賀 媚，邸明偉

（東北林業(yè)大學(xué) 材料科學(xué)與工程學(xué)院，黑龍江 哈爾濱150040）

前 言

木塑復(fù)合材料（Wood-plasticcomposites，WPC）是國內(nèi)外近年來蓬勃興起的一類新型復(fù)合材料，是指利用聚乙烯、聚丙烯和聚氯乙烯等熱塑性材料代替通常的樹脂膠黏劑，與木粉、稻殼、秸稈等植物纖維混合，再經(jīng)擠壓、模壓、注射成型等塑料加工工藝，生產(chǎn)出的板材或型材[1]，主要用于建材、家具、物流包裝等行業(yè)[2]。

木塑復(fù)合材料在性能上具有如下優(yōu)點：（1）良好的裝飾性。木塑復(fù)合材料有類似木質(zhì)的外觀，但是沒有木材常見的節(jié)疤、斜紋；加入著色劑、覆膜或復(fù)合表層后還可以制成各種色彩絢麗的制品。（2）易加工成型。木塑復(fù)合材料具有熱塑性塑料的加工性，容易成型，可用一般的塑料加工工藝進行成型加工，設(shè)備投資少，便于推廣應(yīng)用，成品具有類似于木材的二次加工性，可切割、鉆孔、用釘子或螺栓連接固定；可涂漆，產(chǎn)品規(guī)格外形可根據(jù)用戶要求調(diào)整，靈活性大。（3）耐用、壽命長。木塑復(fù)合材料和木材相比不怕蟲蛀，耐老化、耐腐蝕、吸水性小，不會吸濕變形；能重復(fù)使用或回收再利用，維護保養(yǎng)費用低廉[3]。

木塑復(fù)合材料的成分較為復(fù)雜，這樣也給木塑制品的粘接帶來了許多不便，尤其是作為木塑復(fù)合材料典型代表的聚乙烯木塑復(fù)合材料。通常的木塑復(fù)合材料中，木質(zhì)成分所占的質(zhì)量比約為60%；木質(zhì)成分作為一種親水性多孔天然高分子材料，富含各種官能團（如羥基），表面自由能約為40～60mJ/m2[4]；膠接時，木質(zhì)成分作為基質(zhì)可與膠黏劑形成機械咬合作用、吸附作用和化學(xué)鍵作用，從而易于膠合。而占木塑復(fù)合材料質(zhì)量比約為30%的聚烯烴表面能較低（約為30mJ/m2），疏水性強，缺少極性官能團，且易形成光滑表面，因此極不利于粘接。此外，材料制造過程中使用的其他添加劑，盡管添加量較小，卻也使得木塑復(fù)合材料的膠接更為復(fù)雜[5]。更重要的是，聚烯烴基的木塑復(fù)合材料由于受加工成型工藝的影響，表面大部分由非極性的聚烯烴組成，使得復(fù)合材料的表面能極低，不易進行表面粘接[6]。

要想通過膠接工藝實現(xiàn)聚烯烴基木塑復(fù)合材料的無縫連接，必須綜合考慮所選用的膠黏劑、材料的表面處理方法以及膠接工藝等因素對其膠接的影響。本文重點介紹了實現(xiàn)及改善木塑復(fù)合材料膠接的膠黏劑、表面處理以及膠接接頭耐久性等方面的研究進展。

1 膠黏劑對木塑復(fù)合材料膠接性能的影響

膠黏劑是影響木塑復(fù)合材料膠接性能的決定性因素之一，直接關(guān)系到木塑復(fù)合材料膠接接頭的膠接強度、耐久性等性能。針對木塑復(fù)合材料的膠接，國內(nèi)外的相關(guān)學(xué)者從眾多膠黏劑中篩選出適合木塑復(fù)合材料膠接的膠黏劑，并對不同膠黏劑膠接的性能進行了考察，最終提出了不同使用環(huán)境中木塑復(fù)合材料膠接應(yīng)選擇的膠黏劑種類。

