魯洪娟，馬友華，樊霆，張國(guó)漪，葉文玲，陳海燕

有機(jī)肥中重金屬特征及其控制技術(shù)研究進(jìn)展

魯洪娟，馬友華*，樊霆，張國(guó)漪，葉文玲，陳海燕

安徽農(nóng)業(yè)大學(xué)資源與環(huán)境學(xué)院，安徽 合肥 230036

隨著工業(yè)的快速發(fā)展，農(nóng)藥、肥料及地膜等系列農(nóng)用化學(xué)物質(zhì)的廣泛使用，農(nóng)田土壤重金屬污染越來(lái)越嚴(yán)重。重金屬進(jìn)入土壤后，其難移動(dòng)性導(dǎo)致大量積累，造成土壤環(huán)境污染，影響植物生長(zhǎng)，危及人類的健康。有機(jī)肥是我國(guó)農(nóng)業(yè)生產(chǎn)中非常重要的肥料，其來(lái)源也十分廣泛。施用有機(jī)肥是提高作物產(chǎn)量的必要措施，同時(shí)也是土壤重金屬的主要輸入途徑之一，研究有機(jī)肥的重金屬特征及其有關(guān)控制技術(shù)對(duì)農(nóng)產(chǎn)品安全和有機(jī)廢棄物的再利用具有重要意義。文章就畜禽排泄物堆肥、污泥堆肥、生活垃圾堆肥和沼肥等主要有機(jī)肥料的重金屬來(lái)源、含量以及不同溯源有機(jī)肥料對(duì)土壤中重金屬有效性的影響進(jìn)行綜述，重點(diǎn)介紹了畜禽排泄物堆肥中重金屬含量和飼料添加劑之間的關(guān)系，為農(nóng)田土壤重金屬污染防治和農(nóng)產(chǎn)品安全提供科學(xué)依據(jù)。除從有機(jī)肥的源頭控制重金屬外，文章主要介紹了化學(xué)法、生物吸附法、生物淋濾法和電化學(xué)法等重金屬控制技術(shù)，針對(duì)各種控制方法，闡述了其原理、應(yīng)用實(shí)例、優(yōu)缺點(diǎn)及研究進(jìn)展情況，提出了解決有機(jī)肥重金屬污染問(wèn)題的思路和方法，為有機(jī)肥料的資源化利用提供了參考。最后指出，為了實(shí)現(xiàn)養(yǎng)殖業(yè)與種植業(yè)的安全鏈接，除選用重金屬含量低的有機(jī)肥，通過(guò)相關(guān)技術(shù)有效控制有機(jī)肥中的重金屬外，還要注重肥料用量、施肥時(shí)間、施肥技術(shù)的合理選擇，從最大程度上避免有機(jī)肥料給作物和人類帶來(lái)的副作用。

有機(jī)肥；重金屬；來(lái)源；含量；控制技術(shù)

有機(jī)肥富含有機(jī)質(zhì)、作物生長(zhǎng)必需的養(yǎng)分、有機(jī)酸及糖類等物質(zhì)，具有培肥、改良土壤的功效，是無(wú)公害農(nóng)業(yè)、綠色農(nóng)業(yè)和有機(jī)農(nóng)業(yè)生產(chǎn)中的主要肥料。施用有機(jī)肥是維持農(nóng)業(yè)生態(tài)系統(tǒng)物質(zhì)與能量平衡的重要措施，能提高農(nóng)業(yè)生產(chǎn)效率及生態(tài)系統(tǒng)對(duì)于擾動(dòng)的抵抗力和恢復(fù)力（Gabhane，2012）。但由于有機(jī)肥生產(chǎn)原料如規(guī)?；B(yǎng)殖場(chǎng)的畜禽糞便、生活垃圾、污泥、工農(nóng)業(yè)廢棄物等存在不同含量的重金屬，且在堆制過(guò)程中難以降解，并隨微生物的作用以及碳和水分的損失而濃縮，最終進(jìn)入農(nóng)業(yè)生態(tài)環(huán)境（Li，2010；王開(kāi)峰，2008）。施用不同溯源的有機(jī)肥料后，土壤Cu、Zn、Cd、Pb、Cr、As、Hg等重金屬元素含量均明顯增加（Zhao，2014）。許多重金屬既是植物生長(zhǎng)的必需營(yíng)養(yǎng)元素，同時(shí)又是環(huán)境污染源。這些元素一旦過(guò)量，就會(huì)造成土壤環(huán)境污染，對(duì)土壤動(dòng)物、微生物、土壤酶的活動(dòng)產(chǎn)生潛在威脅，致使土壤肥力和質(zhì)量降低，影響植物生長(zhǎng)，引發(fā)系列食品安全問(wèn)題，最終危及人類的健康（Kleckerova和Kleckerova，2014；徐良驥，2014）。資料顯示，目前我國(guó)受重金屬污染的耕地面積約占耕地總面積的20%，全國(guó)每年受重金屬污染的糧食多達(dá)1200萬(wàn)t，因重金屬污染而導(dǎo)致糧食減產(chǎn)高達(dá)1000多萬(wàn)t（駱永明和滕應(yīng)，2006）。全國(guó)大約10%的糧食、24%的農(nóng)畜產(chǎn)品和48%的蔬菜存在重金屬含量超標(biāo)問(wèn)題（滕葳，2010）。

