姚 青,蔡子穎,韓素芹,劉愛霞,劉敬樂

(天津市氣象科學研究所,天津 300061)

天津冬季相對濕度對氣溶膠濃度譜分布和大氣能見度的影響

姚 青*,蔡子穎,韓素芹,劉愛霞,劉敬樂

(天津市氣象科學研究所,天津 300061)

于2013年1月連續(xù)在線觀測天津城區(qū)氣溶膠數(shù)濃度譜分布和大氣能見度,并結合相關氣象資料,探討相對濕度(RH)對氣溶膠濃度譜分布和大氣能見度的影響.結果表明,觀測期間發(fā)生了4次連續(xù)霧霾天氣過程, 4次霧霾天氣過程對應著氣溶膠粒子數(shù)濃度的連續(xù)高值,低能見度天氣系高濃度氣溶膠粒子和高相對濕度協(xié)同所致;隨著RH增大,PN1和PN2.5-10呈增長趨勢, RH>90%后,PN1和PN2.5-10有所降低,PN1-2.5則持續(xù)增長,高RH對氣粒轉(zhuǎn)化和氣溶膠粒子的碰并聚合作用明顯;氣溶膠吸濕增長因子計算表明,高RH下水汽對能見度影響很大,尤其是大霧天氣下其影響甚至可能超過氣溶膠粒子濃度對其的影響.

氣溶膠；相對濕度；譜分布；能見度

大氣能見度可用以表征大氣清潔程度,影響大氣能見度的因素主要包括降水、霧、大風、沙塵暴、揚沙等天氣現(xiàn)象,以及大氣中廣泛存在的污染性氣體和氣溶膠等.近年來,各大城市大氣能見度呈逐步下降趨勢,與經(jīng)濟發(fā)展、空氣污染有著密切關系[1-6].范引琪等[5]的研究表明,1980～2003年京津冀大部分地區(qū)能見度呈下降趨勢,天津等5座城市下降最為明顯,而且大氣能見度趨勢與能源消耗和機動車增長存在很好的相關性.Zhao等[6]匯總了京津冀地區(qū)107個地面站的氣象資料,統(tǒng)計霾日變化趨勢,發(fā)現(xiàn)區(qū)域內(nèi)城市和非城市站點霾日數(shù)日益接近,北京,天津等處于霾日數(shù)高值區(qū).

有關研究表明,氣溶膠粒子對可見光的散射和吸收效應是造成大氣能見度降低的主要原因[7-9].以往的研究多關注”干”氣溶膠的散射和吸收效應,實際大氣中的水汽可對太陽輻射直接散射消光,也可通過氣溶膠粒子的凝結、碰并和懸浮增長,改變粒子折射率來增大氣溶膠消光系數(shù),而在用的濁度計多通過控制相對濕度以保證獲得“干”的氣溶膠,用以測定低相對濕度下氣溶膠的散射系數(shù),并不能完全真實反映環(huán)境氣溶膠的散射系數(shù).國內(nèi)學者[10-11]針對氣溶膠散射吸濕(親水)增長因子進行了有限的測量,有關研究[12-19]表明 RH 是造成氣溶膠散射系數(shù)和粒子數(shù)濃度譜分布變化的重要原因.

2013年以來我國中東部地區(qū)霧霾天氣頻繁,全國霧霾日數(shù)達到 1961年來同期最多[20].本研究基于2013年1月天津城區(qū)大氣環(huán)境和氣象觀測數(shù)據(jù),分析相對濕度對氣溶膠濃度譜分布和大氣能見度的影響,以期為霧霾天氣預報預警提供科學依據(jù).

1 資料與方法

中國氣象局天津大氣邊界層觀測站(北緯39°06′,東經(jīng) 117°10′,海拔高度 3.3m,臺站編號∶54517)位于天津市城區(qū)南部,其北距快速路約100m,東臨友誼路-友誼南路,西面和南面主要為住宅區(qū),交通源對它有一定的影響.采樣點設在觀測站院內(nèi)一座一層平房的樓頂,離地高約 3m,下墊面為草地,周圍為氣象觀測場和辦公區(qū),無明顯污染源,觀測點能夠代表典型城區(qū),觀測時間為2013年1月8日～2月1日,該段時期我國中東部連續(xù)發(fā)生嚴重霧霾天氣,被認為是1961年同期霧霾日數(shù)最多的一個月[20].