Cheng等[7]利用環(huán)氧樹脂對聚氯乙烯/木粉復(fù)合材料進行了粘接，并通過沸水濕熱處理、紫外老化處理等方法考察了膠接界面的耐候性。利用環(huán)氧樹脂粘接的試件壓縮剪切強度可達7.45MPa，約為木塑復(fù)合材料本身壓縮剪切強度（10.41MPa）的72%。這一結(jié)果說明環(huán)氧樹脂可以用于粘接聚氯乙烯基木塑復(fù)合材料。經(jīng)過干濕循環(huán)的試件的壓縮剪切強度仍能達到干強度的98.1%，而經(jīng)過14d紫外老化處理的試件的壓縮剪切強度約為未處理試件強度的87.7%。通過掃描電子顯微鏡觀察發(fā)現(xiàn)環(huán)氧樹脂膠層在經(jīng)過濕熱處理和紫外老化處理后粗糙程度均有不同程度的增加。

程瑞香等人[8]選用J-11環(huán)氧樹脂、J-39丙烯酸酯、氯丁橡膠、WD2104聚烯烴膠、脲醛樹脂、乳白膠等六種膠黏劑進行了聚氯乙烯/木粉復(fù)合材料膠合試件的拉伸強度剪切試驗。結(jié)果表明：在試驗所選擇的6種膠黏劑中，J-11室溫固化環(huán)氧樹脂膠黏劑、J-39室溫快速固化丙烯酸酯膠黏劑，以及乳白膠粘接強度相對較高，J-11環(huán)氧樹脂膠接件的拉伸剪切強度平均為2.73MPa、J-39丙烯酸酯膠接件的拉伸剪切強度平均為2.37MPa、乳白膠膠合試件的拉伸剪切強度平均為2.35MPa。所以，這三種膠黏劑可作為粘接聚氯乙烯/木粉復(fù)合材料的膠黏劑使用。但考慮J-11環(huán)氧樹脂膠黏劑和J-39丙烯酸酯膠黏劑均為結(jié)構(gòu)用膠，強度高，且耐水性好，可用于室外；而乳白膠耐水性較差，在對耐水要求不高的場合可考慮使用。

對于聚乙烯基木塑復(fù)合材料來說，聚乙烯成分的非極性與低表面能，使得其膠接要難于聚氯乙烯基木塑復(fù)合材料。對未經(jīng)任何處理的聚乙烯木塑復(fù)合材料，可以考慮采用SBS膠黏劑、EVA熱熔膠等進行膠接[9]，但是其膠接強度較低。要想得到較高的粘接強度，就要對其表面進行處理或改性才能實現(xiàn)。

2 表面處理對木塑復(fù)合材料膠接強度的影響

粘接是發(fā)生在表面的現(xiàn)象，因而被粘物表面的狀態(tài)和性質(zhì)對粘接的效果具有重要的影響。聚乙烯材料難以粘接，就是因為其表面極性小、表面能低，要想獲得較高的粘接強度，必須進行表面處理[10]。因此，為了改善木塑復(fù)合材料的膠接強度，表面處理是重要的工序之一。

2.1 單一表面處理

2.1.1 液相氧化處理

液相化學(xué)氧化表面處理作為一種用于改變材料表面惰性的表面處理方法，具有操作較為簡單、處理效果好、不需要特殊設(shè)備、使用方便等特點[11]，在生產(chǎn)和實驗中應(yīng)用較為廣泛，使用歷史也比較長。表面惰性材料經(jīng)過液相化學(xué)氧化處理后，能夠在材料表面引入羰基、羧基、磺酸基等極性基團，以此增加表面極性；或者通過表面接枝形成島狀突起或通過強氧化劑對表面分子的撕扯而形成溝槽以使材料表面變得粗糙，從而改變這類材料的表面性質(zhì)，改善其與其他材料的相容性或粘接性等性能[12]。

