田路濘,陳振輝,楊 偉,王賢華,張世紅,陳漢平

(1.華中科技大學煤燃燒國家重點實驗室,湖北武漢 430074;2.武漢光谷環(huán)保科技股份有限公司,湖北武漢 430074)

水蒸汽對煤流化床富氧燃燒及SO2析出和脫除的影響

田路濘1,2,陳振輝1,楊 偉1,王賢華1,張世紅1,陳漢平1

(1.華中科技大學煤燃燒國家重點實驗室,湖北武漢 430074;2.武漢光谷環(huán)?？萍脊煞萦邢薰?湖北武漢 430074)

為研究水蒸汽對煤燃燒的影響,以黃陵煙煤和晉城無煙煤為研究對象,在流化床多功能試驗臺上對比了水蒸汽加入前后煤的富氧燃燒性能,獲得了水蒸汽對燃燒特性及SO2析出和石灰石脫硫特性的影響。結(jié)果表明:通過對流化床空氣燃燒試驗臺架的簡單改造即可實現(xiàn)煤在21%～40%富氧氣氛下安全、穩(wěn)定的燃燒。O2/CO2氣氛下,隨著O2體積分數(shù)的增加,爐膛溫度上升,燃燒效率提高,SO2的析出量逐漸增加;石灰石脫硫由直接硫化轉(zhuǎn)變?yōu)殚g接硫化,脫硫效率明顯增大。水蒸汽對燃燒的影響更多的體現(xiàn)在水煤氣反應等化學作用方面;水蒸汽加入后燃燒溫度稍有降低,燃燒效率增加;SO2的析出量減小。此外,水蒸汽的加入明顯促進了石灰石顆粒內(nèi)部固態(tài)離子的擴散,石灰石的脫硫能力增強,尤其是在間接硫化時。

流化床富氧燃燒;煤;水蒸汽;SO2析出;石灰石

富氧燃燒技術(shù)作為一種可以同時控制CO2溫室氣體,及SO2和NOx等污染物排放的新型清潔煤燃燒技術(shù),受到了廣泛關(guān)注,特別是其在煤粉爐上的應用[1-3];而關(guān)于循環(huán)流化床富氧燃燒技術(shù)的研究起步相對較晚[4-5]。富氧燃燒過程中,由于使用較高體積分數(shù)的O2進行燃燒,煙氣量減少,再由煙氣循環(huán)的影響,爐膛內(nèi)的水蒸汽體積分數(shù)明顯升高,尤其是在循環(huán)流化床富氧燃燒時。循環(huán)流化床鍋爐本身的燃料適應性廣,可以燃用高水分的劣質(zhì)燃料;且燃燒過程中還可以通過飛灰循環(huán)來控制燃燒溫度,因而可以進一步提高燃燒介質(zhì)中的O2體積分數(shù),降低煙氣量,所以水蒸汽含量相比煤粉爐富氧燃燒時更高,在濕循環(huán)過程中水蒸汽體積分數(shù)可高達25%～35%[2,4]。由于水蒸汽的物理化學性質(zhì)與N2和CO2存在很大的差異,高體積分數(shù)水蒸汽的存在必然會對煤的燃燒及污染物的析出和脫除產(chǎn)生重要影響。Gil等[6]在熱重分析儀上的研究發(fā)現(xiàn),水蒸汽促進了煤的燃燒,降低了燃燒溫度;Riaza和Alvarez等[7-8]在氣流床上的研究結(jié)果表明,水蒸汽致使煤的著火和燃燼困難,NO的析出量降低。而目前針對水蒸汽對煤流化床富氧燃燒的影響的研究還鮮有報道。

本文采用黃陵煙煤和晉城無煙煤,在流化床多功能試驗臺上研究水蒸汽對煤流化床富氧燃燒的特性、SO2的析出及石灰石脫硫特性的影響,為循環(huán)流化床富氧燃燒的工業(yè)應用提供理論參考。

1 試驗裝置和樣品

黃陵煙煤和晉城無煙煤經(jīng)過破碎及篩分后選取粒徑為0.3～1.0 mm的煤樣作為試驗樣品。試驗前首先對煤樣進行干燥預處理,在55℃的烘箱中去除外水。黃陵煙煤和晉城無煙煤的元素分析和工業(yè)分析見表1。試驗采用富鑫石灰石作為脫硫劑,石灰石經(jīng)破碎篩分至粒徑為0.30～0.45 mm。石灰石的化學成分見表2。