有機(jī)肥除攜入一定量的重金屬直接污染土壤外，還通過(guò)改變土壤中重金屬的存在形態(tài)，影響植物對(duì)重金屬的吸收和積累（Xu，2014；Lu，2014），因此，如何有效控制有機(jī)肥中重金屬、降低有機(jī)肥對(duì)農(nóng)田重金屬的輸入量成為國(guó)內(nèi)外研究的熱點(diǎn)。目

前有關(guān)研究主要集中于有機(jī)肥施用后土壤重金屬有效性和作物重金屬含量的變化，對(duì)有機(jī)肥重金屬控制技術(shù)方面取得了一定的進(jìn)展，主要包括化學(xué)法、生物吸附法、生物淋濾法和電化學(xué)法等。本文就主要有機(jī)肥料（畜禽排泄物堆肥、污泥堆肥、生活垃圾堆肥和沼肥等）中重金屬的來(lái)源、含量以及有機(jī)肥料對(duì)土壤中重金屬有效性的影響進(jìn)行綜述，為農(nóng)田土壤重金屬治理提供科學(xué)依據(jù)。同時(shí)提出有機(jī)肥中重金屬的控制技術(shù)，對(duì)控制食品重金屬污染具有重要意義。

1 主要有機(jī)肥料的重金屬含量

有機(jī)肥料按其來(lái)源不同主要分為畜禽排泄物堆肥、污泥堆肥、生活垃圾堆肥、沼肥等。不同有機(jī)肥由于其原料不同以及堆制工藝的差別，重金屬含量懸殊較大。對(duì)于同一種有機(jī)肥來(lái)說(shuō)，其不同重金屬的含量也相差較大。

1.1畜禽排泄物堆肥

1.1.1 畜禽排泄物堆肥中重金屬的來(lái)源

為了防治畜禽疾病、促進(jìn)畜禽生長(zhǎng)和提高飼料利用率，Cu、Zn、Fe、Mn、Co、Se、I、As等中微量元素被廣泛添加到畜禽飼料中。在仔豬和生長(zhǎng)豬日糧中添加無(wú)機(jī)Cu（CuSO4）達(dá)100～250 mg·kg-1，有的高達(dá)200～300 mg·kg-1；在豬的濃縮料中Cu的含量高達(dá)1000～1500 mg·kg-1；仔豬日糧中Zn含量達(dá)2000～3000 mg·kg-1（邢廷銑，2001）。Cu和Zn在畜禽體內(nèi)的消化、吸收率極低，大多被排出體外，其中畜禽糞便中的排泄量占95%以上，造成糞便中重金屬含量較飼料要高數(shù)倍以上（Coggins，2006；彭來(lái)真，2010；徐慶賢，2011；Zhao L，2010；王飛，2013；Cang，2004）。Nicholson等（1999）對(duì)英國(guó)境內(nèi)183份畜禽飼料85份動(dòng)物糞便樣品的重金屬含量進(jìn)行了分析，結(jié)果表明：豬的不同生長(zhǎng)期飼料中Cu和Zn濃度范圍分別在18～217 mg·kg-1和150～1920 mg·kg-1，而在禽類飼料中Cu和Zn濃度范圍分別在5～234 mg·kg-1和28～4030 mg·kg-1。并且，豬糞中的Cu和Zn含量高于其他糞便，均值為360 mg·kg-1和500 mg·kg-1。

畜禽對(duì)無(wú)機(jī)Cd的吸收率僅為1%～3%，對(duì)飼料中有機(jī)Cd的吸收率為10%～25%（Odlare，2008）。Li等（2010）發(fā)現(xiàn)豬飼料及其相應(yīng)的糞便中均有As檢出，并且二者呈現(xiàn)一定的相關(guān)性。北京郊區(qū)幾個(gè)養(yǎng)豬場(chǎng)中豬飼料As的濃度范圍在0.15～37.8 mg·kg-1，而豬糞中As的濃度達(dá)到0.42～119.0 mg·kg-1，約是豬飼料中As含量的3倍。

1.1.2 畜禽排泄物堆肥中重金屬的含量

張樹(shù)清等（2005）對(duì)國(guó)內(nèi)規(guī)?；B(yǎng)殖的豬/雞廠中55個(gè)糞便樣品進(jìn)行了測(cè)定，發(fā)現(xiàn)Cu、Zn、As、Cr等含量較高，其最高含量分別是159l、8710、65.4、688 mg·kg-1。杭州城郊豬糞中Cu、Zn和As平均含量分別高達(dá)437.71、1356.30、24.55 mg·kg-1，與我國(guó)農(nóng)用污泥中污染物控制標(biāo)準(zhǔn)（GB4284-1984）相比，其超標(biāo)率分別為70%、70%、50%；雞類中Cu、Zn和As平均含量分別為75.16、287.06、8.04 mg·kg-1，Zn、As超標(biāo)率分別為14.28%、14.3%（王麗，2014）。福建煙區(qū)豬糞Cu、Zn、Cd、As含量超標(biāo)率分別為100%、95%、86.36%、31.82%（姜娜，2011）。畜禽糞便已成為土壤中Cu、Zn等重金屬元素的主要來(lái)源之一。

