劉 偉，王國芝，劉樹根，范 蕾，和秀蓉

（油氣藏地質及開發(fā)工程國家重點實驗室（成都理工大學），成都610059）

研究表明，全球元古宇—寒武系油氣藏發(fā)現(xiàn)較少［1，2］，且大部分的古老油氣藏都已散失破壞，只有極少數(shù)能保存至今［3］。磨溪氣田是中國石油天然氣股份有限公司于2013年發(fā)現(xiàn)的安岳震旦系—寒武系特大型氣田區(qū)塊之一。磨溪區(qū)塊下寒武統(tǒng)龍王廟組探明含氣面積779.9km2，地質儲量440.38×109m3，可采儲量308.20×109m3，儲氣層厚度12～65m，平均厚度40m，氣藏類型為構造巖性油氣藏，磨溪氣田具備形成萬億立方米級天然氣儲量規(guī)模，為大型整裝原生古油藏裂解氣大氣田［4，5］。磨溪構造龍王廟組作為中國乃至世界最古老含油氣層系，經(jīng)歷了較長的地質演變史，有著極其復雜且特殊的油氣成藏機制。流體包裹體作為古地質流體原始信息的有效賦存體，成為研究地質熱歷史、古流體性質和油氣藏流體示蹤的重要手段。本文將重點選取磨溪構造龍王廟組石英礦物中流體包裹體，觀測其形態(tài)、產(chǎn)出與分布特征，并利用流體包裹體熱力學方法推算甲烷包裹體形成時的溫度和捕獲壓力條件，進而探討研究區(qū)油氣成藏演變史。

1 地質概況

磨溪構造位于四川盆地川中古隆起東段緩坡高部位，地理位置在安岳、遂寧—潼南之間，屬安岳—磨溪構造帶的一部分。其龍王廟組氣層頂部構造總體平緩，軸部北北東向，被磨溪1號斷層切割，分成磨溪圈閉和磨溪南圈閉，目前探井已證實在深度＜4 459m總體含氣［5］。磨溪構造龍王廟組主要發(fā)育層狀孔隙型白云巖儲層，巖石類型主要為砂屑白云巖、殘余砂屑白云巖以及細—中晶白云巖，儲集空間類型以粒間孔、晶間孔及溶蝕孔為主，儲層發(fā)育主要受沉積相和喀斯特作用共同控制［4］。磨溪構造龍王廟組白云巖儲層滲透率介于（0.001～2）×10－3μm2，平均為0.32×10－3μm2；孔隙度介于2%～10%，平均為4.62%，超過60%的儲層孔隙度＜6%，其對應的滲透率一般也小于0.1×10－3μm2，具有基巖孔滲低、非均質性強、孔洞縫發(fā)育的特征；中孔以上的儲集空間達到了90%，儲層既有較大的儲集空間，又有一定的滲流能力［6］。天然氣組分具有高含CH4、中含H2S的特點，相對密度為0.571 8～0.593 5，CH4含量（體積分數(shù)）為95.45%～97.98%，H2S的體積分數(shù)為0.17%～0.78%［5］。

2 樣品采集與測試

樣品主要采集于磨溪構造磨17井（深度4 609.58～4 609.73m、4 633.46～4 633.63m）龍王廟組儲層白云巖溶蝕孔縫中的石英。

流體包裹體的顯微觀察、測溫實驗均在成都理工大學地球科學學院流體包裹體實驗室完成。流體包裹體的鏡下觀察使用Nikon ECLIPSE 50i POL偏光、反光顯微鏡。包裹體測溫實驗使用Nikon ECLIPSE LV100POL顯微鏡，測溫冷熱臺為LINKAM THMSG600，溫度測定軟件為LINKAM Scientific LINKSYS 32，測溫范圍為－196.0～600.0℃，精度為±0.1℃，升溫或降溫速率為0.1～10.0℃/min。

流體包裹體的激光拉曼實驗在四川大學分析測試中心完成，采用法國HORIBA公司所產(chǎn)Lab RAM HR型號激光拉曼光譜儀，波長為532.00 nm，光譜分辨率≤±0.65cm－1。

