夏永秋,李躍飛,張心昱,林靜慧,王書偉,周 偉,顏曉元*(.中國科學(xué)院南京土壤研究所,土壤與農(nóng)業(yè)可持續(xù)發(fā)展國家重點實驗室,江蘇 南京 0008；.中國科學(xué)院常熟農(nóng)業(yè)生態(tài)實驗站,江蘇 常熟 5555；.中國科學(xué)院地理科學(xué)與資源研究所,中國科學(xué)院生態(tài)系統(tǒng)網(wǎng)絡(luò)觀測與模擬重點實驗室,北京 000)

太湖地區(qū)稻作系統(tǒng)不同水體硝態(tài)氮同位素特征及污染源

夏永秋1,2,李躍飛1,張心昱3,林靜慧2,王書偉2,周 偉2,顏曉元1,2*(1.中國科學(xué)院南京土壤研究所,土壤與農(nóng)業(yè)可持續(xù)發(fā)展國家重點實驗室,江蘇 南京 210008；2.中國科學(xué)院常熟農(nóng)業(yè)生態(tài)實驗站,江蘇 常熟 215555；3.中國科學(xué)院地理科學(xué)與資源研究所,中國科學(xué)院生態(tài)系統(tǒng)網(wǎng)絡(luò)觀測與模擬重點實驗室,北京 100101)

為辨別稻作系統(tǒng)不同水體硝態(tài)氮來源,選擇太湖地區(qū)典型稻作區(qū)域,應(yīng)用硝態(tài)氮δ15N同位素技術(shù),結(jié)合水化學(xué)方法(如 NO3-, NH4+, TP, Cl-, SO42-),研究水稻施肥之前(4～5月),施肥期(6月),及施肥之后(7～8月)地表水和地下水硝態(tài)氮來源.結(jié)果表明,地表水和地下水硝態(tài)氮含量普遍較高.在施肥期,各水體硝態(tài)氮中δ15N均較低,表明該時期農(nóng)業(yè)化肥是水體硝態(tài)氮的主要來源.在施氮前期,池塘水δ15N較低,其可能原因是受雨水的影響;而地下水δ15N較高,可能是水體發(fā)生了強烈的反硝化.在施肥后期,池塘水δ15N較高可能受養(yǎng)殖廢水影響;地下水δ15N較低,可能受農(nóng)田滲漏水的影響.河水和灌溉水硝態(tài)氮δ15N在各時期波動不大,其中河水硝態(tài)氮主要來源是生活污水和動物糞肥,但灌溉水硝態(tài)氮主要來源于雨水.本研究提出新的 Cl-濃度和 NO3-/Cl-物質(zhì)的量比區(qū)間以辨別太湖地區(qū)水體硝態(tài)氮來源.

稻作系統(tǒng)；硝態(tài)氮；δ15N-NO3-；NO3-/Cl-；污染源

-/Cl-；pollution source

在自然界,氮元素有2種穩(wěn)定同位素δ14N和δ15N,在自然界復(fù)雜的物理、化學(xué)和生物過程中氮會產(chǎn)生同位素分餾,從而能夠引起自然界含氮物質(zhì) δ15N的顯著差異.已有研究結(jié)果表明,不同來源的硝態(tài)氮具有不同的同位素組成,如大氣氮沉降為-13‰～13‰;動物糞肥為 5‰～25‰;生活污水為4‰～19‰;土壤礦化氮0‰～8‰;無機肥料氮-6‰～6‰[1].因此,通過地表水和地下水氮同位素的差異可以推斷硝態(tài)氮的來源.在 20世紀(jì) 70年代國外就有利用δ15N來識別污染來源的報道,現(xiàn)在利用δ15N識別硝酸污染來源的技術(shù)較為成熟,如Rivers等[2]利用δ15N分析得出英國諾丁漢地區(qū)舍伍德砂巖含水層中氮污染來源,主要為農(nóng)用化肥和點源污染;Spalding等[3]用δ15N分析得出朝鮮半島 Cheju地區(qū)地下水硝態(tài)氮污染主要來自對柑橘施用的化肥,Seogwipo地區(qū)主要來自人類的生活垃圾及動物的糞便等.國內(nèi)利用環(huán)境氮同位素研究地下水污染問題起步較晚.邵益生等[4]率先引進硝態(tài)氮氮同位素分析技術(shù)研究北京郊區(qū)污灌對地下水氮污染的影響.目前,硝態(tài)氮15N同位素也成功應(yīng)用于我國地表水、地下水氮污染來源辨別[5-6].