在英格蘭和愛(ài)爾蘭每年通過(guò)畜禽糞便施入到農(nóng)田中的Cu、Zn和Ni分別達(dá)到5247、1821和225 t，約占土壤中這些元素施入總量的25%～40%（Nicholson，2003）。Christen（2001）發(fā)現(xiàn)，土壤中水提取態(tài)的As與家禽糞肥的施用量具有直接相關(guān)性，說(shuō)明家禽糞便己成為土壤中As的主要來(lái)源之一。在美國(guó)東部沿海德拉威州-馬里蘭-弗吉利亞半島一帶，每年約有2050 t的As以飼料添加劑的形式帶到環(huán)境中。據(jù)預(yù)測(cè)，一個(gè)萬(wàn)頭豬場(chǎng)按美國(guó)FDA允許使用的As制劑劑量推算，若連續(xù)使用含砷藥物飼料，5─8年之后將可能向豬場(chǎng)周邊排放近1噸As，16年后土壤中As含量則可翻一番。

畜禽糞便中Cu、Zn、As污染比較嚴(yán)重，不同畜禽間比較，以豬糞中最高，雞糞次之，而牛糞和羊糞最低（潘霞，2012；劉榮樂(lè)，2005）?？傮w來(lái)看，我國(guó)畜禽糞便中Cu、Zn、As的殘留量依次為Zn＞Cu＞As。

1.2污泥堆肥

污水中50%～80%以上的重金屬通過(guò)細(xì)菌吸收、細(xì)菌和礦物顆粒表面吸附，以及無(wú)機(jī)鹽（磷酸鹽、硫酸鹽）共沉淀等多種途徑濃縮到產(chǎn)生的污泥中，導(dǎo)致污泥中含有Cu、Zn、Cd、Ni、Cr、Pb、Hg和As等有毒重金屬。泰國(guó)曼谷一污水處理廠污泥中Zn、Mn、Cu、Ni、Pb、Cd和Cr平均含量分別為2061.0、471.0、218.0、24.95、12.2、2.1、19.6 mg·kg-1（Parkpian，2002）。美國(guó)賓夕法尼亞的18個(gè)農(nóng)場(chǎng)施用的污泥As、Cd、Cr、Cu、Pb、Hg、Ni、Se、Zn平均含量分別為3.4、2.2、35.1、505.0、62.0、

1.5、22.0、4.4、694.0 mg·kg-1（Shober，2003）。王雨生等（2014）統(tǒng)計(jì)了貴州省2009─2012年典型污水處理廠污泥中重金屬Cu、Zn、Pb、Cd、Ni、Cr、As、Hg的含量，發(fā)現(xiàn)城市污泥中重金屬含量受到各地區(qū)工礦業(yè)發(fā)展的影響，部分重金屬在某一污水處理廠出現(xiàn)了遠(yuǎn)大于其它地區(qū)的極值，具有明顯的地域特征。且污泥重金屬中As、Hg含量呈現(xiàn)上升趨勢(shì)，2012年全省污泥As、Hg含量分別較2009年上升了36.22%、88.12%。不同城市污泥的Ni、Pb、Cr、Cu和Zn含量變化幅度也很大，極差最高達(dá)幾千個(gè)mg·kg-1，如意大利Pinamonti等（1997）研究的污泥堆肥中Cu和Zn含量是Goi等研究的堆肥中的3倍，加拿大污泥堆肥中Pb含量相差十幾倍（Zheljazkov，2006），西班牙污泥堆肥中Zn含量相差6倍多（Millares，2002；Casado-Vela，2007），這可能與污水來(lái)源、污水量及處理工藝有關(guān)。工業(yè)廢水處理污泥中重金屬總量相比生活污水處理污泥一般較高；化工廠污泥中Cd、Cu、Zn和Pb含量均高于機(jī)械廠污泥，啤酒廠污泥中Cr含量較高，而污水處理廠污泥中Ni含量較高（胡承孝，2002）。

各種資料表明，污泥中Zn含量普遍較高，這可能是因?yàn)槲覈?guó)城市大量使用鍍鋅管道，導(dǎo)致城市污水中Zn含量較高的緣故；其次是Cu，再次是Ni和Pb。而Cd、Hg、As含量除極個(gè)別污水廠外，通常含量低，在幾個(gè)到幾十個(gè)mg·kg-1范圍內(nèi)（陳同斌，2004）。郭鵬然等（2014）分析了廣州市4個(gè)不同來(lái)源污泥的重金屬含量，結(jié)果表明，Cu、Cr、Pb和Zn含量較高。污泥中絕大部分重金屬以非穩(wěn)定態(tài)（酸溶態(tài)、還原態(tài)和氧化態(tài)之和）存在，說(shuō)明城市污泥中重金屬具有較強(qiáng)的遷移能力，隨環(huán)境條件變化而釋放到環(huán)境中，具有較高的潛在性生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)。

1.3生活垃圾堆肥

城市生活垃圾肥也是施用有機(jī)肥的途徑之一，是以生活垃圾為原料，再添加適當(dāng)?shù)臒o(wú)機(jī)氮磷鉀養(yǎng)分，經(jīng)過(guò)一定的工藝處理而生產(chǎn)的有機(jī)肥。生活垃圾成分復(fù)雜，其中重金屬污染是生活垃圾農(nóng)用的最大風(fēng)險(xiǎn)，長(zhǎng)期施用城市垃圾肥導(dǎo)致農(nóng)田中重金屬含量積累（趙樹(shù)蘭和多立安，2011）。蔬菜田在施用垃圾堆肥后，菜田土壤重金屬含量均高于農(nóng)業(yè)土壤背景值，特別是Hg含量高于背景值32倍，Pb、Cd含量高近2倍（宋東濤，2008）。中國(guó)西南某市郊農(nóng)田因長(zhǎng)期施用未經(jīng)嚴(yán)格處理的垃圾肥，致使土壤中Hg濃度已超過(guò)本底8倍，Cu、Pb分別增加87%和55%，對(duì)農(nóng)作物的生長(zhǎng)帶來(lái)了危害。

