李耀翔,汪洪濤,耿志偉,張 鵬,徐浩凱
(東北林業(yè)大學(xué)工程技術(shù)學(xué)院,黑龍江哈爾濱150040)
森林土壤碳庫(kù)是全球土壤碳庫(kù)的重要組成部分,也是森林生態(tài)系統(tǒng)中的最大碳庫(kù),約占全球土壤碳儲(chǔ)量的73%,森林土壤碳庫(kù)的微小變化都會(huì)對(duì)大氣CO2濃度及全球變化產(chǎn)生巨大影響[1]。森林土壤碳庫(kù)分為有機(jī)碳和無(wú)機(jī)碳,其中以有機(jī)碳為主,且有機(jī)碳含量是表征土壤有機(jī)質(zhì)的重要方式。土壤有機(jī)質(zhì)作為土壤肥力保持的重要因子,在為作物提供養(yǎng)料,改善土壤物理性質(zhì),防止土壤侵蝕,實(shí)現(xiàn)土壤的可持續(xù)利用以及提高森林土壤的涵養(yǎng)水源功能方面發(fā)揮重要作用,可以確保植物的生長(zhǎng)發(fā)育與種群的演替。因此,尋求快速測(cè)定土壤有機(jī)碳含量的方法在森林土壤理化性質(zhì)、森林可持續(xù)利用及森林生態(tài)系統(tǒng)的相關(guān)研究中至關(guān)重要。
由于不同的有機(jī)物含有不同的基團(tuán),不同的基團(tuán)有不同的能級(jí),不同的基團(tuán)和同一基團(tuán)在不同物理化學(xué)環(huán)境中對(duì)近紅外光的吸收波長(zhǎng)都有明顯差別,且吸收系數(shù)小,發(fā)熱少,因此近紅外光譜可作為獲取信息的一種有效的載體[2-3]。近年來(lái),近紅外反射光譜分析技術(shù)(NIR)是一種快速、環(huán)保、無(wú)損傷、簡(jiǎn)便的技術(shù),波長(zhǎng)范圍介于350~2 500 nm之間,近紅外光主要吸收含氫基團(tuán)X-H(X=C、N、O)振動(dòng)的倍頻和合頻,這些基團(tuán)反映大多數(shù)有機(jī)物的組成和結(jié)構(gòu)信息[2]。近紅外反射光譜分析技術(shù)在農(nóng)業(yè)、林業(yè)、中藥、煙草、食品等行業(yè)中都有廣泛的應(yīng)用,并已成為一種快速的例行分析方法[4-6]。目前,關(guān)于近紅外反射光譜分析技術(shù)在木材的物理和化學(xué)性質(zhì)方面研究較多,包括木材的密度、含水率、力學(xué)性質(zhì),纖維素、木質(zhì)素和總纖維素等方面[7-9],并且分析應(yīng)用領(lǐng)域不斷拓寬,用于土壤成分分析的研究日益趨增,其中包括土壤有機(jī)質(zhì)、含水率、全氮和pH等[10-28]。土壤的組成包括礦物質(zhì)、有機(jī)質(zhì)和微生物等,它們的構(gòu)成包含豐富的氫基團(tuán),而含氫基團(tuán)是關(guān)乎土壤有機(jī)碳含量的重要信息,因此,近紅外光譜可以有效地反映土壤有機(jī)碳含量情況,為快速測(cè)定土壤有機(jī)碳含量提供了技術(shù)可行性。
該研究利用近紅外光譜技術(shù)建立小興安嶺林區(qū)土壤有機(jī)碳含量的定量分析模型,可以實(shí)現(xiàn)對(duì)森林土壤有機(jī)碳含量的快速、無(wú)損、精準(zhǔn)檢測(cè),為野外實(shí)時(shí)、大面積、快速地測(cè)定森林土壤有機(jī)碳含量提供了技術(shù)支持,為林區(qū)撫育管理的有效施行提供技術(shù)支持和理論依據(jù)。
1.1 土壤樣品的采集與制備 土壤樣品采自東北小興安嶺帶嶺林業(yè)局東方紅林場(chǎng),該林場(chǎng)位于 46°50'~46°59'N,128°57'~129°37'E,海拔 650 m。該區(qū)屬溫帶季風(fēng)性氣候,夏季溫暖多雨,冬季嚴(yán)寒多雪,年均氣溫1.5℃,年平均降水量670 mm,無(wú)霜期約114 d[29]。樹(shù)種以落葉松為主,平均年齡19 a,平均胸徑14 cm,平均樹(shù)高11 m,郁閉度為0.9,林區(qū)土壤為暗棕壤。