氣溶膠質(zhì)量濃度和數(shù)濃度資料由德國Grimm公司生產(chǎn)的Grimm 180顆粒物監(jiān)測儀觀測獲得,該儀器可提供粒徑>0.25μm的氣溶膠數(shù)濃度,可劃分為 31個粒徑段,為便于研究,合并其中的PM1.0,PM1.0-2.5,PM2.5-10和PM10-100,相應的數(shù)濃度依次記作 PN1.0,PN1.0-2.5,PN2.5-10和 PN10-100.大氣能見度資料采用美國 Belfort公司生產(chǎn)的MODLE6000型前向散射能見度儀測量,儀器測量上限為20km,下限為6m,精確度10%,發(fā)射波長為880nm,經(jīng)相應公式計算出550nm的大氣消光系數(shù),并輸出能見度值[21];氣溶膠散射系數(shù)(σsp)采用澳大利亞ECOTECH公司生產(chǎn)的Aurona 1000型濁度計連續(xù)觀測獲得,測量波長為525nm;氣溶膠吸收系數(shù)采用美國 Magee科技公司生產(chǎn)的AE-31 黑碳儀測量值經(jīng)經(jīng)驗公式 σap＝8.28×[BC]+2.23[22]計算得到,可將波長為880nm的測量數(shù)據(jù)轉(zhuǎn)化為532nm波長的吸收系數(shù);以上能見度儀,氣溶膠散射系數(shù)和吸收系數(shù)的波長較為接近,因而未作數(shù)據(jù)調(diào)整,空氣散射系數(shù)和吸收系數(shù)的計算方法見文獻[8].所有測量數(shù)據(jù)經(jīng)過質(zhì)量控制后處理成小時均值,并按相關要求處理成日均值,同期的相對濕度、日降水量和天氣現(xiàn)象等氣象資料采用觀測站同一院內(nèi)的天津市城區(qū)國家氣象觀測站的自動氣象站數(shù)據(jù).

2 結果與討論

2.1 能見度、相對濕度和氣溶膠數(shù)濃度逐時分布

表1 觀測期間氣溶膠濃度的統(tǒng)計特征Table 1 Average data of aerosol concentration during the observation period

觀測期間,天津城區(qū)平均氣溫為(-2.1±2.3) ,℃平均相對濕度為72%±18%,降水總量為3.1mm,平均風速為(1.2±0.7)m/s,較之天津城區(qū)地面氣候標準值(1981～2010年),相對濕度偏高(1月30年均值為53%),降水量略多(30年均值為 2.7mm),風速偏小(30年均值為1.8m/s) ,且靜小風頻率高達67.5%.觀測期內(nèi)平均能見度為(5.49±5.52)km,霧霾天氣頻發(fā),按照《地面氣象觀測規(guī)范》[23]和氣象行業(yè)標準《霾的觀測和預報等級》[24]的規(guī)定,參照能見度和 RH日均值,并結合氣溶膠消光系數(shù)等資料判斷,觀測期內(nèi)霧日數(shù)為4d,霾日數(shù)為17d,其中中度及以上的霾日數(shù)有8d.表1給出了觀測期間各粒徑段氣溶膠質(zhì)量濃度和數(shù)濃度的統(tǒng)計結果,氣溶膠數(shù)濃度PN1,PN1-2.5,PN2.5-10和 PN10-100分別占總數(shù)濃度(TPN)的 99.5%,0.33%,0.05%和 0.001%,超細粒子提供了氣溶膠數(shù)濃度的絕大部分.

圖1 霧霾天氣下氣溶膠質(zhì)量濃度和數(shù)濃度的逐時分布Fig.1 Hourly variations of visibility, relative humidity, aerosol mass concentration and aerosol number concentration

表2 霧霾天氣與非霧霾天氣下氣溶膠濃度的對比結果Table 2 Average data of aerosol concentration under the haze-fog episodes and non- haze-fog episodes

觀測期間我國中東部地區(qū)出現(xiàn)了 4次較大范圍霧霾天氣過程[25],這4次霧霾天氣過程在本次觀測中均有所體現(xiàn),見圖1中的陰影部分,持續(xù)時間從49h到131h不等, 其中1月26日17∶00～2月1日03∶00的霧霾過程持續(xù)時間最長,達131h,平均能見度也最低(2.18km),平均RH最高(86%).為便于區(qū)分各粒徑段數(shù)據(jù),圖 1中的氣溶膠數(shù)濃度采用對數(shù)坐標,氣溶膠質(zhì)量濃度和數(shù)濃度存在4個明顯的高值區(qū)域,分別對應觀測期間 4次持續(xù)霧霾天氣過程,表2給出了4次霧霾天氣過程和非霧霾天氣下氣溶膠濃度的對比觀測結果,霧霾天氣過程1和2中的能見度略高于霧霾天氣過程 3和 4,而其質(zhì)量濃度和數(shù)濃度則顯著高于后者,能見度顯著低于后者, 這表明 RH的較大差異是造成這 2類霧霾過程中能見度與氣溶膠濃度關系不同的重要原因.