1.4沼肥

沼肥中的重金屬含量與發(fā)酵原料密切相關(guān)。沼肥中的重金屬主要來(lái)自于動(dòng)物飼養(yǎng)中微量元素添加劑和農(nóng)業(yè)種植中農(nóng)藥、化肥的過(guò)度使用。隨著畜禽養(yǎng)殖業(yè)的發(fā)展，絕大多數(shù)的養(yǎng)殖場(chǎng)都采用配合飼料養(yǎng)殖。配合飼料中的一些重金屬通過(guò)畜禽的進(jìn)食，經(jīng)新陳代謝殘留于畜禽糞便中，從而使得沼肥中的重金屬含量發(fā)生了變化。

沼肥中的重金屬以Cu和Zn居多，同時(shí)，還有As、Hg、Cd等。Makádi等（2007）對(duì)匈牙利東北部地區(qū)生產(chǎn)沼氣后沼渣進(jìn)行分析，發(fā)現(xiàn)Zn高達(dá)2030 mg·kg-1。重慶沼液中As的總超標(biāo)率達(dá)到60%，Cr、Hg、Cd其次（鐘攀，2007）。Ramirez等（2008）通過(guò)對(duì)用豬糞的沼渣分析，發(fā)現(xiàn)Cu和Zn分別高達(dá)780和2060 mg·kg-1；Marcato等（1999）測(cè)得豬糞干沼渣中Zn高達(dá)2628 mg·kg-1，Cu高達(dá)1016 mg·kg-1。通過(guò)不同研究者的研究可以看出，由于沼氣生產(chǎn)的原料、配比、條件控制等差別較大，因此沼渣和沼液中重金屬種類及含量差異也較大。長(zhǎng)期施用沼肥的土壤中Cu、Zn含量顯著高于對(duì)照土壤（段然，2008）。

2 施用有機(jī)肥對(duì)土壤中重金屬有效性的影響

增施有機(jī)肥后，有機(jī)肥料分解所產(chǎn)生的腐殖質(zhì)含有一定量的有機(jī)酸、糖類、酚類及N、S的雜環(huán)化合物具有活性基團(tuán)，與土壤中Cu、Zn、Fe、Mn等金屬元素發(fā)生絡(luò)合或螯合反應(yīng)，影響土壤微量元素的有效性（Lu，2014；劉秀珍，2014）。另外，有機(jī)質(zhì)在土壤中具有一定的還原能力，可促進(jìn)土壤溶液中Hg和Cd形成硫化物而沉淀，減少水溶態(tài)，降低毒性。因此，有機(jī)肥可以改變土壤中重金屬的化學(xué)行為，影響作物對(duì)重金屬的吸收。有機(jī)肥對(duì)土壤重金屬有效態(tài)含量的影響比較復(fù)雜，與有機(jī)肥種類、施用量、土壤類型有關(guān)。

（1）畜禽糞便等富含有機(jī)物質(zhì)的有機(jī)肥可明顯促進(jìn)土壤重金屬的活化和遷移淋濾。王開(kāi)峰等（2008）研究表明，長(zhǎng)期施用中、高量豬廄肥處理明顯提高了稻田土壤Cu、Zn和Cd的有效性，高量有機(jī)肥處理土壤Cu、Zn和Cd有效態(tài)含量分別比對(duì)照增加了65.8%、87.3%和41.4%。在水稻土和赤紅壤中施入含Cu、Zn和As的雞糞和豬糞，糞肥

處理土壤有效態(tài)Cu、Zn、As分別提高5.2～19.4 mg·kg-1、4.0～65.9 mg·kg-1、0.011～0.034 mg·kg-1（姚麗賢，2008）。Qian等（2003）研究表明，連續(xù)施用豬糞水，土壤DTPA-Cu、DTPA-Zn含量明顯增加。施用雞糞、牛糞和豬糞后，土壤的有效Cu的含量比對(duì)照分別增加5.2%、2.6%和32.4%（趙征宇，2006）。施用雞糞對(duì)土壤Zn含量影響不大，但顯著增加土壤Cu、Cd、Cr、Pb含量，畜禽糞便能增加土壤重金屬的移動(dòng)性，因?yàn)槠渌袡C(jī)酸能與金屬結(jié)合形成水溶性化合物或膠體；而且有機(jī)酸能降低土壤pH，增加重金屬的可溶性（吳清清，2010）。

（2）施用污泥會(huì)造成土壤pH值降低，而且污泥中有機(jī)物質(zhì)的礦化作用會(huì)促進(jìn)可溶性重金屬的形成，從而使土壤中重金屬的有效態(tài)含量增加，特別是使Zn、Cu的有效性增加。將污泥和煤灰混合施用后，土壤活性Zn、Cd和Ni的含量明顯上升（Chaudhuri，2003）。施加污泥干土含量60 g·kg-1的土壤經(jīng)過(guò)100 d盆栽植物后，有效Cr的含量比污泥中有效Cr的含量還高，原因可能是原來(lái)被污泥中藻類吸收的Cr經(jīng)過(guò)100 d的分解，有較多部分已成為植物可吸收的有效態(tài)，也即污泥的使用增加了土壤中Cr的有效性。污泥應(yīng)用多年后，土壤表層因Cd含量及溶解性增加而導(dǎo)致大麥秸稈中Cd含量增加（溫琰茂和魯艷兵，1999）；小麥籽粒中N、P、Zn和Cu含量、糖用甜菜根N和Cu含量以及玉米籽粒中Cu含量均顯著增加（白莉萍和伏亞萍，2009）。