研究樣地以東方紅林場(chǎng)林區(qū)小班為單位,從中隨機(jī)選取10個(gè)小班,每個(gè)小班分別設(shè)置對(duì)照和撫育2塊樣地,共有20塊,單塊面積為50 m×20 m,每塊樣地沿對(duì)角線布置3個(gè)取土樣方,每個(gè)樣方分為上下2層,上層為0~10 cm,下層為10~20 cm,每層取1個(gè)土壤樣本,最終獲得120個(gè)土壤樣本。將土壤樣品帶回實(shí)驗(yàn)室進(jìn)行風(fēng)干處理,使用木棒壓磨、去除肉眼可見(jiàn)的砂礫和植物殘?bào)w,然后過(guò)40目土壤篩均勻混合。
1.2 土壤樣品近紅外光譜采集與分析 土壤樣品近紅外光譜采集所用的儀器為美國(guó)ASD公司制造LabSpec Pro近紅外光譜儀,它是一款通用便攜式的儀器,配有內(nèi)置光源(色溫為3 000 K)、光纖探頭和旋轉(zhuǎn)樣品杯,光譜儀的光譜測(cè)量范圍為28 571~4 000 cm-1(350~2 500 nm),輸出的波段為2 151,分辨率為2 cm-1(波數(shù)單位),每條土壤近紅外光譜取30次掃描的平均值,每10個(gè)樣品進(jìn)行一次背景校正[30]。
應(yīng)用多變量統(tǒng)計(jì)分析軟件The Unscrambler和仿真軟件MATLAB,結(jié)合PLS,SVR和PCR 3種方法建立土壤樣品有機(jī)碳含量的校正模型,并采用完全交互預(yù)測(cè)方式獲得樣品預(yù)測(cè)模型的相關(guān)參數(shù)。
1.3 建模方法
1.3.1 偏最小二乘(PLS)建模。將n(120)個(gè)土壤樣品m(1)個(gè)組分的土壤有機(jī)碳含量濃度矩陣Y=(yij)n×m和儀器測(cè)定n(120)個(gè)土壤樣品p(2 151)個(gè)波長(zhǎng)點(diǎn)處吸光度矩陣X=(xij)n×xp分解成特征向量形式:Y=UQ+F;X=TP+E
其中U和T分別為n行d列(d為抽象組分?jǐn)?shù))的濃度特征因子矩陣和吸光度特征因子矩陣,Q為d×m階濃度載荷矩陣,P為d×p階吸光度載荷矩陣,F(xiàn)和E分別為n×m,n×p階濃度殘差陣和吸光度殘差陣。
PLS法是根據(jù)特征向量的相關(guān)性分解Y和X,建立回歸模型:U=TB+Ed,其中Ed為隨機(jī)誤差陣,B為d維對(duì)角回歸系數(shù)矩陣。
待測(cè)樣品,如果吸光度向量為X,則濃度為:Y=X(UX)'BQ
1.3.2 支持向量機(jī)回歸(SVR)方法。該法可以實(shí)現(xiàn)非線性擬合,同時(shí)能夠防止過(guò)擬合現(xiàn)象的出現(xiàn)。主要是用f(x)擬合目標(biāo)值yk(土壤有機(jī)碳含量),構(gòu)造函數(shù)為:f(x)=∑(ai-其中都可以由優(yōu)化方程求得,K(xi,x)是某種核函數(shù)(線性核函數(shù)、多項(xiàng)式核函數(shù)、徑向基核函數(shù)等),不同的核函數(shù)建立的模型的預(yù)測(cè)效果不同,該文使用線性核函數(shù)。
1.3.3 主成分回歸。該法是設(shè)法將原來(lái)眾多具有一定相關(guān)性的自變量,通過(guò)線性組合的方式重新組合成一組較少的線性無(wú)關(guān)的綜合指標(biāo)來(lái)代表原來(lái)的指標(biāo),新變量能反映原變量的絕大部分信息,通過(guò)這種方式達(dá)到降維的目的。
假設(shè)實(shí)際問(wèn)題有p(2 151)個(gè)波長(zhǎng)指標(biāo),這p個(gè)波長(zhǎng)指標(biāo)可看作 p個(gè)隨機(jī)變量,記為 X1,X2,...,Xp,主成分回歸就是要把這p個(gè)波長(zhǎng)指標(biāo)的問(wèn)題轉(zhuǎn)變?yōu)橛懻損個(gè)波長(zhǎng)指標(biāo)的線性組合成新指標(biāo)的問(wèn)題,而這些新的指標(biāo)F1,F(xiàn)2,...,F(xiàn)k(k<p)充分表征了原指標(biāo)的大部分信息,并且相互獨(dú)立,其中:
前k個(gè)變量可以代表原始數(shù)據(jù)的絕大部分信息,在研究土壤有機(jī)碳含量問(wèn)題時(shí),即使不考慮后面變量也無(wú)損大局。主成分不僅起到濃縮信息作用,還具有不相關(guān)的性質(zhì),消除了變量間的多重共線性,避免信息重疊。
1.4 模型評(píng)價(jià) 評(píng)價(jià)化學(xué)計(jì)量學(xué)建立的模型性能的基本指標(biāo)有相關(guān)系數(shù)R和均方根誤差RSME,評(píng)價(jià)應(yīng)用建立的模型預(yù)測(cè)樣品時(shí)的基本指標(biāo)有相關(guān)系數(shù)R、均方根誤差RSME和預(yù)測(cè)標(biāo)準(zhǔn)差SEP等。
相關(guān)系數(shù)(R)取值越接近1,模型擬合性越好:
均方根誤差越小,模型的擬合效果越好,預(yù)測(cè)精度越高:
校正標(biāo)準(zhǔn)差SEC越小,模型擬合的效果越好:
預(yù)測(cè)標(biāo)準(zhǔn)差SEP越小,模型的預(yù)測(cè)精度越高:
式中n為建模樣本數(shù),yi為實(shí)測(cè)值,y為預(yù)測(cè)值,為實(shí)測(cè)值的平均值,Bias為系統(tǒng)偏差。
按國(guó)家標(biāo)準(zhǔn)-重鉻酸鉀外加熱法測(cè)定了120個(gè)土壤樣品的有機(jī)碳含量,結(jié)果見(jiàn)表1。其中上層土壤有機(jī)碳含量平均值為87.616 g/kg,下層平均值為61.959 g/kg,上層土壤的有機(jī)碳含量平均值高于下層土壤。
表1 土壤有機(jī)碳含量的分布
2.1 土壤樣品的近紅外光譜 圖1為120條不同有機(jī)碳含量的土壤樣品的近紅外光譜。從光譜圖的整體來(lái)看,3條光譜的變化趨勢(shì)基本一致,最顯著的特征是近紅外光譜均在1 414,1 918,2 207 nm附近出現(xiàn)較強(qiáng)的吸收峰,光譜的吸光度隨著有機(jī)碳含量的增大而增大,說(shuō)明土壤近紅外光譜的吸光度對(duì)土壤有機(jī)碳含量有一定的響應(yīng)。這主要是由于1 414 nm波長(zhǎng)吸收峰與亞甲基CH2、C-H組合頻和烴類或脂肪類有關(guān);1 918 nm波長(zhǎng)吸收峰與水分子O-H;2 207 nm波長(zhǎng)對(duì)應(yīng)芳基C-H、CONH2、β-折疊結(jié)構(gòu)中與肽主鏈呈直角的N-H和C=O[33],這些特征波長(zhǎng)點(diǎn)能很好地反映樣品的基團(tuán)信息,不同基團(tuán)的吸收峰和吸收強(qiáng)度不同,由于土壤樣品的有機(jī)碳含量不同,使各個(gè)樣品的基團(tuán)含量不同,最終使光譜特征發(fā)生相應(yīng)的變化。
土壤近紅外光譜均在1 414、1 918、2 207 nm附近出現(xiàn)較強(qiáng)的吸收峰,這與申艷[31]、Cozzolino 和 Moron[32]得到的土壤近紅外光譜圖比較相似,但峰值出現(xiàn)的位置稍有差異。關(guān)于吸收峰對(duì)應(yīng)基團(tuán)響應(yīng)與Cozzolino和Moron研究相似,但是對(duì)應(yīng)基團(tuán)稍有不同,他們認(rèn)為1 400 nm處的峰通常與O-H鍵及脂肪C-H鍵有關(guān),1 900 nm處的峰通常與氨基化合物中的N-H和O-H鍵有關(guān),而2 200 nm處的峰通常是由羒基化合物的O-H鍵、氨基化合物的N-H鍵、胺基中的N-H鍵以及脂肪鏈中的C-H鍵振動(dòng)引起的。
圖1 原始的不同有機(jī)碳含量的土壤樣品近紅外光譜
2.2 基于全波段光譜的預(yù)測(cè)模型 基于樣品的原始近紅外光譜數(shù)據(jù),為分析預(yù)處理方法對(duì)校正模型效果的影響,分別采用未處理、S+MSC、S+d1、S+d2、S+MSC+d1、S+MSC+d2(S為Savitzky-Golay平滑處理,MSC為多元散射校正,d1為一階導(dǎo)數(shù),d2為二階導(dǎo)數(shù))預(yù)處理方法結(jié)合PLS、SVR及PCR方法建立模型,獲得樣品的校正模型和預(yù)測(cè)模型的參數(shù)結(jié)果如表2~7。