2.2 RH對氣溶膠數(shù)濃度及其譜分布特征的影響

氣溶膠粒子數(shù)濃度與 RH存在密切的關系,尚倩等[13]對南京冬季氣溶膠粒子譜分布的研究表明,隨著 RH逐漸增至 54%, PN1緩慢增加, PN1-10則幾乎沒有變化;隨著 RH 繼續(xù)增大, PN0.01-0.2和 PN2.7-10均有不同程度的降低,而PN0.5-1.5則明顯增加,這是由于氣溶膠的尺度分布通過氣粒轉(zhuǎn)化和聚合而轉(zhuǎn)變,氣溶膠粒子吸濕后粒徑增大,核膜態(tài)粒子因向積聚模態(tài)轉(zhuǎn)化而濃度降低,粗模態(tài)粒子濃度因粒徑增大后重力清除而降低.觀測期內(nèi)不同RH下PN1,PN1-2.5和PN2.5-10的統(tǒng)計結果見表3,隨著RH增大,PN1呈增長趨勢,當RH>60%后,增長趨勢放緩,RH>90%后,PN1有所降低,這與表2中霧霾過程3和4PN1低于過程1和2相一致;PN1-2.5隨著RH增大而持續(xù)增長,表明高 RH對氣粒轉(zhuǎn)化和氣溶膠粒子的碰并聚合作用明顯;PN2.5-10的演變規(guī)律與 PN1相似, RH>90%后濃度有所降低.與尚倩等[13]的研究不同的是,觀測期間的PN1隨RH增大而增長迅速,并且高濕狀態(tài)下去除也不明顯,這與儀器的測量范圍不同有關,本研究使用的氣溶膠數(shù)濃度從粒徑 0.25μm開始測量,缺乏核膜態(tài)和愛根模態(tài)粒子濃度數(shù)據(jù),導致 TPN低于采用尚倩等[13]采用WPS測定的氣溶膠數(shù)濃度(1.21×104個/cm3,粒徑范圍 0.01～10μm),也低于胡敏等[26]于 2004年夏季在北京采用 TDMPS-APS系統(tǒng)的觀測結果(3.0×104個/cm3,粒徑范圍0.003～10μm),但遠高于尚倩等[13]采用 LPS測定的氣溶膠數(shù)濃度(7.34× 102個/cm3,粒徑范圍0.35～10μm).

表3 不同RH下大氣能見度和氣溶膠數(shù)濃度的統(tǒng)計特征Table 3 Average data of aerosol number concentration with different relative humidity

觀測期內(nèi)RH變化較大,RH最小值為21%,最大值為97%,將逐時RH按照表3的區(qū)間劃分,考察不同RH下氣溶膠數(shù)濃度譜分布狀況,如圖2所示,不同 RH下氣溶膠粒子數(shù)濃度譜分布存在如下特征∶(1)低濕狀況(RH≤40%)下,氣溶膠粒子數(shù)濃度顯著低于其他RH,這一趨勢在2μm以下粒徑段尤為明顯,其數(shù)濃度與之存在數(shù)量級上的差異;(2)0.25～0.4μm粒徑段氣溶膠粒子數(shù)濃度譜分布受RH影響不明顯,80%≤RH<90%下的氣溶膠粒子數(shù)濃度甚至略高于 RH≥90%時,這也是造成觀測期間 TPN在 80%≤RH<90%下最高的原因;(3) 0.4～1.6μm粒徑段氣溶膠粒子數(shù)濃度譜分布與RH相關性顯著,隨著RH增大,粒子濃度相應增大,有研究高 RH下霧、降雨和降雪可對氣溶膠粒子濕清除[15],而在1～2μm粒徑段降水對氣溶膠粒子的捕獲效率較低,即所謂 Greenfield缺口[27];(4)2μm以上粗粒子各粒徑段的數(shù)濃度均在1個/cm3以內(nèi),且不同RH下數(shù)濃度差別不大,這與康漢青等[15]在南京的研究不同,其原因可能在于觀測期連續(xù)發(fā)生霧霾天氣,間有數(shù)次降雪,高RH下氣溶膠中的粗粒子已大部分被清除,因而RH不再是影響PN2.5-10的主要因素.