（3）垃圾堆肥過(guò)程不能降低重金屬離子的含量，相反由于堆肥過(guò)程中濕度降低，CO2和一些有機(jī)小分子釋放出，pH降低，重金屬離子的濃度相對(duì)增加（范海榮，2004）。但也有垃圾堆肥降低土壤重金屬含量的報(bào)道，如黃啟飛等（2001）進(jìn)行了垃圾堆肥對(duì)Cr污染土壤的修復(fù)機(jī)理研究，結(jié)果表明，垃圾堆肥可顯著減少Cr污染土壤中有效Cr含量，垃圾堆肥主要是促進(jìn)水溶態(tài)Cr向結(jié)晶形沉淀態(tài)Cr轉(zhuǎn)化；陳世儉（2000）經(jīng)過(guò)研究發(fā)現(xiàn)，添加泥炭和堆肥能顯著降低污染土壤化學(xué)活性Cu的含量，與對(duì)照相比，有機(jī)質(zhì)使化學(xué)活性Cu平均減少34.6%。

（4）沼肥中的微生物及其有機(jī)質(zhì)主要是代謝過(guò)程中生成的腐殖酸，對(duì)其自身存在的重金屬有一定的自我消化作用，可以通過(guò)微生物的生長(zhǎng)代謝、吸附和轉(zhuǎn)化作用以及有機(jī)質(zhì)的吸收轉(zhuǎn)化作用來(lái)降低重金屬離子的生物活性。厭氧沼氣發(fā)酵使得重金屬?gòu)目梢苿?dòng)態(tài)向更加穩(wěn)定的低生物有效性形態(tài)轉(zhuǎn)變（Lavado，2005），因此沼肥施加到土壤中后，其含有的有機(jī)質(zhì)可能會(huì)吸附金屬離子，轉(zhuǎn)化成較穩(wěn)定的形態(tài)，從而降低其生物有效性。Achiba等（2009）指出，施用沼肥可將土壤中的重金屬向鐵錳氧化物結(jié)合態(tài)轉(zhuǎn)化，從而降低重金屬的流動(dòng)性，使得植物不易吸收。Marcato等（2009）通過(guò)化學(xué)方法對(duì)養(yǎng)豬場(chǎng)鮮糞和沼肥中Cu、Zn生物有效性的研究對(duì)比發(fā)現(xiàn)，經(jīng)過(guò)發(fā)酵的沼肥中重金屬的流動(dòng)性比鮮糞中的低。隨著沼肥施加量的增加，冬小麥種植土壤中可溶態(tài)和可交換態(tài)的Cd含量下降，有機(jī)態(tài)和無(wú)機(jī)態(tài)的Cd含量上升，而殘余態(tài)無(wú)明顯變化（Liu，2009）。但由于沼肥中本身含有較高濃度的重金屬含量，進(jìn)入土壤后使得重金屬總量增加。隨著時(shí)間和外在條件的變化，其作為一種有機(jī)肥進(jìn)入土壤后可能會(huì)不斷分解，同時(shí)將重金屬離子分離下來(lái)，逐漸釋放到土壤中，形成易被植物吸收的形態(tài)，提高了重金屬的生物有效性。因此在沼肥促進(jìn)植物生長(zhǎng)和產(chǎn)量增加的同時(shí)，也增加了作物中重金屬的總量，從而增加了危害人體健康的風(fēng)險(xiǎn)。

大量研究表明，長(zhǎng)期施用有機(jī)肥會(huì)明顯提高土壤中重金屬元素的有效性以及明顯改變其形態(tài)，一方面，有機(jī)物本身向土壤帶入的有機(jī)體結(jié)合態(tài)微量元素的生物有效性較強(qiáng)；另一方面，有機(jī)物腐解過(guò)程對(duì)土壤中強(qiáng)結(jié)合態(tài)微量元素的活化效應(yīng)。施用廄肥明顯提高了土壤重金屬的有效態(tài)含量和活化率，有機(jī)肥的“激活”效應(yīng)是導(dǎo)致長(zhǎng)期施肥土壤有效態(tài)重金屬含量顯著提高的主要機(jī)制。

3 有機(jī)肥重金屬的控制技術(shù)

針對(duì)有機(jī)肥中重金屬對(duì)土壤、植物乃至整個(gè)生態(tài)系統(tǒng)的影響，開(kāi)展有機(jī)肥中重金屬形態(tài)轉(zhuǎn)化及其生物有效性研究，尋求一種廉價(jià)適用的有機(jī)肥重金屬控制技術(shù)，為不同溯源有機(jī)肥的安全使用提供保障。

3.1重金屬源頭控制

應(yīng)加強(qiáng)畜禽飼料添加劑源頭控制，以確保食品安全和減少環(huán)境風(fēng)險(xiǎn)為基本要求，逐步完善飼料添加劑有關(guān)標(biāo)準(zhǔn)，科學(xué)合理使用飼料添加劑，從源頭上控制畜禽糞便重金屬污染問(wèn)題。如開(kāi)發(fā)環(huán)保型的飼料配方，或用微生物制劑和中草藥替代抗生素等都是減少禽畜糞肥中重金屬的有效途徑。發(fā)現(xiàn)畜禽