表1 煤樣的元素分析和工業(yè)分析Table 1 Proximate and ultimate analysis of coal sample%

表2 石灰石的化學成分Table 2 Chemical composition of limestone%

流化床富氧燃燒試驗在流化床多功能系統(tǒng)臺上進行,流化床反應器的主要參數(shù)見表3,試驗系統(tǒng)如圖1所示。該系統(tǒng)由配氣及氣體預熱系統(tǒng)、流化床反應器本體、給料系統(tǒng)、氣固分離系統(tǒng)、冷卻系統(tǒng)、水蒸汽發(fā)生系統(tǒng)、電加熱爐和監(jiān)測控制系統(tǒng)等組成。配氣及預熱系統(tǒng)用以提供試驗所需的反應氣氛并為其預熱;試驗所需氣體(O2/N2/CO2)均由鋼瓶氣提供,流量由質(zhì)量流量計控制。氣體首先進入混氣罐和空氣預熱器進行充分混合和預熱后進入風管,一次風進入爐膛底部的風室,然后經(jīng)布風板進入爐膛,二次風由二次風口進入爐膛。流化床反應器本體高H= 2.58 m,內(nèi)徑D=60 mm,材料為耐高溫不銹鋼管;電加熱爐為三級加熱;反應器下部設置有布風板,一、二次風口,螺旋給料口以及返料口,布風板下設有排渣口。反應器煙氣出口設置有旋風分離器和U型返料器。尾部煙道上還設置有高溫濾筒以收集飛灰。給料系統(tǒng)由料斗和螺旋給料機組成,用于將煤與石灰石供入爐內(nèi);給料量通過異步電機的頻率控制。水蒸汽由蒸汽發(fā)生器產(chǎn)生并隨一次風進入爐內(nèi)。測量系統(tǒng)主要用于測量燃燒溫度、爐內(nèi)壓力和煙氣成分,系統(tǒng)總共布置有9個測點用于監(jiān)控爐內(nèi)溫度和壓力,一個位于風室,其他位于爐膛內(nèi)部。煙氣成分主要由英國Kane公司的KM950與芬蘭Temet公司的GASMET DX4000型便攜紅外氣體分析儀進行在線測量。

表3 流化床反應器本體的主要參數(shù)Table 3 Main dimension of FB bed reactor

選用河沙作為床料,河沙堆積密度1 420 kg/m3,粒徑為0.30～0.45 mm,床料堆積高度為400 mm。水蒸汽體積分數(shù)選取5%,10%和20%,加入前后保持O2體積分數(shù)不變,即僅使用水蒸汽替代N2或CO2。煙氣成分測量時為了消除煙氣中高體積分數(shù)CO2和H2O對測量儀器的干擾,首先采用高純N2對煙氣進行稀釋測量,再根據(jù)稀釋比例將O2,CO,CO2和SO2等組分體積分數(shù)折算為實際煙氣中的體積分數(shù)。

圖1 流化床多功能試驗臺架系統(tǒng)示意Fig.1 Schematic diagram of FB multifunctional test bench

2 試驗結(jié)果與分析

2.1 水蒸汽對煤燃燒特性的影響

在給煤量為6.8 g/min,過量氧氣系數(shù)為1.2,一、二次風配比為60/40(保持出口O2體積分數(shù)約5%)的條件下考察煤在體積分數(shù)O2/N2=21/79,O2/ CO2=21/79,30/70和40/60(記為氣氛1～4)4種不同氣氛下燃燒時水蒸汽對燃燒溫度的影響,試驗結(jié)果如圖2所示。

