肖克毅，譚蘭蘭，戴亞，馮廣林，楊文敏，周學(xué)政，陳昆燕，袁月，汪長國

川渝中煙工業(yè)有限責(zé)任公司技術(shù)研發(fā)中心卷煙減害降焦四川省重點實驗室，成都市錦江區(qū)成龍大道一段56號 610066

卷煙材料參數(shù)對主流煙氣氨釋放量的影響

肖克毅，譚蘭蘭，戴亞，馮廣林，楊文敏，周學(xué)政，陳昆燕，袁月，汪長國*

川渝中煙工業(yè)有限責(zé)任公司技術(shù)研發(fā)中心卷煙減害降焦四川省重點實驗室，成都市錦江區(qū)成龍大道一段56號 610066

為明確不同卷煙材料參數(shù)對主流煙氣氨釋放量的影響規(guī)律，采用數(shù)學(xué)模型和模型分析法研究了卷煙材料中卷煙紙透氣度（X1）、接裝紙透氣度（X2）、成型紙透氣度（X3）、復(fù)合濾嘴絲端絲束規(guī)格（X4）、復(fù)合濾嘴嘴端絲束規(guī)格（X5）、添加劑A（X6）和添加劑B（X7）7個參數(shù)對主流煙氣氨釋放量的影響，分析了單因素效應(yīng)、雙因素效應(yīng)和邊際效應(yīng)。結(jié)果表明：①7個參數(shù)對卷煙主流煙氣氨釋放量影響的大小順序為：X5＞X2=X4＞X1＞X3＞X7＞X6；②兩因素間的交互作用較為明顯的有：X1和X4，X1和X5，X1和X7，X2和X4，X2和X5，X2和X7，X3和X4，X5和X6，X5和X7。③X5對主流煙氣氨釋放量的影響最顯著，隨X5的增大主流煙氣氨釋放量下降明顯。

卷煙；數(shù)學(xué)模型；氨；卷煙材料

隨著我國簽署《煙草控制框架公約》，吸煙與健康問題日益成為大眾關(guān)注的焦點。謝劍平［1］研究確定氨為卷煙主流煙氣7種代表性有害成分之一。卷煙煙氣中的氨源于煙草及其他輔助材料中的含氮化合物，包括蛋白質(zhì)、氨基酸、硝酸鹽、銨鹽、酰胺、生物堿及含氮雜環(huán)化合物［2］。卷煙燃燒過程中產(chǎn)生的氨能與糖等反應(yīng)形成香味物質(zhì)［3-4］，但過量的氨會刺激人體的呼吸系統(tǒng)，使煙氣吸味變得粗糙，影響卷煙的舒適性，長期吸入也會對身體造成較嚴(yán)重的危害［5］。因此，降低卷煙主流煙氣氨的釋放量是煙草領(lǐng)域的重要研究課題。卷煙材料是卷煙生產(chǎn)的重要環(huán)節(jié)，其中卷煙紙、接裝紙、成型紙、濾嘴絲束及相關(guān)功能性添加劑作為卷煙生產(chǎn)不可或缺的材料，其性能和參數(shù)大小及合理搭配等對卷煙的煙氣成分、物理特性和感官質(zhì)量均有重要影響。文獻(xiàn)大多采用的是單因素循環(huán)法或簡單的組合性研究［6-10］，并未圍繞單因素貢獻(xiàn)率比較、雙因素的交互效應(yīng)及邊際效應(yīng)等進(jìn)行綜合討論。為此，采用均勻設(shè)計法［11］進(jìn)行試驗，利用多項式逐步回歸建立數(shù)學(xué)模型后進(jìn)行相關(guān)分析，在較寬水平范圍內(nèi)研究單因素、多因素卷煙材料參數(shù)對主流煙氣中氨釋放量的影響，為卷煙材料參數(shù)的合理組配使用提供理論指導(dǎo)。

1 材料與方法

1.1 材料與儀器

某牌號的3類烤煙型卷煙（涪陵卷煙廠），不同透氣度的卷煙紙、接裝紙和成型紙分別為3，6和5種，不同規(guī)格的復(fù)合濾嘴絲端絲束和嘴端絲束各7種（濾嘴絲束特性用絲束縱向表面積等效描述指數(shù)I來代替［12］），添加劑A（安息香樹脂）和添加劑B（香檸檬油）（川渝中煙工業(yè)有限責(zé)任公司提供），制備出12個多因素試驗卷煙樣品（表1）。