3 流體包裹體巖相學特征及顯微測溫

3.1 流體包裹體巖相學特征

圖1 磨溪構造龍王廟組多期流體充注Fig.1 Multiphase fluid fillings in Longwangmiao Formation of the Moxi structure

對礦物中流體包裹體的研究，其重要前提之一就是要對流體包裹體進行世代、期次、相對捕獲時代的劃分與確定［7］。通過對磨溪構造龍王廟組巖心樣品的觀察，尤其是顯微鏡下研究，建立了龍王廟組儲層關鍵流體地質事件序列，顯示磨溪構造龍王廟組儲層經(jīng)歷了多期流體充注。磨12、磨13、磨17井的巖心薄片，在鏡下可明顯觀察到在溶孔邊部有晶粒狀白云石，外緣有成熟度較高的焦瀝青充填，瀝青外緣則寄生著自型的錐柱狀石英（圖1）。根據(jù)溶孔中所充填礦物的世代關系，確定出的充填序列為：白云石→瀝青→石英＋白云石。本文所采集和研究的樣品主要為充填于瀝青之后的石英。

對石英中的流體包裹體觀測表明，樣品中包裹體類型主要有氣液H2O包裹體、烴類包裹體、烴-H2O包裹體3類，以氣液H2O水包裹體和烴類包裹體居多，且3類包裹體呈共生關系。包裹體形態(tài)有橢圓狀、近方形、三角形、不規(guī)則狀等（圖2），其長軸長度從4.5μm到46.8μm不等，一般為8.0～13.9μm，其中烴類包裹體體積一般較H2O包裹體略大，氣液H2O包裹體體積則明顯較小。

顯微觀測結果顯示，石英中H2O包裹體數(shù)量眾多，在常溫下呈現(xiàn)氣液兩相，長軸長度介于5.0～46.8μm，氣液比介于7%～30%，鏡下一般多呈星散狀（圖2-A），或成群成帶分布，少數(shù)呈孤立狀分布（圖2-D）。氣液 H2O 包裹體主要為NACL-H2O體系。烴-H2O包裹體一般較氣液H2O包裹體體積稍大，且其氣相部分一般具有較氣液H2O包裹體更為明顯的邊界環(huán)帶（圖2-B），有些烴-H2O包裹體還具有一定晶形（圖2-B）。經(jīng)激光拉曼測試分析，有相當數(shù)量的氣液H2O包裹體和烴-H2O包裹體激光拉曼譜圖中見強度較高的CH4特征峰（圖3-A），還含少量 CO2、H2S和極少量C2H4（圖3-A）。

圖2 磨溪構造龍王廟組儲層流體包裹體類型Fig.2 Fluid inclusions types of the Longwangmiao Formation reservoir in the Moxi structure

圖3 石英礦物中流體包裹體激光拉曼測試光譜Fig.3 Raman spectrogram of the inclusions in quartz

烴包裹體一般在偏光顯微鏡下顯半透明，邊部較黑，負晶形（圖2-C），長軸長度一般在4.5～22.2μm，常呈星散狀分布（圖2-C）。經(jīng)激光拉曼測試，大部分烴類包裹體激光拉曼特征峰處于2 911～2 913cm－1之間，成分主要為液相CH4（圖3-B，D），但也有少數(shù)烴類包裹體激光拉曼峰值位于氣相范圍（圖3-C）。同時，根據(jù)顯微測溫實驗現(xiàn)象判斷，在降溫冷凍過程中，烴類包裹體中逐漸出現(xiàn)氣泡并隨溫度降低而增大，也顯示烴類包裹體均一相態(tài)為液態(tài)。烴類包裹體除含高純度CH4，還含少量CO2、H2S，少數(shù)包裹體可見極少量C2H6、C6H6（圖3-B，D）及有代表意義的焦瀝青（圖3-D）。

3.2 流體包裹體顯微測溫

流體包裹體的測溫主要為氣液H2O包裹體的均一溫度、冰點溫度測定，和甲烷包裹體的均一溫度測定。其中，氣液H2O包裹體的均一溫度測定主要選取樣品中與甲烷包裹體共生的原生氣液H2O包裹體進行測溫，以此得到氣液H2O包裹體的鹽度、密度、均一壓力數(shù)據(jù)。