煤在水蒸汽加入前后的4種氣氛下均表現(xiàn)出良好的燃燒狀況,燃燒比較穩(wěn)定,爐膛溫度沿高度方向的增加基本均呈先升高后降低的趨勢。在密相區(qū),由于一次風溫度低于爐膛溫度,致使爐膛底部燃燒溫度較低;而隨著氣流的上升,煤中揮發(fā)分和固定碳開始燃燒放熱,爐內(nèi)溫度升高至最大值;而后隨著二次風的加入,在其冷卻作用下溫度又開始降低,同時煤的燃燼及爐膛壁面散熱的影響也促進了燃燒溫度沿高度方向下降?？諝鈿夥障碌臓t內(nèi)燃燒溫度介于氣氛2和氣氛3之間。即由于CO2的比熱容要高于N2,燃燒介質(zhì)從周圍環(huán)境吸收的熱量更多;而且O2及火焰在CO2氣氛下的傳播速度要慢于在N2氣氛下,進而燃燒速率減慢,爐內(nèi)溫度降低[2-3]。O2/CO2氣氛下,隨著O2體積分數(shù)的升高,煙氣量減小,其從周圍環(huán)境吸收的熱量減少;同時高體積分數(shù)O2加速了煤的燃燒,最終導致爐膛溫度上升。當O2體積分數(shù)由21%增加到40%時,黃陵煙煤和晉城無煙煤的平均燃燒溫度分別增加了60.3和54.4℃。而在相同的燃燒氣氛下,黃陵煙煤的揮發(fā)分含量較高,大量揮發(fā)分析出后會進入稀相區(qū)燃燒;而且黃陵煙煤的灰分含量較高,燃燒過程中煤粒容易破碎,更多的細顆粒被帶入稀相區(qū)燃燒,所以黃陵煙煤燃燒時密相區(qū)的整體溫度要比晉城無煙煤燃燒時低,而稀相區(qū)的溫度恰好相反。

水蒸汽加入后,4種氣氛下爐內(nèi)的整體溫度均略有降低,黃陵煙煤在氣氛2～4下的平均燃燒溫度分別降低了4.9,4.5和4.3℃,而晉城無煙煤的平均燃燒溫度相應的降低了5.4,4.7和4.4℃;且密相區(qū)溫度的降低幅度相比稀相區(qū)稍大。如圖3所示,隨著水蒸汽體積分數(shù)的增加,燃燒溫度均逐漸降低。由于水蒸汽的比熱容低于CO2,所以水蒸汽的加入可以改善燃燒環(huán)境,有利于燃燒溫度的升高;但是水蒸汽加入后,其還會與煤焦發(fā)生強吸熱的水煤氣反應,反應方程式為

圖2 水蒸汽對煤不同氣氛下燃燒溫度的影響Fig.2 Effect of steam addition on coal combustion temperature in different atmospheres

相比于CO2-Char氣化反應,由于水蒸汽的分子量較小,分子擴散更加迅速,因而水蒸汽氣化反應的速率更快[9]。因此,綜合試驗結(jié)果表明,水蒸汽加入后的水煤氣反應對燃燒的影響占主導作用,尤其是在水煤氣反應主要發(fā)生的密相區(qū),溫度降低明顯;而反應生成的水煤氣進入稀相區(qū)后的燃燒會釋放出大量熱,所以稀相區(qū)溫度僅稍有降低。而且由于晉城無煙煤的固定碳含量較高,密相區(qū)的水煤氣反應更加激烈,所以其溫度降低程度較黃陵煙煤稍大。

圖3 水蒸汽體積分數(shù)對煤燃燒溫度的影響Fig.3 Effect of steam concentration on coal combustion temperature

燃燒效率是評估燃燒特性的主要參數(shù)。試驗中通過分析各工況下飛灰和底渣的可燃碳含量,計算出煤的燃燒效率(圖4,5)。相同O2體積分數(shù)(21%)時,煤在O2/CO2氣氛下的燃燒效率明顯低于在O2/ N2氣氛下,即單純使用CO2取代N2會導致煤的燃燒特性變差。O2/CO2氣氛下,隨著O2體積分數(shù)的升高,煤的燃燒更加充分,氣體和固體不完全燃燒熱損失降低,燃燒效率提高,尤其是當O2體積分數(shù)由21%增加至30%時。O2體積分數(shù)的提高一方面促進了煤中揮發(fā)分和固定碳的燃燒,另一方面致使煙氣生成量減少,煙氣中CO等可燃組分體積分數(shù)降低,熱損失減小,同時爐內(nèi)氣流速度降低,揮發(fā)分和固定碳在爐內(nèi)的停留時間延長,燃燒效率提高。而在相同燃燒氣氛下,由于揮發(fā)分含量較高的黃陵煙煤更容易著火,燃燒穩(wěn)定,所以其燃燒效率要大于晉城無煙煤。