由于各種源δ15N之間有一定的重疊,需進一步借助水化學(xué)分析方法,以彌補同位素方法的不足.水體 Cl-、SO42-具有生物和化學(xué)惰性,不受物理、化學(xué)、生物進程的影響.污水和糞肥具有高的Cl-、SO42-濃度和較低的NO3--N濃度[7-8],而施肥后的田面水NO3--N濃度較高,Cl-、SO42-濃度相對較低[9].因此,可以應(yīng)用 NO3-/Cl-物質(zhì)的量比與Cl-做圖方法輔助辨別NO3-源[9-10].

水稻是我國最主要的糧食作物,是太湖地區(qū)的最主要的作物,隨著現(xiàn)代農(nóng)業(yè)的發(fā)展,近二十年來,該區(qū)水稻單產(chǎn)得到了顯著提高,該區(qū)單季晚稻由20世紀(jì)80年代初期的6.5t/hm2左右提高到目前的 8t/hm2,大大超過全國平均水平[11].但是,施氮量也由之前的200kg/hm2增加到300kg/hm2[11],而且這些肥料60%以上集中在6月份施入稻田.如此高強度的氮肥投入對地表水、地下水會產(chǎn)生影響[12].而且,太湖地區(qū)濕沉降氮量高[13],稻作區(qū)域還有禽畜養(yǎng)殖、居民生活,也會潛在影響水體硝態(tài)氮含量.因此,本研究選擇太湖地區(qū)典型稻作區(qū)域,應(yīng)用硝態(tài)氮 δ15N同位素技術(shù),結(jié)合水化學(xué)方法,研究水稻施氮前期(4～5月)、施氮期(6月)、及施氮后期(7～8月)地表水和地下水硝態(tài)氮來源,為稻作區(qū)域水質(zhì)目標(biāo)管理提供依據(jù).

1 材料與方法

1.1 研究區(qū)概況

試驗在中國科學(xué)院常熟農(nóng)業(yè)生態(tài)試驗站(31°32′56″N,120°41′53″E)進行,位于太湖流域,屬陽澄湖低洼湖蕩平原,年均氣溫 15 ,℃年降水量1038mm,無霜期 224d.試驗站內(nèi)主要作物是水稻和小麥輪作,水稻季基肥時間為每年6月13日左右(尿素:180kgN/hm2+過磷酸鈣:90kg/hm2+氯化鉀:120kg/hm2),分蘗肥時間為6月20日之前(尿素:30kgN/hm2),穗肥為8月3日左右(尿素:30kg N/hm2+氯化鉀:120kg/hm2).小麥季基肥時間為11月3日左右(尿素:180kgN/hm2+過磷酸鈣:300kg/ hm2+氯化鉀:75kg/hm2),穗肥 3月 10日左右(尿素:60kg N/hm2+氯化鉀:120kg/hm2).

池塘水觀測點采自常熟農(nóng)業(yè)生態(tài)站區(qū)附近的長青河,雖然稱為河,但由于養(yǎng)魚,已人為將其與外河隔斷,故作為池塘水采樣點(120°41.78E, 31°32.96N).灌溉地表水采自常熟站區(qū)內(nèi)人為休整的渠道(120°41.86E,31°32.97N),該渠道通過閘閥與長青河相通,常年儲水,為農(nóng)田灌溉用水.河水采自常熟站附近的新安塘(120°43.76E, 31°32.65N),這是該站區(qū)周圍最大的一條天然河流,常年水位在2.9～3.2m左右,水流緩慢,水色渾濁發(fā)暗,周圍農(nóng)田與居民鑲嵌分布.地下水采自設(shè)于該站氣象場內(nèi)的地下水位觀測井(120°41.88E, 31°32.92N),深約1.8m,四周為稻田,施肥方式為常規(guī)施肥.雨水采樣點為氣象站附有的雨量收集器采集(120°41.88E, 31°32.94N).