Gramlich等人[13]利用重鉻酸、水浸泡、火焰等表面處理方法對聚丙烯/木粉復(fù)合材料表面進行了處理，并利用環(huán)氧樹脂進行了粘接。結(jié)果表明，重鉻酸處理和火焰處理的膠接試件的剪切強度比未處理試件的強度分別提高了97%和67%。而水處理試件的剪切強度提高了31%，這可能是水處理使試件表面的木材膨脹增加了膠接面積從而提高了膠接強度。

Oporto等人[14]以上述研究為基礎(chǔ)，探索了重鉻酸、機械打磨、火焰、水浸泡等多種表面處理方法對聚丙烯/木粉復(fù)合材料利用環(huán)氧樹脂膠接性能的影響。研究證明多種表面處理方法均能提高木塑復(fù)合材料的膠接性能，處理后膠接試件的剪切強度比未處理試件的強度提高了100%以上。同時，該研究發(fā)現(xiàn)木塑復(fù)合材料制造過程中使用的潤滑劑可能是其表面能過低的原因之一。

Gupta和Laborie[15]評價了重鉻酸、火焰等表面處理方法對水基丙烯酸涂層與木塑復(fù)合材料粘接性能的影響。結(jié)果表明重鉻酸處理試件的粘接性能最佳，而火焰處理試件的性能最差。經(jīng)過不同表面處理后，膠接試件的剝離強度比未處理試件提高了1.5～2.5倍。

Laborie和Gupta[16]隨后又探索了氧氟化處理（oxyfluorination）對水基丙烯酸涂層與木塑復(fù)合材料粘接性能的影響。通過氧氟化處理，木塑復(fù)合材料表面形成了含氧的官能團，從而提高了其與極性液體的潤濕性。經(jīng)過處理的試件剝離強度提高了179%。同時，研究發(fā)現(xiàn)含有馬來酸酐接枝聚丙烯偶聯(lián)劑的木塑復(fù)合材料試件粘接性能比未含偶聯(lián)劑的試件差；而聚丙烯基木塑復(fù)合材料的粘接性能優(yōu)于高密度聚乙烯基木塑復(fù)合材料的粘接性能，含松木的木塑復(fù)合材料試件的粘接性能優(yōu)于其他樹種的木塑復(fù)合材料。

陳志博等人[17]采用液相化學(xué)氧化方法對聚乙烯/木粉復(fù)合材料表面進行處理，利用FT-IR、XPS、接觸角測定以及SEM等分析方法研究了不同處理時間復(fù)合材料表面性質(zhì)的變化。結(jié)果表明：液相化學(xué)氧化處理后，聚乙烯/木粉復(fù)合材料表面有大量-OH、-C=O和少量-O-C=O生成，表面接觸角有一定程度的減小，并在表面形成分布較為均勻的溝槽，聚乙烯/木粉復(fù)合材料表面的潤濕性得以改善。

2.1.2 等離子體放電處理

等離子體處理技術(shù)是一種重要的科學(xué)與工程技術(shù)，廣泛應(yīng)用于高分子材料的表面改性中。經(jīng)過等離子體改性的材料表面發(fā)生多種物理和化學(xué)變化，例如產(chǎn)生刻蝕，形成致密的交聯(lián)層以及引入極性基團，使材料的親水性、粘接性、染色性、生物相容性及電性能等得到改善[18,19]。

Wolkenhauer等人[20]通過等離子體對木塑復(fù)合材料進行表面處理，并研究了其對聚醋酸乙烯酯和聚氨酯膠黏劑粘接木塑復(fù)合材料性能的影響。原子力顯微鏡和接觸角試驗表明等離子體處理后木塑復(fù)合材料表面極性增加，表面能升高，表面粗糙度增加。因此，等離子體處理能夠提高水型、溶劑型以及含油涂料在木塑復(fù)合材料表面的附著力。