由圖4,5還可以看出,4種氣氛下,水蒸汽的加入均提高了煤的燃燒效率;黃陵煙煤在氣氛2～4下的燃燒效率分別提高了0.15%,0.26%和0.25%,而晉城無煙煤的燃燒效率相應提高了0.25%,0.36%和0.42%;且隨著水蒸汽體積分數(shù)的增加,燃燒效率逐漸增大。水蒸汽對燃燒效率的貢獻主要還是水蒸汽加入后的水煤氣反應。水煤氣反應致使燃燒由顆粒表面的氣-固兩相反應轉(zhuǎn)變?yōu)闅怏w均相反應,反應速率增加,反應方程式為

水蒸汽加入后煤焦氣化反應加劇,灰渣不宜熔融結(jié)塊,燃燼性能增強[9]。除此之外,Griffiths等[10]還指出爐內(nèi)煤中的堿金屬會促進水蒸汽發(fā)生離解反應而生成大量的OH-,并與CO發(fā)生一系列的連鎖反應,進而促進CO向CO2的轉(zhuǎn)化,加快揮發(fā)分的析出,致使煤的燃燒更加充分。因此,煤在O2和水蒸汽混合氣氛下的燃燒致使煤的燃燒速度顯著提高,整體燃燒效率增加,尤其是固定碳含量較高的晉城無煙煤。

圖4 水蒸汽對煤不同氣氛下燃燒效率的影響Fig.4 Effect of steam addition on coal combustion efficiency in different atmospheres

圖5 水蒸汽體積分數(shù)對煤燃燒效率的影響Fig.5 Effect of steam concentration on coal combustion efficiency

2.2 水蒸汽對SO2析出特性的影響

SO2是煤燃燒過程中析出的主要氣體污染物之一。煤在4種氣氛下燃燒時SO2的析出曲線如圖6所示。

可以看出,煤在氣氛2燃燒時SO2的析出量要低于空氣氣氛。O2/CO2氣氛下,隨著O2體積分數(shù)的提高,SO2的析出量明顯增加,當O2體積分數(shù)由21%升高到40%時,黃陵煙煤和晉城無煙煤的SO2析出量分別增加了2.79和0.63 mg/g。O2體積分數(shù)的升高致使爐內(nèi)氧化性氣氛增強,進而促進了煤中硫向SO2的轉(zhuǎn)化;而且O2體積分數(shù)升高,煙氣量減少,燃煤顆粒在爐內(nèi)的停留時間延長,有利于煤中硫的完全析出。此外,相比于黃陵煙煤,晉城無煙煤本身的硫含量較低,所以析出量較小。

4種氣氛下水蒸汽的加入均致使SO2的析出量降低;特別是在空氣和氣氛4下,相比于未加入水蒸汽時黃陵煙煤和晉城無煙煤的SO2析出量分別降低了1.68,1.74 mg/g和0.21,0.23 mg/g。

由圖7可以發(fā)現(xiàn),隨著水蒸汽體積分數(shù)的增加,SO2的析出量降低,但降低幅度逐漸減小。結(jié)合水蒸汽對燃燒特性的影響分析,水蒸汽對SO2析出的影響主要包括:①煤中硫主要在密相區(qū)析出,水蒸汽的加入致使密相區(qū)燃燒溫度降低,不利于硫的析出;②水蒸汽加入后,水煤氣反應生成大量CO和H2,促進了煤中硫向COS和H2S等其他含硫氣體的轉(zhuǎn)化。此外,水蒸汽的出現(xiàn)可能還會改善煤灰的自固硫能力。

圖6 水蒸汽對不同氣氛下SO2析出特性的影響Fig.6 Effect of steam addition on SO2emission in different atmospheres