1.2 樣品采集與分析方法

于2011年4～8月每月下旬在上述采樣點采集河水、灌溉水、池塘水、地下水各 1.5L,采集的深度為水面以下0.3m處,同時收集該月雨水樣品約2L的混合樣.用0.45μm的聚碳酸酯膜過濾一定的水樣,放入 4℃冰箱中,24h內(nèi)測定硝態(tài)氮銨態(tài)氮、總?cè)芙庑粤?TP)、氯離子(Cl-)、硫酸根離子、溶解氧(DO)、 pH值、電導(dǎo)率、礦化度.、用連續(xù)流動分析儀(Skalar san++,荷蘭)測定,TP用過硫酸鉀氧化-鉬酸銨分光光度法測定,、用全自動化學(xué)分析儀測定,pH值和DO現(xiàn)場用電極測定.電導(dǎo)率用電極法測定,礦化度用質(zhì)量法測定.雨水樣只測定、濃度.其余的水樣采用陰離子交換樹脂法吸附等陽離子,獲得硝態(tài)氮萃取液,然后用AgO2中和剩余HCl過濾去除AgCl沉淀,將萃取液凍干獲得固態(tài)的AgNO3.

稱重 20μg AgNO3樣品,利用 Thermo Scientific公司的 MAT253穩(wěn)定同位素質(zhì)譜儀FLASH-EA1112HT樣品在線燃燒系統(tǒng),將冷藏NO3--N樣品轉(zhuǎn)化成N2,分析硝態(tài)氮中δ15N用下式(1)表示.

式中:R為樣品或標(biāo)準(zhǔn)中15N/14N比值,δ15N以樣品相對于標(biāo)準(zhǔn)大氣N2δ15N表示,測量誤差小于1‰.

2 結(jié)果與分析

2.1 不同水體N濃度和理化性質(zhì)分布

如表1所示,各水樣中Cl-和SO42-濃度分布相似,均為河流水體中最高,分別達(104.13± 17.00),(128.83±40.03)mg/L;其次是池塘水,濃度分別為(86.89±21.27),(79.83±25.83)mg/L;灌溉水Cl-和 SO42-濃度分別為(75.01±11.88),(63.67± 24.29)mg/L;地下水濃度最低,但是不同月份之間變異最大,Cl-和 SO42-濃度分別為(46.53±24.91), (61.33±41.50)mg/L.與其他水體相比,河流水體礦化度較高[(372±131)mg/L],電導(dǎo)率較高[(738± 54)μS/cm],而DO較低[(5.03±1.39)mg/L].

表1 2011年4～8月不同水體的理化性質(zhì)Table 1 The chemical and physical compositions of different water bodies during April to August, 2011

2.2 不同水體硝態(tài)氮δ15N分布特征

如圖1所示,不同水體硝態(tài)氮δ15N含量變化規(guī)律不一樣,但是在6月份其δ15N均較低.其中地下水和池塘水硝態(tài)氮δ15N波動最大,但是趨勢相反.地下水δ15N在6月份之前很高,但是6月份之后一直維持在低位,變化范圍是 43.0‰～4.7‰;池塘水δ15N在6月份之前較低,約為6.0‰,在6月之后一直升高到48.7‰.河水和灌溉水δ15N波動比較小,分別為 9.9‰～17.2‰和 6.7‰～11.0‰.雨水δ15N在5～6月份較低,而其他月份較高,變化范圍是6.9‰～14.3‰.

圖1 各水體中硝態(tài)氮δ15N月際動態(tài)變化Fig.1 Monthly variations of δ15N-NO3-values of different water bodies

3 討論

雨水中硝態(tài)氮δ15N豐度、硝態(tài)氮濃度分別與河水硝態(tài)氮δ15N豐度、硝態(tài)氮濃度無顯著相關(guān)關(guān)系(圖2),其分別可解釋河水中硝態(tài)氮δ15N、硝態(tài)氮濃度變異的12.8%和13.5%,與Ti等[13]在太湖地區(qū)用氮素收支法所得濕沉降對水體氮貢獻的結(jié)果基本一致.由于太湖地區(qū)水域面積寬(371.5km2),因此雨水對河水硝態(tài)氮的貢獻也不可忽視.河水中硝態(tài)氮δ15N全部在8‰～25‰?yún)^(qū)間,與動物糞肥和生活污水δ15N區(qū)間一致,因而動物糞肥和生活污水可能是河水硝態(tài)氮的主要來源.河水中高濃度的NH4+和無機磷,正是動物糞肥和生活污水的特征[14].由于土壤對 NH4+有較大的吸附能力,因此水田徑流產(chǎn)生的銨態(tài)肥料大部分在排水溝中吸附,不大可能進入河水,除非在暴雨和施肥比較集中的 6月份這種情況才會出現(xiàn).另外,河水 Cl-、SO42-濃度、礦化度均最高,而NO3

-/Cl-物質(zhì)的量比相對又較低(平均 0.083± 0.43),與污水和糞肥中高 Cl-、SO42-濃度和低NO3

-/Cl-物質(zhì)的量比的特征也相似[7-8],因此可以進一步證明河水中硝態(tài)氮主要來源于生活污水和動物糞肥,該結(jié)論與邢光熹等[14]的結(jié)果基本一致.現(xiàn)場實證也表明,太湖地區(qū)河網(wǎng)密布,居民大多沿河而居,生活污水和養(yǎng)殖廢水往往未經(jīng)處理而直接排入河流.