Oporto等人[21]利用一種空氣等離子體處理方法（ForcedAtmosphericPlasmaTreatment）處理木塑復(fù)合材料及玻璃纖維復(fù)合材料表面，以提高兩者的粘接性能。經(jīng)過表面處理后，木塑復(fù)合材料的膠接強度比未處理試件提高了50%。

Liu等人[22]利用等離子體對聚乙烯/木粉復(fù)合材料的表面進行處理，以提高其膠接性能。結(jié)果表明，等離子體處理后，木塑復(fù)合材料表面接觸角減小，且等離子體放電功率越大接觸角越小。紅外光譜顯示等離子體處理后木塑復(fù)合材料表面形成了許多極性基團，如羥基、羰基、羧基等。掃描電子顯微鏡和原子力顯微鏡結(jié)果說明等離子體處理后木塑復(fù)合材料表面粗糙度增加。光電子能譜結(jié)果顯示等離子體處理后木塑復(fù)合材料表面的碳元素含量減少，而氧元素含量增加，且在一個較高的放電功率時達到平衡。由于上述活性基團的形成，等離子體處理后，木塑復(fù)合材料的膠接強度顯著增加。

2.1.3 表面涂覆處理

表面涂覆處理是利用物理或化學(xué)作用在材料的表面涂覆一層其他成分，以此改變材料的表面性質(zhì)。常用的表面涂覆劑是分子結(jié)構(gòu)中含有不同化學(xué)性質(zhì)基團的偶聯(lián)劑，即一個是親無機物的基團，易與無機物表面起化學(xué)反應(yīng)；另一個是親有機物的基團，能與合成樹脂或其它聚合物發(fā)生化學(xué)反應(yīng)或生成氫鍵溶于其中[23]。一般根據(jù)不同的材料以及所采用的膠黏劑而選擇適宜的表面涂敷劑。

王輝等人[24]采用硅烷偶聯(lián)劑KH-560對聚乙烯/木粉復(fù)合材料進行了表面涂覆處理，并探索了最佳的處理條件。結(jié)果表明：經(jīng)機械打磨，硅烷偶聯(lián)劑涂覆處理后，偶聯(lián)劑與復(fù)合材料表面形成化學(xué)鍵接，并在材料表面引入了環(huán)氧基團，從而提高了環(huán)氧樹脂膠黏劑與聚乙烯木塑復(fù)合材料的粘接強度。偶聯(lián)劑的處理效果受偶聯(lián)劑的質(zhì)量分數(shù)、處理溫度和時間的影響較大，當偶聯(lián)劑質(zhì)量分數(shù)為5%、處理溫度120℃、處理時間為20min時，涂覆處理聚乙烯木塑復(fù)合材料的粘接性能最佳。

王輝等人[25]還采用磷酸酯偶聯(lián)劑對木粉/聚乙烯復(fù)合材料進行表面涂覆處理以改善其膠接性能。并利用掃描電鏡、接觸角測試、紅外光譜、X射線光電子能譜（XPS）和膠接強度測試研究了磷酸酯偶聯(lián)劑對聚乙烯木塑復(fù)合材料膠接性能的影響。結(jié)果表明，經(jīng)機械打磨并通過磷酸酯偶聯(lián)劑涂覆處理后，復(fù)合材料的表面粗糙度增加，表面接觸角增大。紅外分析表明，復(fù)合材料表面-OH基團含量減少、C=C基團含量增加，且有C-O-P基團形成。XPS分析表明，復(fù)合材料表面引入了P元素，且表面元素的化學(xué)環(huán)境發(fā)生了改變。經(jīng)機械打磨并磷酸酯偶聯(lián)劑涂覆處理后，復(fù)合材料的表面引入了C=C，從而提高了丙烯酸酯膠黏劑對聚乙烯木塑復(fù)合材料的粘接強度。