2.3 水蒸汽對石灰石脫硫特性的影響

煤在不同氣氛下燃燒時石灰石(Ca/S=2)的脫硫效率如圖8所示。氣氛對于石灰石的脫硫能力具有顯著影響,煤在空氣氣氛下燃燒時的脫硫效率明顯高于在相同O2體積分數(shù)的O2/CO2氣氛。而在O2/ CO2氣氛下,當O2體積分數(shù)由21%增加到40%時,黃陵煙煤和晉城無煙煤的脫硫效率依次增加了3.74%,10.24%和2.32%,8.38%,即當O2體積分數(shù)由30%增加到40%時,脫硫效率明顯增加。由4種氣氛下的燃燒溫度及富鑫石灰石的煅燒特性[11]可知:空氣氣氛下石灰石發(fā)生的為間接硫化反應,而在氣氛2下發(fā)生的為直接硫化反應,由于間接硫化反應在較短的運行時間內(nèi)更有利于獲得較高的脫硫效率,而且空氣燃燒時的溫度恰好在850℃左右,此時的脫硫效率約為空氣燃燒時的最佳脫硫效率[12],所以空氣氣氛下的脫硫效率明顯高于氣氛2;而隨著O2體積分數(shù)的增加,總風量的減小和燃燒溫度的升高有利于脫硫反應的進行,所以氣氛3下石灰石的直接硫化效率有所增加;而氣氛4時,石灰石由直接硫化反應轉(zhuǎn)變?yōu)殚g接硫化反應,硫化速率明顯增加,而且相比于空氣氣氛,高體積分數(shù)CO2的出現(xiàn)還可以減緩石灰石的煅燒,進而避免了煅燒產(chǎn)物因快速生成而造成的高溫燒結(jié),因此其脫硫效率稍大于空氣氣氛。

圖7 水蒸汽體積分數(shù)對SO2析出特性的影響Fig.7 Effect of steam concentration on SO2emission

圖8 水蒸汽對不同氣氛下石灰石脫硫特性的影響Fig.8 Effect of steam on limestone desulfurization efficiency in different atmospheres

4種氣氛下水蒸汽的加入均增強了石灰石的脫硫能力,尤其是在空氣和氣氛4下,黃陵煙煤和晉城無煙煤的脫硫效率分別增加了6.34%,7.22%和4.05%,4.89%,大于氣氛2,3下的2.90%,3.36%和2.09%,2.95%。而在相同氣氛下,脫硫效率隨著水蒸汽體積分數(shù)的增加而增大,但是增長幅度逐漸減緩,如圖9所示。這與Wang等[13]的試驗結(jié)果一致,他們通過研究空氣氣氛下水蒸汽對石灰石脫硫特性的影響推測:CaO與水蒸汽反應生成的瞬間產(chǎn)物Ca (OH)2可能是導致水蒸汽加入后石灰石脫硫能力提高的主要原因。然而本試驗中除了發(fā)現(xiàn)間接硫化時水蒸汽明顯促進了石灰石的脫硫反應,O2/CO2氣氛下直接硫化時水蒸汽同樣促進了石灰石的脫硫反應;由于直接硫化時石灰石不會煅燒生成CaO,進而很難將水蒸汽的影響完全歸因于瞬間產(chǎn)物Ca(OH)2的生成。Stewart等[14]同樣通過研究空氣氣氛下水蒸汽對石灰石硫化的影響認為水蒸汽不會參與任何反應。

圖9 水蒸汽體積分數(shù)對石灰石脫硫特性的影響Fig.9 Effect of steam concentration on limestone desulfurization efficiency

硫化過程中,隨著硫化反應的進行,CaSO4產(chǎn)物層將嚴重阻礙SO2向石灰石顆粒內(nèi)部的擴散,降低了石灰石的活性,抑制了石灰石硫化反應的進一步進行,因而推測水蒸汽的加入對脫硫特性的改善極有可能是因為水蒸汽促進了石灰石顆粒內(nèi)部固態(tài)離子的擴散。晶體內(nèi)存在很多缺陷,固態(tài)離子的擴散正是通過這些缺陷進行,缺陷對于擴散起決定性作用。在硫化過程中,和(間接硫化)/(直接硫化)離子可以通過CaSO4產(chǎn)物層擴散至CaSO4和氣相接觸的表面與SO2和O2進行反應生成CaSO4;而與此同時,離子將會反方向通過產(chǎn)物層向內(nèi)擴散,在顆粒內(nèi)部與CaO(CaCO3)發(fā)生固硫反應[15-17]。水蒸汽的加入會加速固態(tài)離子的擴散,進而促進石灰石的脫硫反應;同時顆粒內(nèi)部更多的空位消失,顆粒變得更加致密,所以水蒸汽加入后所得硫化產(chǎn)物的真密度明顯大于未加入水蒸汽時的[14]。尤其是在間接硫化反應中,石灰石在煅燒生成CaO的過程中容易形成更多的晶體缺陷,而且由于O2-離子小于離子,離子的遷移性更好,受水蒸汽的影響更加明顯。