RM20H/CS轉(zhuǎn)盤式吸煙機(jī)（德國Borgwaldt公司）；HY-8旋轉(zhuǎn)振蕩器（國華電器有限公司）；AX504電子天平（感量：0.0001 g，瑞士Mettler Toledo儀器公司）；Direct-Q3超純水系統(tǒng)（德國SGwater公司）；ICS-3000離子色譜儀、CS-16A陽離子交換柱和CG-16A保護(hù)柱（美國DIONEX公司）。

1.2 方法

1.2.1 試驗設(shè)計、建模及模型分析

表1 試驗卷煙的材料參數(shù)Tab.1Material parameters of tested cigarettes

表2 因素水平設(shè)計Tab.2Design of factors’levels

選擇卷煙材料中卷煙紙透氣度（X1）、接裝紙透氣度（X2）、成型紙透氣度（X3）、濾嘴絲端絲束規(guī)格（X4）、濾嘴嘴端絲束規(guī)格（X5）、添加劑A（X6）和添加劑B（X7）7個因素，采用均勻設(shè)計法［13］進(jìn)行試驗設(shè)計，共12個組合，3次重復(fù)。由于各因素的量綱和數(shù)量級不一致，為便于統(tǒng)計分析，采用極差歸一化變換［14］對試驗設(shè)計的各因素進(jìn)行變換（表2）。以卷煙主流煙氣氨釋放量（Y，μg/支）為因變量，采用二次多項式逐步回歸方法建立模型，并采用因子主效應(yīng)分析法計算模型中各因子的貢獻(xiàn)率；對模型中涉及的兩兩因子，將其他五因子置于高、中、低（1，0.5，0）水平下，采用等高線分析法分析兩兩因子的交互作用及對卷煙主流煙氣氨釋放量的影響；用求解各因子的偏導(dǎo)數(shù)來反映試驗范圍內(nèi)該因子對因變量的影響方向；在求解各因子偏導(dǎo)數(shù)基礎(chǔ)上討論函數(shù)的最小值、最大值，反映氨釋放量的邊際效應(yīng)［15］。

1.2.2 卷制要求

每個材料組進(jìn)行試驗時，除表2中涉及的因素外，煙絲及其余的卷制參數(shù)保持一致，挑選的煙支質(zhì)量在（平均質(zhì)量±0.02）g范圍內(nèi)，吸阻在（平均吸阻±50）Pa范圍內(nèi)；被測卷煙樣品在（22±2）℃，相對濕度（60±3）%的環(huán)境下平衡48 h。

1.2.3 氨釋放量的檢測

依據(jù)行業(yè)標(biāo)準(zhǔn)YC/T 377—2010［16］，用離子色譜法（IC法）檢測卷煙主流煙氣中氨的釋放量。

2 結(jié)果與分析

2.1 氨釋放量的描述性統(tǒng)計分析

氨釋放量的描述性統(tǒng)計結(jié)果見表3。由于各材料參數(shù)的變量選擇較均勻，造成指標(biāo)間變化的范圍較小，從表3可知偏度系數(shù)和峰度系數(shù)的絕對值均較小，說明氨釋放量的各個數(shù)據(jù)分布比較對稱，接近正態(tài)分布，總體的協(xié)調(diào)性較好。通過回歸方法得到的數(shù)學(xué)模型為：

Y=13.22+0.8414X32-4.552X1X4+4.337X1X5-0.8443X1X7+ 2.668X2X4-7.693X2X5-4.431X2X7-3.299X3X4-9.076X5X6-0.3257X5X7

表3 氨釋放量的描述性統(tǒng)計結(jié)果Tab.3Descriptive statistics of ammonia delivery

因素與主流煙氣氨釋放量的決定系數(shù)R2=0.9998，說明模型擬合度良好；對該模型進(jìn)行F檢驗，Df=（10，1）49999.925，表明二次回歸方程本身達(dá)到顯著水平，各因素間存在顯著影響，有統(tǒng)計學(xué)意義；對模型進(jìn)行T檢驗，P= 0.0035（<0.05），表明方程中各自變量的系數(shù)達(dá)到極顯著水平；進(jìn)行模型的殘差獨立性檢驗，Durbin-Watson統(tǒng)計量d=1.69，說明殘差無自相關(guān)性，表明模型具有較強(qiáng)的解釋能力。