尤來等人[26]采用多異氰酸酯對聚乙烯木塑復(fù)合材料進行表面涂覆處理，利用接觸角測試、SEM、FTIR和XPS等分析方法對處理后聚乙烯木塑復(fù)合材料的表面性質(zhì)進行了表征，研究了表面處理對木塑復(fù)合材料膠接性能的影響。結(jié)果表明：經(jīng)異氰酸酯涂覆處理后，材料表面的粗糙度增加，表面潤濕性得以改善；處理后復(fù)合材料表面的O元素含量相對增加，表面出現(xiàn)-OH、-C=O和-O-C等極性基團，且引入了異氰酸酯的N=C=O基團。表面性質(zhì)的改變有利于膠黏劑的潤濕與膠接，而異氰酸酯基團的引入又能提高聚氨酯熱熔膠與復(fù)合材料的膠接強度，從而實現(xiàn)聚乙烯木塑復(fù)合材料的快速膠接。

2.2 協(xié)同表面處理

將幾種不同的表面處理方法結(jié)合在一起對木塑復(fù)合材料進行協(xié)同表面處理，可以取得更好的處理效果。

Gramlich等人[13]采用水浸和火焰的結(jié)合處理對聚丙烯木塑復(fù)合材料進行表面處理以改善其膠接強度，結(jié)果表明水浸和火焰的結(jié)合處理表現(xiàn)出比單一處理更好的膠接性能，表明兩種處理方法可能會存在有益于膠接的協(xié)同效應(yīng)。

Moghadamzadeh等人[27]評價了火焰、電暈放電、機械打磨、機械打磨-電暈放電等多種表面處理方法對木塑復(fù)合材料膠接性能的影響。結(jié)果表明：將機械打磨和電暈放電相結(jié)合的表面處理方法對于膠接性能的提升尤為明顯。經(jīng)過機械打磨-電暈放電處理后，木塑復(fù)合材料膠接試件的剝離強度從未處理的0.2MPa提升到3.4MPa。紅外光譜顯示經(jīng)過機械打磨-電暈放電處理的木塑復(fù)合材料表面形成了羧基、羥基等官能團。

邸明偉等人[28,29]采用硅烷偶聯(lián)劑涂覆與等離子體協(xié)同處理的方法，對聚乙烯木塑復(fù)合材料進行表面處理，結(jié)果表明：利用偶聯(lián)劑涂覆和等離子體放電的協(xié)同處理，可以同時改變復(fù)合材料中聚乙烯和木質(zhì)成分的表面性質(zhì)，既在材料表面引入極性含氧基團，又通過硅烷偶聯(lián)劑的封閉作用減少了親水的羥基。協(xié)同處理后木塑復(fù)合材料表面性質(zhì)的改變有利于膠黏劑的潤濕與膠接，膠接強度和耐水性能均得到大幅度的提高，表現(xiàn)出處理后的協(xié)同效應(yīng)。

3 木塑復(fù)合材料的膠接耐久性能

與膠接接頭的粘接強度相比，膠接接頭的耐久性更能體現(xiàn)膠接材料的長期使用性能，因而，從木塑復(fù)合材料制品的長期使用性能出發(fā)，研究木塑復(fù)合材料膠接接頭的耐久性，具有更重要的理論研究意義和實際應(yīng)用價值。近年來，研究人員從液相鉻酸氧化處理、低溫空氣等離子體處理和表面涂覆處理入手，研究了不同處理方法對聚乙烯木塑復(fù)合材料膠接接頭耐久性能的影響，即水環(huán)境、熱環(huán)境、紫外老化環(huán)境以及自然老化環(huán)境下經(jīng)表面處理后的木塑復(fù)合材膠接接頭的性能變化[30～35]。研究結(jié)果發(fā)現(xiàn)，不同的表面處理方法對聚乙烯木塑復(fù)合材的膠接性能影響不同。等離子體表面處理，處理時間短、處理效果明顯，可以達到較高的膠接強度，但是處理效果具有時效性[36～39]，并且膠接接頭的耐久性較差，尤其是水環(huán)境下的耐久性能；液相氧化處理，處理效果明顯，膠接強度高，接頭耐久性較好，但處理時間長，對材料外觀損傷較大，并且處理液的后續(xù)處理麻煩；硅烷偶聯(lián)劑涂覆處理，膠接強度高，耐久性好，但處理需要在高溫下加熱進行，處理時間較長；而偶聯(lián)劑與等離子體協(xié)同處理的木塑復(fù)合材料表現(xiàn)出優(yōu)異的耐久性能。