由圖 2可知,雨水可能是灌溉水和池塘水中硝態(tài)氮的主要來源之一.雨水中硝態(tài)氮δ15N分別可解釋池塘水和灌溉水中硝態(tài)氮δ15N的47%和58%,雨水中硝態(tài)氮濃度分別可解釋池塘水和灌溉水中硝態(tài)氮濃度的23%和45%.雨水、灌溉水和池塘水中硝態(tài)氮δ15N在6月份均較低,其可能原因是該時期稻田施肥強度比較大,受氨揮發(fā)的影響,雨水中硝態(tài)氮 δ15N下降;同時該時期暴雨頻率大,大量的農(nóng)田徑流也會導(dǎo)致池塘水中硝態(tài)氮 δ15N降低.池塘水中高濃度的 NH4+和無機磷也進一步證明其主要來自農(nóng)田化肥.灌溉水與池塘水中硝態(tài)氮δ15N差異主要在施肥后期(7～8月份),其可能原因是該區(qū)域?qū)儆诩s化魚蝦養(yǎng)殖區(qū),該時期是魚蝦生長高峰期,高 δ15N豐度的養(yǎng)殖廢水、餌料投入,導(dǎo)致池塘水硝態(tài)氮δ15N值升高;而灌溉渠道由于與農(nóng)田直接相連,低 δ15N豐度的稻田水容易通過側(cè)滲和淋洗進入渠道;同時,灌溉水主要來源之一雨水δ15N也相對較低.因此灌溉水中硝態(tài)氮δ15N在施肥后期較低.

地下水中硝態(tài)氮 δ15N、硝態(tài)氮濃度與雨水中硝態(tài)氮δ15N、硝態(tài)氮濃度沒有相關(guān)關(guān)系(圖2),因此雨水可能不是地下水硝態(tài)氮的主要來源.由于本研究的采樣點四周是稻田系統(tǒng),地下水位高,農(nóng)田滲漏水可能是地下水主要污染源.地下水中硝態(tài)氮含量遠大于含量,也正是農(nóng)田滲漏水的特征[15-16].地下水中硝態(tài)氮δ15N在施肥前期很高,但在施肥后期一直維持在低位,其可能原因是在施肥前期,由于滲漏水較少,水體中DO濃度也低,之前下滲的硝態(tài)氮反復(fù)發(fā)生反硝化,殘留的硝態(tài)氮δ15N富集導(dǎo)致δ15N值升高[1];在施肥的后期(7、8月份),大量的田面水滲漏到地下水中,因而 δ15N降低.同時,這段時間內(nèi)土壤溫度較高,礦化速率快,地下水位又淺,也會有大量的礦化氮(δ15N:0‰～8‰)通過淋洗進入地下水.

圖2 各水體與雨水中硝態(tài)氮δ15N(a)及雨水中硝態(tài)氮濃度(b)的關(guān)系Fig.2 Relationships between δ15N-NO3-values of different water bodies and those of rainfall(a), and between nitrate concentrations of different waterbodies and those of rainfall(b)

Cl-、被用來輔助判別硝態(tài)氮來源,但易受到地域特征的影響.在太湖地區(qū),由于含氯、硫化肥投入較大,以及有機肥和糞肥的投入,田面水中、往往較高,因而會進一步影響地表水、地下水、濃度(表1).應(yīng)用其他區(qū)域水體濃度和摩爾比區(qū)間很難辨別污染源來源[9,17].聯(lián)合太湖地區(qū)應(yīng)用δ15N和δ18O雙同位素溯源研究的最新結(jié)果,本研究提出新的物質(zhì)的量濃度和物質(zhì)的量比區(qū)間以辨別太湖地區(qū)水體硝態(tài)氮來源.如圖 3所示,當(dāng)濃度小于1000 μmol/L且物質(zhì)的量比大于0.1時,其硝態(tài)氮主要來源是農(nóng)田滲漏水[18];當(dāng)濃度大于2000 μmol/L且物質(zhì)的量比小于 0.1時,其硝態(tài)氮主要來源是生活與養(yǎng)殖廢水[19].