2.2 主因素效應(yīng)分析

統(tǒng)計得到各因子的貢獻(xiàn)率：濾嘴嘴端絲束規(guī)格為1.992，接裝紙透氣度和濾嘴絲端絲束規(guī)格同為1.497，卷煙紙透氣度為1.496，成型紙透氣度為1.495，添加劑B為1.490，添加劑A為0.500。結(jié)果表明濾嘴嘴端絲束的貢獻(xiàn)率最高，說明對主流煙氣中氨釋放量影響程度最高的是濾嘴嘴端絲束，在卷煙材料生產(chǎn)設(shè)計中必須充分注意；其次分別為接裝紙透氣度、濾嘴絲端絲束、卷煙紙透氣度、成型紙透氣度和添加劑B；添加劑A的影響最弱。

2.3 單因素對氨釋放量的影響

2.3.1 卷煙紙透氣度

設(shè)定X2，X3，X4，X5，X6和X7為高、中、低（1，0.5，0）水平，得到X1對氨釋放量的影響關(guān)系（圖1）。從圖1可知，除其他因素在0水平時氨釋放量為設(shè)定值，卷煙紙透氣度與氨釋放量呈較弱負(fù)相關(guān)，表明隨卷煙紙透氣度的增大，氨釋放量會逐漸減?。欢诰頍熂埻笟舛炔蛔兊那闆r下，其他6個因素的增高使氨釋放量減小，并且在6個因素處于高水平時，氨釋放量的減小效果更明顯。

圖1 卷煙紙透氣度（X1）對氨釋放量（Y）的影響Fig.1Effect of cigarette paper on ammonia delivery

2.3.2 成型紙透氣度

設(shè)定X1，X2，X4，X5，X6和X7為高、中、低（1，0.5，0）水平，得到X3對氨釋放量的影響關(guān)系（圖2）。從圖2可知，當(dāng)其他6個因素在1水平時，成型紙透氣度與氨釋放量呈較弱正相關(guān)，表明隨著透氣度升高，氨釋放量也逐漸增大；當(dāng)其他6個因素在0和0.5兩個水平時，成型紙透氣度與氨釋放量則表現(xiàn)為負(fù)相關(guān)，即隨透氣度增大，氨釋放量逐漸減??；在成型紙透氣度不變的情況下，其他6個因素的增高使氨釋放量減小。

2.3.3 濾嘴嘴端絲束規(guī)格

設(shè)定X1，X2，X3，X4，X6和X7為高、中、低（1，0.5，0）水平，得到X5對氨釋放量的影響關(guān)系（圖3）。從圖3可知，除其他因素在0水平時氨釋放量為設(shè)定值外，濾嘴嘴端絲束規(guī)格和氨釋放量呈現(xiàn)較強(qiáng)負(fù)相關(guān)，表明隨著濾嘴嘴端絲束縱向表面積的增大，氨釋放量會逐漸減少；而在濾嘴嘴端絲束縱向表面積不變的情況下，其他6個因素的增高使氨釋放量減少，并且在6個因素處于高水平時，氨釋放量的減少效果更明顯。

圖2 成型紙透氣度（X3）對氨釋放量（Y）的影響Fig.2Effect of plug wrapper on ammonia delivery

圖3 濾嘴嘴端絲束規(guī)格（X5）對氨釋放量（Y）的影響Fig.3Effect of tow specification of combined filter near mouth end on ammonia delivery

2.3.4 其他因素

接裝紙透氣度、濾嘴絲端絲束規(guī)格、添加劑A和添加劑B對氨釋放量的影響關(guān)系相似，均為負(fù)相關(guān)關(guān)系。如接裝紙透氣度、濾嘴絲端絲束規(guī)格與氨釋放量的關(guān)系圖（圖4和圖5），其他6個因素增高使氨釋放量減少，并在各因素處于高水平時，氨釋放量的減少效果更明顯。

圖4 接裝紙透氣度（X2）對氨釋放量（Y）的影響Fig.4Effect of tipping paper on ammonia delivery

圖5 濾嘴絲端絲束規(guī)格（X4）對氨釋放量（Y）的影響Fig.5Effect of tow specification of combined filter neartobacco end on ammonia delivery