小舅是個饞小孩，如果哥哥姐姐們有什么好吃的不給他吃，他就順勢往地上打滾說：“你以為我不會生氣打滾??？”大家都笑他：“可別這樣，把地上的灰都滾沒了?！彼坏靡?，反而翻滾得更厲害了。

于2011年春季在同一觀測點對霾、沙塵、降水等典型天氣進行的氣溶膠粒子數(shù)濃度觀測結果[8]顯示, 霾日粒子濃度最高,TPN 為 1.40× 103個/cm3,僅為本次觀測平均值(6.61個/cm3)的1/4,本次觀測中的粗粒子(PN10-100)濃度(0.07個/cm3)遠低于2011年春季的沙塵日(3.3個/cm3)和霾日(0.5個/cm3),甚至也顯著低于晴日(0.8個/cm3),而與降水日相當(0.08個/cm3), 本次觀測期間 RH平均值 (72%±18%)遠高于 2011年春季(39%±22%),這表明 RH對氣溶膠粒子數(shù)濃度譜分布有較大影響.

圖2 不同相對濕度下氣溶膠數(shù)濃度的譜分布Fig.2 Size distributions of aerosol number concentrationwith different relative humidity

2.3 RH對大氣消光系數(shù)的影響

大氣消光系數(shù)(σext-vis)與大氣能見度(vis)具備如下關系[28]∶

式中∶σext-vis單位 Mm-1,vis單位 km, 3.912代表Koschmeider常數(shù),取該值時,有以下假設條件∶目標物為深色理想物體;閾對比度取0.02;目標物和觀察者之間大氣組成均一;地球曲率可忽略;目標物、天空背景和觀察者等各處的光亮度相同.該公式充分考慮了大氣中氣體和氣溶膠對能見度的影響,也包含水汽的影響在內(nèi).

大氣消光系數(shù)(σext)按性質(zhì)可分為氣溶膠散射系數(shù)(σsp)、氣溶膠吸收系數(shù)(σap)、干潔大氣散射系數(shù)(σsg)以及氣態(tài)污染物的吸收系數(shù)(σag)4部分,即

實際測量過程中濁度儀進氣經(jīng)自動加熱除濕, RH控制在40%以下,水汽對能見度的影響可基本忽略,因而公式(2)未考慮水汽對能見度的影響,則 RH對大氣消光系數(shù)的影響可采用下列方法計算∶

f(RH)既體現(xiàn)了水汽對大氣消光系數(shù)的間接影響(氣溶膠吸濕增長),也反映了高RH下水汽的直接消光作用,因而它可能大于氣溶膠吸濕增長因子,尤其是在高RH下.

圖3 不同RH下氣溶膠吸濕增長因子的擬合關系Fig.3 Fitting curve of the measured aerosol hygroscopic growth factor f(RH) at ambient relative humidity

國內(nèi)有關氣溶膠吸濕增長系數(shù)測定的研究起步較晚,外場實驗資料有限,且測定和計算方法不盡一致,如 Yan等[11]采用”水汽加入結合加熱控制”的濁度計并聯(lián)法,劉新罡等[10]采用結合能見度數(shù)據(jù)的光學綜合法等,不同研究獲得的數(shù)據(jù)可能存在一定差異,但不影響作定性比較.本研究計算獲得的f(80%)高于Yan等[11]在北京冬季”相對污染”時期的觀測結果(f(80%)=1.48)[10],這可能與北京觀測期間空氣質(zhì)量較好(其空氣質(zhì)量最差時為輕微污染),而本研究中氣溶膠含有大量硫酸銨、水溶性有機碳等吸濕性組分有關,2011年冬季在同一地點的觀測結果[29]顯示,SO42-和NO3-濃度分別達到 32.4,27.9μg/m3.本研究的測定結果與劉新罡等[10]在廣州夏季觀測中的城市型氣溶膠(f(80%)=2.04)接近,低于其海洋型(f(80%)=2.68)和海洋/城市混合型氣溶膠(f(80%)=2.29),而結合國內(nèi)外幾次重要的大型外場實驗結果[29-36]來看,觀測期間氣溶膠類型與城市型和人為源相近,高于生物質(zhì)燃燒和沙塵型,對于氣溶膠吸濕性質(zhì)的研究需結合氣溶膠化學組分,粒徑分布和混合方式等做下一步深入研究.