圖3 各水體中NO3-/Cl-物質(zhì)的量比與Cl-濃度的關(guān)系Fig.3 Variations of NO3-/Cl-molar ratio with Cl-molarconcentrations in different water bodies

4 結(jié)論

4.1 池塘水中硝態(tài)氮 δ15N在施氮前期低,其主要原因是受雨水的影響,施肥后期δ15N升高則可能是受水產(chǎn)養(yǎng)殖的影響.

4.2 地下水在施肥前期硝態(tài)氮 δ15N高,可能發(fā)生了強烈的反硝化導(dǎo)致硝態(tài)氮δ15N富集,而在施肥后期δ15N降低,可能原因是低δ15N豐度的農(nóng)田滲漏水是其主要來源.

4.3 根據(jù)同位素和水化學(xué)性質(zhì)特征與現(xiàn)場實證,河水中硝態(tài)氮主要來源是生活污水和動物糞肥,灌溉水中硝態(tài)氮δ15N低的可能原因是低δ15N豐度的雨水是其硝態(tài)氮的主要來源.

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Nitrogen isotopic characteristics and source attribution of nitrate in different water bodies in the paddy rice system

of the Taihu Lake region.

XIA Yong-qiu1,2, LI Yue-fei1, ZHANG Xin-yu3, LIN Jing-hui2, WANG Shu-wei2, ZHOU

Wei2, YAN Xiao-yuan1,2*(1.State Key Laboratory of Soil and Sustainable Agriculture, Institute of Soil Science, Chinese Academy of Sciences, Nanjing 210008, China；2.Changshu Agroecological Experimental Station, Chinese Academy of Sciences, Changshu 215555, China；3.Key Laboratory of Ecosystem Network Observation and Modeling, Institute of Geographic Sciences and Natural Resources Research, Chinese Academy of Sciences, Beijing 100101, China). China Environmental Science, 2014,34(2)：505～510

To discriminate among NO3--N sources in different water bodies in paddy rice system, δ15N-NO3-abundance and chemical compositions (e.g., NO3-, NH4+, TP, Cl-, SO42-) were measured in water samples from pond, irrigation ditch, river, and ground water in rice system of the Taihu Lake region at three periods. It was found that nitrate was the dominant nitrogen species in most water samples. During the fertilizing period (June), the δ15N-NO3-value of water samples were lower than those collected in other months, suggesting that the surface water and groundwater receive a significant contribution of NO3--N from agricultural fertilizer at this period. In periods prior to fertilization (April to May), the low δ15N value in pond water was attributed to rainfall, and the high δ15N value in ground water resulted mainly from denitrification. In periods after the fertilization (July to August), the high δ15N value in pond water was caused by aquaculture wastewater, and the low δ15N value in ground water indicated main nitrate source of agricultural leaching. The δ15N values varied within a narrow range in river and irrigation water during all the three periods, but their nitrate source differed. Sewage and manure contributed nitrate to river water, while rainfall mainly control the nitrate of irrigation water. We put forward new intervals of Cl-and molar ratio of NO3-/Cl-to discriminate among NO3--N sources in Taihu Lake region.

rice system；nitrate；δ15N-NO3-；NO3

X522

：A

：1000-6923(2014)02-0505-06

夏永秋(1979-),男,湖南武岡人,副研究員,博士,主要從事農(nóng)田氮素循環(huán)研究.發(fā)表論文30余篇.

《中國環(huán)境科學(xué)》2012年度引證指標(biāo)

《中國環(huán)境科學(xué)》編輯部

2013-06-13

中國科學(xué)院知識創(chuàng)新工程項目(KZCX2-EW-310);國家自然科學(xué)基金資助項目(41001349);土壤與農(nóng)業(yè)可持續(xù)發(fā)展國家重點實驗室項目(Y212000013)

* 責(zé)任作者, 研究員, yanxy@issas.ac.cn

根據(jù)《2013年版中國科技期刊引證報告(核心版)》,《中國環(huán)境科學(xué)》2012年度引證指標(biāo)繼續(xù)位居環(huán)境科學(xué)技術(shù)及資源科學(xué)技術(shù)類科技期刊前列,核心影響因子1.657,學(xué)科排名第1位,在被統(tǒng)計的1994種核心期刊中列第21位;綜合評價總分72.0,學(xué)科排名第3位.《中國科技期刊引證報告》每年由中國科學(xué)技術(shù)信息研究所編制,統(tǒng)計結(jié)果被科技管理部門和學(xué)術(shù)界廣泛采用.