2.4 因素間的交互作用

在相應(yīng)其他5個因子置于高、中、低（1，0.5，0）水平下，采用等高線分析法分析了模型中涉及的兩兩因子的交互作用和對指標(biāo)的影響。由各因子對氨釋放量的回歸方程交互項的系數(shù)檢驗結(jié)果可知，X1和X2，X1和X3，X1和X6，X2和X3，X2和X6，X3和X5，X3和X6，X3和X7，X4和X5，X4和X6，X4和X7，X6和X7各因子間的交互作用均不顯著。圖6為X1與X3的交互圖，當(dāng)其他5個因子設(shè)定取高值和中值時，X1和X3交互作用不顯著；當(dāng)5個因子取高值時（圖6a），X1較大時氨釋放量較少，而X3較大時氨釋放量較多；當(dāng)5個因子取中值時（圖6b），X3對氨釋放量的影響大于X1對氨釋放量的影響，當(dāng)X3較大時，氨釋放量較多。

X5和X7在其他因子處于低位時的交互作用，以及X1和X4，X1和X5，X1和X7，X2和X4，X2和X5，X2和X7，X3和X4，X5和X6兩兩間的交互作用均達(dá)到顯著水平。

2.4.1 X1和X4，X1和X7，X2和X5，X2和X7，X3和X4，X5和X6的交互作用

模型中的X2，X3，X5，X6和X7設(shè)定在高、中、低（1，0.5，0）水平下，得出X1和X4兩個因素對主流煙氣氨釋放量的因子模型和影響關(guān)系（圖7）。由圖7可見，當(dāng)其他5個因素設(shè)定在高、中、低水平時，X1與X4的交互曲線是相似的。當(dāng)X1，X4均處于高水平（0.5

圖6 卷煙紙透氣度和成型紙透氣度對氨釋放量的影響Fig.6Effects of permeabilities of cigarette paper and plug wrapper on ammonia delivery

同樣，X1和X7，X2和X5，X2和X7，X3和X4，X5和X6兩兩間的交互作用與X1和X4相似，也達(dá)到顯著水平，兩因子處于高水平時交互作用均明顯，氨釋放量也較少；當(dāng)兩因子處于低水平時交互作用均較弱，氨釋放量較多。

2.4.2 X1和X5的交互作用

模型中的X2，X3，X4，X6和X7設(shè)定在高、中、低（1，0.5，0）水平下，得出X1和X5兩個因素對主流煙氣氨釋放量的因子模型和影響關(guān)系（圖8）。由圖8a和圖8b可知，其他5個因素設(shè)定在高和中水平下，當(dāng)X5處于高水平（0.5

2.4.3 X2和X4的交互作用

模型中的X1，X3，X5，X6和X7設(shè)定在高、中、低（1，0.5，0）水平下，得出X2和X4兩個因素對主流煙氣氨釋放量的因子模型和影響關(guān)系（圖9）。由圖9a和圖9b可知，其他5個因素設(shè)定在高和中水平下，當(dāng)X2處于高水平（0.5

2.4.4 X5和X7的交互作用

圖7 卷煙紙透氣度和濾嘴絲端絲束規(guī)格對氨釋放量的影響Fig.7Effects of cigarette paper permeability and tow specification of combined filter near tobacco end on ammonia delivery

將模型中的X1，X2，X3，X4和X6設(shè)定在高、中、低（1，0.5，0）水平下，得出X5和X7兩因素對主流煙氣氨釋放量的因子模型和影響關(guān)系（圖10）。由圖10c可知，其他5個因素設(shè)定在低水平下，當(dāng)X5和X7均處于高水平（0.5

圖8 卷煙紙透氣度和濾嘴嘴端絲束規(guī)格對氨釋放量的影響Fig.8Effects of cigarette paper permeability and tow specification of combined filter near mouth end on ammonia delivery

圖9 接裝紙透氣度和濾嘴絲端絲束規(guī)格對氨釋放量的影響Fig.9Effects of tipping paper permeability and tow specification of combined filter near tobacco end on ammonia delivery

圖10 濾嘴嘴端絲束規(guī)格和添加劑B對氨釋放量的影響Fig.10Effects of tow specification of combined filter near mouth end and additive B on ammonia delivery