圖4 不同相對濕度下能見度與氣溶膠數(shù)濃度的關系Fig.4 The relationship between visibility and aerosol number concentration with different relative humidity

2.4 不同RH下氣溶膠數(shù)濃度與能見度的擬合關系

氣溶膠粒子對大氣消光系數(shù)的影響主要體現(xiàn)在不同粒徑和組成的氣溶膠粒子對可見光的散射和吸收,在特定RH下,氣溶膠表面積濃度與大氣消光系數(shù)存在確定關系,而在粒子粒徑基本一致的情況下,氣溶膠表面積濃度與氣溶膠數(shù)濃度正相關.考慮到PN1占據(jù)TPN的絕大部分,而粒徑 0.25～1μm 的粒子覆蓋了可見光波長范圍,對可見光散射效率最大,并且貢獻了可見光消光系數(shù)的絕大部分,因而采用氣溶膠粒子數(shù)濃度與大氣能見度作散點圖,并進行擬合.如圖4所示,兩者在 RH<60%和 60%≤RH<80%時顯著相關,隨著RH增大,相關性降低,尤其是RH≥90%時,離散程度增大,表明高 RH下氣溶膠數(shù)濃度對大氣消光能力的影響降低,水汽的散射消光貢獻上升.在RH<80%時,采用 PN1反演大氣能見度可能獲得較好的結果,考慮到本研究所用儀器僅測量粒徑在 0.25μm以上的粒子譜分布,而 0.003～0.25μm部分的粒子數(shù)濃度遠高于 0.25μm 以上的部分,利用氣溶膠數(shù)濃度反演大氣能見度需要作進一步的深入研究.

3 結論

3.1 2013年1月天津地區(qū)4次霧霾天氣過程對應著氣溶膠粒子數(shù)濃度的連續(xù)高值,低能見度天氣系高濃度氣溶膠粒子和高相對濕度協(xié)同所致.

3.2 RH對氣溶膠粒子數(shù)濃度譜分布特征影響顯著, 隨著RH增大PN1和PN2.5-10呈增長趨勢,當RH>60%后,增長趨勢放緩,RH>90%后,則有所降低,PN1-2.5隨著 RH 增大而持續(xù)增長,可能與PN1-2.5的濕清除效率較低有關.

3.3 氣溶膠吸濕增長因子計算表明,高RH下水汽對能見度影響很大,尤其是大霧天氣下其影響甚至可能超過氣溶膠粒子濃度對其的影響.

3.4 RH<60%和60%

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《中國環(huán)境科學》獲評“2012中國最具國際影響力學術期刊”

2012年12月,《中國環(huán)境科學》被評為“2012中國最具國際影響力學術期刊”.

“中國最具國際影響力學術期刊”是中國科學文獻計量研究中心、清華大學圖書館依據(jù)《CAJ國際引證報告》,按2011年度中國學術期刊被SCI期刊、SSCI期刊引用的總被引頻次排序并經(jīng)40多位期刊界專家審議,遴選出的TOP5%期刊.獲評“中國最具國際影響力學術期刊”的科技類期刊共156種.統(tǒng)計分析結果表明,從定量分析的角度看,“中國最具國際影響力學術期刊”的國際影響力已經(jīng)達到國際中等以上水平,跨入了國際品牌學術期刊行列.

《中國環(huán)境科學》編輯部

Effects of relative humidity on the aerosol size distribution and visibility in the winter in Tianjin.

YAO Qing*, CAI Zi-ying, HAN Su-qin, LIU Ai-xia, LIU Jing-le
(Tianjin Institute of Meteorological Science, Tianjin 300061, China). China Environmental Science, 2014,34(3)：596～603

Taking use of the aerosol number concentration, visibility and other observation data during January of 2013 at Tianjin, the effects of relative humidity on the aerosol size distribution and visibility were analyzed. During the observation period, there were four episodes in which the visibility was continuously less than 10km. The aerosol size distribution and relative humidity were the main factors on effecting visibility. When RH was lower than 90%, number concentration of aerosol particles increased gradually as RH increased. When RH was higher than 90%, number concentration of aerosol particles between 1μm and 2.5μm in diameter increased gradually as RH increased, while number concentration of aerosol particles less than 1μm and between 2.5μm and 10μm in diameter decreased gradually as RH increased. The mean value of aerosol hygroscopic growth factors at 80% RH [f (RH=80%)] was 2.04. Water vapor had a great influence on the visibility with high RH in fog and may even exceed the influence of aerosol particle concentration on visibility.

aerosol；relative humidity；size distribution；visibility

X513

：A

：1000-6923(2014)03-0596-08

姚 青(1980-),男,湖北宜昌人,工程師,碩士,主要從事大氣環(huán)境與大氣化學研究.發(fā)表論文30余篇.

2013-07-08

天津市科技支撐計劃重點項目(13ZCZDSF02100)

* 責任作者, 工程師, yao.qing@163.com