4 木塑復(fù)合材膠接接頭的無損檢測

無損檢測是利用聲、光、磁和電等特性，在不損害或不影響被檢對象使用性能的前提下，檢測被檢對象中是否存在缺陷或不均勻性，給出缺陷的大小、位置、性質(zhì)和數(shù)量等信息，進而判定被檢對象所處技術(shù)狀態(tài)（如合格與否、剩余壽命等）的所有技術(shù)手段的總稱[40]。

無損檢測技術(shù)也可用于材料的膠接接頭。對膠接接頭進行無損檢測的方法有常規(guī)超聲法[41]、頻譜分析法[42]、振動法[43]、聲-超聲法[44]、蘭姆波法[45]等。按大多數(shù)學(xué)者的看法，超聲法和振動法可能是檢測膠接接頭最有前途的方法。目前，振動法已被用于預(yù)測木塑復(fù)合材料膠接接頭的膠接狀況。對木塑復(fù)合材膠接接頭進行無損檢測的目的是建立起膠接強度與動態(tài)性能之間的相關(guān)聯(lián)系，在不破壞材料的情況下，通過測定其動態(tài)彈性模量，推測出該膠接接頭是否能滿足相應(yīng)環(huán)境中的性能要求。如He等人[46]對木塑復(fù)合材料的膠接接頭進行了無損檢測，得到其動態(tài)彈性模量，再通過力學(xué)性能測試測得膠接強度，試圖建立動態(tài)彈性模量與膠接強度之間的相關(guān)關(guān)系。結(jié)果表明：膠接強度與試件各因素之間存在較好的相關(guān)關(guān)系，可以達到在不破壞材料的情況下，僅通過測定其模量預(yù)測膠接強度的目的。

5 結(jié)語與展望

隨著資源環(huán)境的日漸匱乏以及社會環(huán)保意識的不斷加強，人們對于木材的有效利用提出了更高的要求，而木塑復(fù)合材料以其原料來源廣、可循環(huán)使用等優(yōu)點受到越來越多的關(guān)注。作為配套技術(shù)，木塑復(fù)合材料的膠接技術(shù)能夠進一步拓寬其使用領(lǐng)域，提高經(jīng)濟附加值，符合經(jīng)濟、社會、環(huán)境等多方面的要求。今后，木塑復(fù)合材料的膠接技術(shù)研究將主要圍繞以下幾個方向：（1）開發(fā)更多適合膠接木塑復(fù)合材料的膠黏劑，并根據(jù)不同的木塑復(fù)合材料品種、不同的使用環(huán)境，選擇不同的膠黏劑，同時降低膠黏劑的成本；（2）探索簡便易用、經(jīng)濟高效的表面處理方法以改善木塑復(fù)合材料的膠接性能，尤其是能夠獲得優(yōu)異膠接性能的快速表面處理方法；（3）木塑復(fù)合材料膠接耐久失效機制的深入研究以及膠接接頭的自然老化壽命預(yù)測；（4）探索方便、快捷、準確的預(yù)測木塑復(fù)合材料膠接性能的方法，實現(xiàn)木塑復(fù)合材料膠接接頭的無損檢測。

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