃度的比例分別為19.48%、17.74%和16.48%。且有接近90%的組分存在細粒子中。采樣期間存在二次有機碳污染的情況,且春季污染最為嚴重。PM1.0、PM2.5和PM10中揮發(fā)性有機碳分別占總OC濃度的33.74%、33.48%和31.28%。

        (4)從污染的傳輸特征來看,在各季節(jié)典型污染天氣下冬季污染強度最大,持續(xù)的時間也最長。典型污染條件下縉云山主要來自三大方向的輸入:一是來自于正北方向,從陜西、四川路徑合川到達縉云山;二是來自于東南方向來自貴州以及南川、綦江、萬盛一帶的污染源氣團,路徑主城區(qū),由南到北縱穿主城區(qū)到達縉云山;三是來自西亞以及印度的長距離高空輸送。

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        X513

        A

        2095-6444(2014)04-0057-05

        2013-10-08

        重慶市科委科技攻關(guān)項目(csts2012gg-yyjsB0262);重慶市科委基本科研項目(2013cstc-jbky-01602)

        翟崇治,城市大氣環(huán)境綜合觀測與污染防控重慶市重點實驗室、重慶市環(huán)境監(jiān)測中心教授級高級工程師;周志恩,重慶市環(huán)境科學研究院、城市大氣環(huán)境綜合觀測與污染防控重慶市重點實驗室高級工程師;張丹,重慶市環(huán)境科學研究院、城市大氣環(huán)境綜合觀測與污染防控重慶市重點實驗室。

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