2.5 氨釋放量的邊際效應(yīng)分析

為進(jìn)一步討論氨釋放量隨各卷煙材料水平變化的速率，對釋放量模型求一階偏導(dǎo)數(shù)，將其他6個因素設(shè)定在0水平，得到不同水平下每個卷煙材料因素的邊際氨釋放量（表4）。從表4可見，成型紙透氣度對氨釋放量的影響速率在0水平時為正效應(yīng)，在0.5和1水平時為負(fù)效應(yīng)，速率絕對值均隨其水平的增加而增大；濾嘴嘴端絲束規(guī)格對氨釋放量影響的變化速率最快，呈負(fù)效應(yīng)，即增大濾嘴嘴端絲束縱向表面積可使卷煙主流煙氣氨釋放量大幅減少；卷煙紙透氣度、濾嘴絲端絲束規(guī)格、添加劑B、添加劑A和接裝紙透氣度對氨釋放量影響的變化率依次變快，同樣均表現(xiàn)為負(fù)效應(yīng)。這也印證了單因素效應(yīng)分析結(jié)果，即各因素在不同水平下對氨釋放量的影響變化速率越快，在其相應(yīng)的單因素氨釋放量效應(yīng)關(guān)系圖中的斜率也越大；反之亦然。

表4 氨釋放量的邊際效應(yīng)Tab.4Edge effect of ammonia delivery

3 結(jié)論

（1）以卷煙主流煙氣氨釋放量為因變量建立的二次多項式逐步回歸方程擬合良好，能夠反映7種不同卷煙材料在變化條件下對主流煙氣氨釋放量的影響規(guī)律。

（2）材料參數(shù)對卷煙主流煙氣氨釋放量的影響大小順序為：濾嘴嘴端絲束規(guī)格＞接裝紙透氣度=濾嘴絲端絲束規(guī)格＞卷煙紙透氣度＞成型紙透氣度＞添加劑B＞添加劑A；除成型紙透氣度以外，卷煙主流煙氣氨釋放量的變化速率隨材料參數(shù)變化的快慢順序為：濾嘴嘴端絲束規(guī)格＞接裝紙透氣度＞濾嘴絲端絲束規(guī)格＞添加劑A＞添加劑B＞卷煙紙透氣度。

（3）濾嘴嘴端絲束規(guī)格對主流煙氣氨釋放量的影響最為顯著，接裝紙透氣度的影響次之。這可能是由于濾嘴嘴端絲束填充量、接裝紙透氣度對卷煙通風(fēng)稀釋率的影響高于其他5個因素的緣故。

上述研究結(jié)論是針對同一葉組配方得出的，對于不同葉組或配方組成的情況值得深入探究。

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［16］YC/T 377——2010卷煙主流煙氣中氨的測定離子色譜法［S］.

Effects of Cigarette Material Parameters on Ammonia Delivery in Mainstream Cigarette Smoke

XIAO Keyi，TAN Lanlan，DAI Ya，F(xiàn)ENG Guanglin，YANG Wenmin，ZHOU Xuezheng，CHEN Kunyan，YUAN Yue，and WANG Changguo*
Key Laboratory of Harmful Components and Tar Reduction in Cigarette of Sichuan，Technology Center，China Tobacco Chuanyu Industrial Co.，Ltd.，Chengdu 610066，China

In order to find out the influences of cigarette material parameters on the ammonia delivery in mainstream cigarette smoke，the effects of seven cigarette material parameters，including cigarette paper permeability（X1），tipping paper permeability（X2），plug wrapper permeability（X3），specification of tow in combined filter at tobacco end（X4），specification of tow in combined filter at mouth end（X5），filter additive A（X6），and filter additive B（X7），on the ammonia delivery in mainstream cigarette smoke were studied by mathematical model and model analysis method，and single factor effect，double factor effect and marginal effect were analyzed.The results showed that:1）The seven parameters in the order of their effects on ammonia delivery in mainstream cigarette smoke were X5＞X2=X4＞X1＞X3＞X7＞X6；2）X1and X4，X1and X5，X1and X7，X2and X4，X2and X5，X2and X7，X3and X4，X5and X6，X5and X7presented relatively obvious interaction between two factors.3）X5was the most significant factor，the ammonia delivery in mainstream cigarette smoke decreased obviously with the increase of X5.

Cigarette；Mathematical model；Ammonia；Cigarette material

TS411.2；TS426

B

1002-0861（2014）11-0050-07

肖克毅（1985—），碩士，助理工程師，主要從事煙草化學(xué)研究。E-mail：easy09@163.com；*

汪長國wcgcx@ 163.com

2014-05-30

責(zé)任編輯：茹呈杰E-mail：rucj69@sina.com

電話：0371-67672513