由表2~7可知:采用同一種光譜預(yù)處理方法,不同的建模方法獲得樣品的校正模型和預(yù)測(cè)模型的參數(shù)不同,最佳的主成分?jǐn)?shù)也各不相同。同樣,應(yīng)用同一種建模方法,但采用不同的光譜預(yù)處理方法,獲得樣品的校正模型和預(yù)測(cè)模型的參數(shù)也不同。無(wú)論采用哪種光譜預(yù)處理方法,PLS法建立校正模型和預(yù)測(cè)模型的R最大,RMSE、SE的值較小,同時(shí)3種方法建立的模型效果依次為:PLS>SVR>PCR。
光譜經(jīng)過(guò)預(yù)處理之后,無(wú)論應(yīng)用何種方法建模,樣品校正模型和預(yù)測(cè)模型的R明顯變高,RMSE、SE明顯變小,主成分?jǐn)?shù)也有所不同。由此說(shuō)明,光譜預(yù)處理方法的采用有利于改善模型的效果,但是預(yù)處理方法的交叉使用對(duì)模型效果的改變程度也各不相同。
由表2~7亦可知:在全波段譜區(qū),對(duì)光譜采用平滑、多元散射校正和一階導(dǎo)數(shù)(S+MSC+d1)預(yù)處理,應(yīng)用PLS方法建模,樣品校正模型和預(yù)測(cè)模型效果最好。相關(guān)參數(shù)為:校正模型的 R、RMSE、SEC 分別為0.761 2、0.514 9、0.515 2;預(yù)測(cè)模型的 R、RMSE、SEP 分別為0.739 2、0.515 3、0.515 7,最佳主成分?jǐn)?shù)為7。
綜上比較,在全波段譜區(qū),采用S+MSC+d1光譜預(yù)處理方法,應(yīng)用PLS方法建立的校正模型和預(yù)測(cè)模型效果較好。
表2 原始光譜的全波段校正與預(yù)測(cè)模型結(jié)果
表4 S+d1方法預(yù)處理全波段光譜校正與預(yù)測(cè)模型結(jié)果
2.3 基于優(yōu)選譜區(qū)的預(yù)測(cè)模型 譜區(qū)優(yōu)選是數(shù)據(jù)集壓縮的常用方法,從樣品的光譜信息中可知,近紅外光譜的數(shù)據(jù)點(diǎn)一般達(dá)到上千個(gè),短波區(qū)的近紅外光譜信息較弱,而在1 300~2 500 nm的光譜信息較為豐富。在利用光譜建模時(shí),選擇譜區(qū)過(guò)寬,會(huì)增加無(wú)效信息,過(guò)窄會(huì)減少有效信息,所以譜區(qū)的優(yōu)選是建立較好模型的重要環(huán)節(jié)。為獲取最佳譜區(qū),首先計(jì)算全光譜每個(gè)波長(zhǎng)點(diǎn)的吸光度與分析的參比值[33]的相關(guān)性,得到各個(gè)波長(zhǎng)點(diǎn)吸光度對(duì)參比值的回歸系數(shù),再根據(jù)回歸系數(shù)進(jìn)行優(yōu)選。由土壤樣品全光譜吸光度和有機(jī)碳含量值回歸系數(shù)分布圖可以得出,至少有3段回歸系數(shù)比較平滑的譜區(qū)與土壤有機(jī)碳含量有很高的相關(guān)性,即1 380~1 450 nm,1 800~1 950 nm,2 050~2 300 nm這3段光譜作為建模譜區(qū)(圖2),進(jìn)一步分析確定最佳譜區(qū)。對(duì)土壤樣品的近紅外光譜在選定譜區(qū)內(nèi)進(jìn)行不同的預(yù)處理,并分別應(yīng)用PLS、SVR和PCR 3種方法建立土壤有機(jī)碳含量的數(shù)學(xué)模型。優(yōu)選譜區(qū),不同的預(yù)處理方法,內(nèi)部完全交互預(yù)測(cè)獲得校正模型和預(yù)測(cè)模型的相關(guān)參數(shù)如表8~10。
表5 S+d2方法預(yù)處理全波段光譜校正與預(yù)測(cè)模型結(jié)果
表6 S+MSC+d1方法預(yù)處理全波段光譜校正與預(yù)測(cè)模型結(jié)果
表7 S+MSC+d2方法預(yù)處理全波段光譜校正與預(yù)測(cè)模型結(jié)果