糞便中As含量較高時(shí)，生產(chǎn)原料中可添加一定比例的酒糟、菌菇棒等As含量低的有機(jī)物料，稀釋原料中的As。對(duì)于一些有機(jī)肥生產(chǎn)廠家違規(guī)使用污水處理廠污泥、皮革制造廠下腳料、生物質(zhì)發(fā)電的灰燼等作原料，造成產(chǎn)品中的重金屬含量超標(biāo)，解決這類問(wèn)題，需要肥料管理部門加強(qiáng)監(jiān)管，禁止這類不符合有機(jī)肥標(biāo)準(zhǔn)規(guī)定的物料作為生產(chǎn)原料，確保有機(jī)肥質(zhì)量安全。有研究發(fā)現(xiàn)，垃圾堆肥粒度越細(xì)，所含的重金屬離子量越低，因此可通過(guò)篩選法使垃圾堆肥中重金屬離子含量進(jìn)一步降低，從而達(dá)到保護(hù)環(huán)境，造福人類的目的。

3.2重金屬控制技術(shù)

3.2.1 化學(xué)法

即通過(guò)向有機(jī)肥料中添加化學(xué)藥劑，提高有機(jī)肥料的氧化還原電位或降低污泥pH值，從而使有機(jī)肥料中的重金屬由不可溶的化合物向可溶的離子態(tài)或絡(luò)合離子態(tài)轉(zhuǎn)化，去除機(jī)理主要為酸化作用、離子交換作用、溶解作用、表面活性劑和絡(luò)合劑等的絡(luò)合作用，最常用的化學(xué)試劑包括鹽酸、硫酸、硝酸和一些有機(jī)絡(luò)合劑，如EDTA、檸檬酸等。比如，添加CaCO3、發(fā)酵堆制等辦法，可鈍化重金屬離子，降低其在有機(jī)肥料中的有效性（韓汝佳和沙明卓，2009；王瑞和魏源送，2013）。

王玉軍等（2009）研究結(jié)果表明，雞糞經(jīng)堆肥處理后，Cu的有機(jī)結(jié)合態(tài)增至14%～19%，Cr的有機(jī)結(jié)合態(tài)增至22%～29%，Ni、Cd的鐵錳氧化物結(jié)合態(tài)提高5%～9%，Cu、Zn、Hg、Pb、Cr、As等6種元素的穩(wěn)定形態(tài)比例均有所上升。堆肥處理能夠降低豬糞中可交換態(tài)和碳酸鹽交換態(tài)Pb、Ni、Cu、Cr、Zn、As以及鐵錳氧化物結(jié)合態(tài)Pb、Cu、Cr、As的分配系數(shù)，從而降低豬糞中重金屬有效性，大大減少重金屬對(duì)土壤環(huán)境和農(nóng)產(chǎn)品污染的風(fēng)險(xiǎn)（鄭國(guó)砥，2005）。通過(guò)高溫堆肥后，重金屬的生物有效性明顯降低，添加鈍化劑對(duì)堆肥中Cu、Zn、Cr、As等元素的形態(tài)影響顯著（張樹(shù)清，2006）。劉浩榮等（2008）研究了沸石、海泡石和膨潤(rùn)土等鈍化劑對(duì)豬糞堆肥中重金屬的鈍化效果，表明堆肥處理能促進(jìn)豬糞中Cu、Zn等重金屬的形態(tài)向活性低的方向轉(zhuǎn)化，降低了重金屬的生物有效性。污泥堆肥后，Cu、Zn、Ni、Cd、Cr、Pb 6種重金屬殘?jiān)鼞B(tài)含量比堆肥初始均有所增加，增幅分別達(dá)6.3%、6.7%、22.0%、15.2%、11.0%、40.5%，堆肥處理顯著改變了重金屬的形態(tài)分布，使重金屬由酸溶態(tài)、可還原態(tài)向更穩(wěn)定的殘?jiān)鼞B(tài)轉(zhuǎn)變，顯著降低了重金屬的生物有效性（葛驍，2014）。

為了降低污泥利用時(shí)有害重金屬的影響，常采用有機(jī)酸和螯合劑EDTA等對(duì)污泥重金屬進(jìn)行化學(xué)淋洗去除（Veeken和Hamelers，1999）。安淼等（2003）發(fā)現(xiàn)Zn和Ni比Cu更容易被化學(xué)試劑提取出來(lái)。用硝酸對(duì)污泥的處理結(jié)果表明，Cu、Ni的去除率可分別達(dá)到86.7%、100%（Abrego，1996）。同樣也可以用化學(xué)法降低垃圾堆肥中的重金屬含量。謝思琴等（1995）研究表明，與單施垃圾堆肥相比，拌施CaCO3能使番茄中Pb、Cr、Cd、Cu、As分別下降29%～41%、5%～46%、9%～42%、2%～24%、4%～60%，部分元素如Pb和Cd甚至能降到本底值以下。

化學(xué)法對(duì)有機(jī)肥中的重金屬去除率很高，但是有機(jī)肥的處理過(guò)程中以及中和浸出液中的酸都要消耗大量的化學(xué)試劑，導(dǎo)致費(fèi)用較高，容易對(duì)環(huán)境造成二次污染并且操作過(guò)程繁瑣。