3 結(jié) 論

(1)通過對流化床常規(guī)空氣燃燒試驗臺架的簡單改造,實現(xiàn)了煤在21%～40%富氧氣氛下安全穩(wěn)定的燃燒,燃燒效果良好,充分體現(xiàn)了循環(huán)流化床在富氧燃燒技術(shù)應用中的優(yōu)勢。

(2)燃燒溫度沿爐膛高度方向先增加后降低;相比于空氣氣氛,煤在21%O2/79%CO2氣氛下燃燒時爐內(nèi)溫度降低,燃燒效率下降,SO2的析出量和石灰石脫硫效率均減小;而O2/CO2氣氛下,隨著O2體積分數(shù)的增加,爐膛溫度上升,燃燒效率提高,SO2的析出量逐漸增加,石灰石由直接硫化反應轉(zhuǎn)變?yōu)殚g接硫化反應,脫硫效率明顯增加。

(3)水蒸汽對煤燃燒的影響更多的體現(xiàn)在水煤氣反應等化學作用方面;水蒸汽的加入致使燃燒溫度降低,燃燒效率增加,SO2的析出量減小。

(4)水蒸汽的加入明顯促進了石灰石顆粒內(nèi)部固態(tài)離子的擴散,石灰石的脫硫能力增強,尤其是在間接硫化反應時。

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Effect of steam on coal combustion and SO2emission and removal during oxy-fuel fluidized bed combustion

TIAN Lu-ning1,2,CHEN Zhen-hui1,YANG Wei1,WANG Xian-hua1,ZHANG Shi-hong1,CHEN Han-ping1

(1.State Key Laboratory of Coal Combustion,Huazhong University of Science and Technology,Wuhan 430074,China;2.Wuhan Optics Valley Environmental Protection Technology Co.,Ltd.,Wuhan 430074,China)

In order to understand the effect of steam addition on coal combustion,SO2emission and removal,a series of experiments of before and after steam addition were conducted under oxy-fuel combustion conditions in fluidized bed (FB)using both Huangling bituminous and Jincheng anthracite as samples respectively.The results indicate that the safe and stable oxy-fuel combustion of coal under 21%-40%O2atmosphere is achieved by simple modification of the conventional air FB combustion test rig.With the increase of furnace height,the combustion temperature first increases and then decreases.Compared with air combustion,the combustion temperature and efficiency decline,the SO2emission and limestone desulfurization efficiency are reduced during the coal combustion in 21%O2/79%CO2atmosphere.In O2/CO2atmosphere,with the O2concentration increase,the combustion temperature and efficiency,and the SO2emission all increase,the desulfurization efficiency increases obviously along with the transformation of sulfation reaction from direct sulfation to indirect sulfation.The effects of steam addition on coal combustion mostly represent chemical action by the water-gas shift reaction.With the steam addition,the combustion temperature deceases,the combustion efficiency increases,and the SO2emission is reduced.Furthermore,the steam addition promotes the solid-state diffusion,the limestone desulfurization capacity enhances,especially in indirect sulfation.

oxy-fuel FB combustion;coal;steam;SO2emission;limestone

TQ534

A

0253-9993(2014)12-2537-07

2013-12-26 責任編輯:張曉寧

國家自然科學基金資助項目(51376075);國家重點基礎研究發(fā)展計劃(973)資助項目(2013CB228102)

田路濘(1983—),男,山東德州人,博士。Tel:027-87542417,E-mail:tianluning@126.com。通訊作者:王賢華(1978—),男,副教授。Tel:027-87542417,E-mail:wangxianhua@hust.edu.cn

田路濘,陳振輝,楊 偉,等.水蒸汽對煤流化床富氧燃燒及SO2析出和脫除的影響[J].煤炭學報,2014,39(12):2537-2543.

10.13225/j.cnki.jccs.2013.1913

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