由表2~7和表8~10可知:經(jīng)過(guò)譜區(qū)優(yōu)選后,無(wú)論采用何種預(yù)處理方法,應(yīng)用何種建模方法,所得到的校正和預(yù)測(cè)模型效果都優(yōu)于未做譜區(qū)優(yōu)選的模型。由表8~10可知:在優(yōu)選譜區(qū)建立土壤有機(jī)碳含量的預(yù)測(cè)模型,無(wú)論應(yīng)用何種建模方法,S+MSC+d1預(yù)處理后建立的模型優(yōu)于其他預(yù)處理后的模型,最佳主成分?jǐn)?shù)各有不同,這一結(jié)果也呼應(yīng)了上面S+MSC+d1預(yù)處理方法可以優(yōu)化模型的作用。采用同一種預(yù)處理方法,應(yīng)用不同的建模方法可知:PLS方法建立的模型優(yōu)于其他2種方法所得的模型,最佳主成分?jǐn)?shù)各有不同,這一結(jié)果也呼應(yīng)了PLS是3種建模方法中最優(yōu)的分析結(jié)果。
圖2 土壤近紅外光譜吸光度和有機(jī)碳含量值回歸系數(shù)分布
綜上可知,土壤樣品光譜優(yōu)選區(qū)域?yàn)? 380~1 450 nm,1 800~1 950 nm,2 050~2 300 nm,采用平滑、多元散射校正和一階導(dǎo)數(shù)預(yù)處理方法,應(yīng)用偏最小二乘(PLS)方法建立的預(yù)測(cè)模型最優(yōu),土壤樣品有機(jī)碳含量模型的參數(shù)如下:校正模型的 R、RMSE、SEC 分別為0.805 2、0.512 2、0.512 5;預(yù)測(cè)模型的 R、RMSE、SEP 分別為0.768 1、0.514 3、0.514 6,最佳主成分?jǐn)?shù)為8。同時(shí)給出全波段和優(yōu)選譜區(qū)的校正模型土壤樣品有機(jī)碳含量的預(yù)測(cè)值和實(shí)測(cè)值的關(guān)系(圖3),由此可知,該模型具備一定森林土壤有機(jī)碳含量的預(yù)測(cè)能力。
表8 PLS方法下不同預(yù)處理方法在優(yōu)選波段的校正與預(yù)測(cè)模型結(jié)果
表9 SVR方法下不同預(yù)處理方法在優(yōu)選波段的校正與預(yù)測(cè)模型結(jié)果
表10 PCR方法下不同預(yù)處理方法在優(yōu)選波段的校正與預(yù)測(cè)模型結(jié)果
圖3 校正模型預(yù)測(cè)值與實(shí)測(cè)值的關(guān)系
該研究基于近紅外光譜技術(shù),通過(guò)不同的預(yù)處理方法交叉運(yùn)用,全波段譜區(qū)和優(yōu)選譜區(qū)的選取,不同的建模方法(PLS、SVR、PCR)的應(yīng)用,建立了小興安嶺次生林土壤有機(jī)碳含量的校正模型和預(yù)測(cè)模型。從森林土壤的光譜可知,吸光度隨土壤有機(jī)碳含量的增加而增加,并且在波長(zhǎng)1 414、1 918、2 207 nm附近出現(xiàn)較強(qiáng)的吸收峰。當(dāng)光譜區(qū)域?yàn)閮?yōu)選譜區(qū),光譜數(shù)據(jù)預(yù)處理方法為Savitzky-Golay平滑+多元散射校正+一階導(dǎo)數(shù),建模方法為PLS,主成分?jǐn)?shù)為8時(shí),建立的校正模型有最佳預(yù)測(cè)效果。其中校正模型的R、RMSE、SEC分別為0.805 2、0.512 2、0.512 5;預(yù)測(cè)模型的 R、RMSE、SEP分別為0.768 1、0.514 3、0.514 6,最佳主成分?jǐn)?shù)為8。結(jié)果表明:應(yīng)用近紅外光譜技術(shù)結(jié)合不同預(yù)處理方法、譜區(qū)優(yōu)選、不同建模方法可以尋找有效測(cè)定森林土壤有機(jī)碳含量的新方法,為大面積、實(shí)時(shí)、精準(zhǔn)測(cè)定森林土壤有機(jī)碳含量提供了新檢測(cè)技術(shù),為施行有效的林區(qū)撫育管理提供技術(shù)和理論依據(jù)。
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