3.2.2 生物吸附法

生物吸附法是指通過(guò)生物體及其衍生物對(duì)糞便重金屬離子的吸附作用，達(dá)到去除重金屬的方法。能夠吸附重金屬的生物材料稱為生物吸附劑，主要包括細(xì)菌、真菌、藻類等（尚宇，2011；王建龍和陳燦，2010）。芽孢桿菌屬菌株均有強(qiáng)大的吸附金屬能力，用地衣芽孢桿菌吸附Pb2+，45 min吸附量可達(dá)224.8 mg·g-1（Asuncion，2002；El-Helow，2000）。啤酒酵母菌對(duì)Hg2+、Cd2+、Pd2+去除率分別為96%、93%、94.9%（朱一民，2004）。藻類的細(xì)胞壁表面褶皺多，有較大的比表面積，可以提供大量的與金屬離子結(jié)合的官能團(tuán)，如羧基、羥基、酰胺基、氨基、醛基等。這些官能團(tuán)與金屬離子發(fā)生吸附反應(yīng)，反應(yīng)的時(shí)間極短，不需任何代謝過(guò)程和能量提供。尹平河等（2000）研究了9種大型海藻對(duì)重金屬的吸附容量，結(jié)果表明，這些海藻對(duì)Pb2+、Cu2+和Cd2+的吸附容量分別為1.0～1.6、1.0～1.2和0.8～1.2 mmol·g-1。動(dòng)力學(xué)試驗(yàn)研究也表明，海藻對(duì)水溶液中重金屬的吸附速度較快，在10 min內(nèi)去除率達(dá)到90%。

生物吸附法較傳統(tǒng)處理方法有很多優(yōu)點(diǎn)，如投資小、效率高、無(wú)二次污染，還可以回收重金屬，具有較好技術(shù)優(yōu)勢(shì)和經(jīng)濟(jì)效益。但目前生物吸附法的研究還處于實(shí)驗(yàn)室階段，工業(yè)化步伐緩慢，并且在實(shí)際應(yīng)用中存在吸附機(jī)理研究不透徹、多組分重

金屬離子的同時(shí)吸附過(guò)程研究稍欠缺等，阻礙了生物吸附法的發(fā)展（Gadd，2009）。

3.2.3 生物淋濾法

生物淋濾早期是利用微生物浸提礦石中重金屬的方法，通過(guò)微生物的新陳代謝來(lái)溶解重金屬（Torma，1983）。以氧化亞鐵硫桿菌和氧化硫硫桿菌為主的生物淋濾法對(duì)畜禽糞便和污泥中重金屬具有較高的去除效率和低成本等優(yōu)點(diǎn)，近年來(lái)在國(guó)際上備受關(guān)注。周俊等（2014）的研究表明，接種嗜酸性硫桿菌后，Cu和Zn的去除率分別達(dá)到了87.3%和91.9%，其中重金屬Zn先于Cu從豬糞中溶出。周立祥等（2004）采用嗜酸性硫桿菌添加S粉去除制革污泥中Cr，去除率可達(dá)80%～100%。接種氧化亞鐵硫桿菌進(jìn)行污泥生物淋濾可有效溶出污水、污泥中重金屬，經(jīng)過(guò)4～10 d的生物淋濾，Cr、Cu、Zn的最高去除率可分別達(dá)到80%、100%和100%（周順桂，2003）。嗜酸性細(xì)菌混培物對(duì)Cu和Cd的去除率分別達(dá)到82.0%和82.9%（石超宏，2013）。以氧化亞鐵硫桿菌為接種菌，在一定條件下，污泥中Cu、Zn和Cr的瀝出率可以達(dá)到92.7%、96.8%和78.2%（王睿，2009）。

生物淋濾法具有營(yíng)養(yǎng)元素流失少，運(yùn)行成本低、實(shí)用性強(qiáng)的優(yōu)點(diǎn)，是一種經(jīng)濟(jì)有效并具有發(fā)展?jié)摿Φ闹亟饘偬幚矸椒āＨ欢锪転V法采用的主要細(xì)菌如硫桿菌，增殖速度慢，大多是從金屬礦山的酸性廢水中分離或購(gòu)買的商品化菌株，有時(shí)處理效果不穩(wěn)定；此外，生物淋濾滯留時(shí)間較長(zhǎng)也是限制該種方法大規(guī)模運(yùn)用的主要障礙。因此，從糞便中分離培養(yǎng)大量合適的細(xì)菌，使淋濾過(guò)程高效、穩(wěn)定運(yùn)行是今后該方法需要解決的主要問(wèn)題（王家強(qiáng)，2010）。

3.2.4 電化學(xué)法

將電極插入糞便，施加微弱直流電形成直流電場(chǎng)，糞便內(nèi)部的礦物質(zhì)顆粒、重金屬離子及其化合物、有機(jī)物等在直流電場(chǎng)的作用下，發(fā)生一系列復(fù)雜的反應(yīng)，通過(guò)電遷移、對(duì)流、自由擴(kuò)散等方式發(fā)生遷移，富集到電極兩端，繼而達(dá)到降低糞便中重金屬的目的。將此方法應(yīng)用于城市污泥中重金屬的去除也得到了研究者的重視，在電極作用下，城市污泥中非穩(wěn)定態(tài)重金屬Cd、Zn的去除率分別高達(dá)68.60%、75.73%。增大電極面積，提高電流強(qiáng)度，有利于污泥中重金屬的轉(zhuǎn)化、遷移，從而提高污泥中重金屬去除率（周邦智，2014）。

該方法對(duì)重金屬的去除效果較好，處理后污泥中的重金屬，主要以穩(wěn)定態(tài)的形態(tài)存在，生物有效性差，有利于污泥農(nóng)用，而且不需加入其它藥劑，不會(huì)形成二次污染（郭永春，2014）。但此方法也有一定的局限性，對(duì)可交換態(tài)或溶解態(tài)的重金屬去除效果較好，但對(duì)于不溶態(tài)的重金屬首先需改變其存在狀態(tài)使其溶解再將其去除，因此重金屬的存在狀態(tài)對(duì)去除效果影響較大。

4 研究展望

保持我國(guó)依靠有機(jī)物料循環(huán)利用、培肥土壤的農(nóng)業(yè)經(jīng)營(yíng)本色，開(kāi)展有機(jī)廢棄物的農(nóng)業(yè)利用，是解決我國(guó)農(nóng)村資源短缺、能源不足、土地生產(chǎn)力下降、環(huán)境污染等問(wèn)題的有效途徑。然而，由于有機(jī)肥料中重金屬對(duì)生態(tài)環(huán)境和人類健康構(gòu)成了嚴(yán)重的威脅，成為影響和限制有機(jī)肥在現(xiàn)代農(nóng)業(yè)中利用的最主要因素。在安全施用有機(jī)肥，實(shí)現(xiàn)養(yǎng)殖業(yè)與種植業(yè)的安全鏈接方面還存在著以下幾個(gè)方面的問(wèn)題：

（1）鑒于重金屬具有難遷移、易富集、危害大等特點(diǎn)，要切實(shí)了解并掌握有機(jī)肥的重金屬含量狀況，選擇重金屬含量低的品種，杜絕重金屬超標(biāo)的有機(jī)肥用于食用性農(nóng)產(chǎn)品生產(chǎn)。

（2）通過(guò)化學(xué)法、生物吸附法、生物淋濾法、電化學(xué)法等有效手段，控制有機(jī)肥的重金屬含量，最大程度上降低重金屬的生物有效性。

（3）在施用有機(jī)肥料時(shí)，既要施用適量的有機(jī)肥料發(fā)揮其對(duì)作物的良性作用，又要注重肥料用量、時(shí)間、技術(shù)的合理選擇，最大程度上避免有機(jī)肥料給作物和人類帶來(lái)副作用。

（4）關(guān)于畜禽糞便中重金屬污染問(wèn)題國(guó)外主要集中在污染現(xiàn)狀調(diào)查及控制技術(shù)的研究上，國(guó)內(nèi)在這兩方面做了有益的嘗試，但尚需加大研究力度和資金投入，針對(duì)有機(jī)肥料重金屬污染防治政策仍需進(jìn)一步完善。

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Research Progress on Characteristics of Heavy Metals in Organic Manure and Control Technology

LU Hongjuan, MA Youhua*, FAN Ting, ZHANG Guoyi, YE Wenling, CHEN Haiyan
School of Resources and Environment, Anhui Agricultural University, Hefei 230036, China

As the wide use of pesticides, fertilizers, agricultural films, and rapid industrialization, more and more agricultural soils were polluted by heavy metals. Heavy-metal pollution in soil represents an important environmental problem due to their accumulation throughout the food chain leads to serious agricultural and health problems. As an important fertilizer in Chinese agriculture, organic manure is one of the main measurements for increasing crop yields and used widely. However, organic manure is the major source of heavy metal in soils. It is significant to research on the heavy-metal characteristics in organic manure and control technology, which contributes to improving the safety of agricultural products and also agricultural wastes reutilization. In this paper, the origin and content of heavy metals in organic manure, which including animal feces, sewage sludge, municipal solid waste and biogas manure, and affection of manure on heavy metal availability in soils were reviewed. The relationship between the heavy metals content of animal feces composts and feed additives was mainly introduced, to provide the scientific basis for the remediation of heavy metal pollution and the safety of agricultural products. The current researches and control technologies, including chemical, biological adsorption, biological leaching and electrochemical technology, which were summarized at home and abroad. Based on the principle, application examples, and merits or demerits of the various remediation methods, the ideas and methods were presented to provide reference for the resource utilization of organic manure. Finally, in order to realize the breeding and planting safety, it need select low heavy-metal organic manure. In particular, the amount of manure, fertilization time and fertilization technology should be chosen to avoid the side effects of organic manure to the crops and human.

organic manure; heavy metal; origin; content; control technology

S141；X506

A

1674-5906（2014）12-2022-09

農(nóng)業(yè)部農(nóng)業(yè)生態(tài)環(huán)境保護(hù)重大專項(xiàng)（農(nóng)科教發(fā)[2012]3號(hào)）；國(guó)家自然科學(xué)基金項(xiàng)目（41101485）；國(guó)家自然科學(xué)基金項(xiàng)目（41301539）；安徽省國(guó)土資源科技項(xiàng)目（2012-k-12）

魯洪娟（1981年生），女，講師，博士，主要從事肥料管理和重金屬污染方面的研究。E-mail: hjlu@ahau.edu.cn

*通信作者：馬友華（1962年生），男，教授，從事農(nóng)業(yè)資源與環(huán)境研究。E-mail：yhma@ahau.edu.cn

2014-10-08

魯洪娟，馬友華，樊霆，張國(guó)漪，葉文玲，陳海燕. 有機(jī)肥中重金屬特征及其控制技術(shù)研究進(jìn)展[J]. 生態(tài)環(huán)境學(xué)報(bào), 2014, 23(12): 2022-2030.

LU Hongjuan, MA Youhua, FAN Ting, ZHANG Guoyi, YE Wenling, CHEN Haiyan. Research Progress on Characteristics of Heavy Metals in Organic Manure and Control Technology [J]. Ecology and Environmental Sciences, 2014, 23(12): 2022-2030.