本文著重對單液相富甲烷包裹體進行顯微測溫研究。主要選取純度較高的液態(tài)甲烷包裹體進行實驗。自然界中存在的烴類包裹體鮮有純組分的，根據(jù)“虛擬組分”和“虛擬多元系”這一包裹體研究的假設前提［8］，可以將純度較高的液態(tài)甲烷包裹體視為純甲烷包裹體。根據(jù)前人提出的富甲烷包裹體顯微測溫方法［9，10］，在鏡下選取易于觀測、體積稍大、純度較高的甲烷包裹體，將樣品放入冷熱臺中，利用液氮將甲烷包裹體快速冷凍至－80.0～－120.0℃，此時甲烷包裹體中出現(xiàn)一個小氣泡，持續(xù)降溫，氣泡體積逐漸變大；當溫度降至－196.0℃后，緩慢回升溫度，氣泡逐漸變小直至消失，最終均一成液相。理論上甲烷的凝固點為－182.5℃，將甲烷包裹體凍至－196.0℃時，應當可以觀察到甲烷固相的出現(xiàn)，但是，由于體系的亞穩(wěn)態(tài)影響，這一現(xiàn)象在實驗過程中基本未出現(xiàn)［11］。

純甲烷體系的均一溫度為－82.6℃［11］，對比單液相富甲烷包裹體均一溫度測定結果（表1）可知，實驗所選取的甲烷包裹體近似接近于純組分體系，非烴組分含量甚微。實驗結果顯示，研究區(qū)甲烷包裹體密度介于0.214 8～0.299 7g/cm3，明顯高于甲烷的臨界密度0.1620g/cm3［12］，屬高密度甲烷包裹體。

甲烷包裹體的捕獲壓力，是以甲烷包裹體的捕獲溫度為計算依據(jù)。前人研究表明，油氣包裹體與氣液H2O包裹體同時捕獲時，甲烷包裹體的捕獲溫度可利用氣液H2O包裹體的均一溫度大致代表［12］。通過對磨溪構造磨17井（深度為4 609.58～4 609.73m、4 633.46～4 633.63m）龍王廟組石英中40個氣液H2O包裹體進行均一溫度測定，結果顯示，峰值集中于210～230℃之間（圖4）。據(jù)此得到磨17井中與鹽水包裹體共生的28個甲烷包裹體在210℃捕獲溫度下的捕獲壓力為73.10～145.37MPa（表1），峰值為100.00～130.00MPa（圖5-A），對應的壓力系數(shù)為1.84～2.39；在230℃捕獲溫度下的捕獲壓力為77.55～153.74MPa（表1），峰值為115.00～135.00MPa（圖5-B），對應的壓力系數(shù)為2.11～2.48，具有明顯超壓特征。

圖4 氣液H2O包裹體均一溫度頻率直方圖Fig.4 Distribution histogram of the homogenization temperatures from saline aqueous inclusions

4 討論

研究表明，含高密度甲烷包裹體的儲層中常含有大量熱演化程度很高的焦瀝青和中間相瀝青［13］。通過對磨12井、磨17井不同深度井段的鏡下薄片分析，可明顯識別出大量成熟度較高的焦瀝青與中間相瀝青存在于白云巖孔縫中（圖1）。同時，在對甲烷包裹體的激光拉曼測試中，檢測到十分明顯的焦瀝青拉曼特征峰，圖3-E中“D”和“G”2個特征峰即為焦瀝青特征峰。利用焦瀝青拉曼反射率（Ro，L）計算公式：Ro，L＝0.0538（G－D）－11.21［14］，計算高密度甲烷包裹體中焦瀝青拉曼反射率為3.52%，充分顯示油氣熱演化為高成熟－過成熟階段。另外，中國碳酸鹽巖的生油溫度約為80℃，而干氣階段的溫度主要集中在160～250℃［15］。樣品中與甲烷包裹體共生的氣液H2O包裹體均一溫度峰值為210～230℃，已進入干氣階段。以上證據(jù)進一步證明流體包裹體所采自的石英礦物生成于石油熱裂解的生氣窗之后，甲烷包裹體中的高密度甲烷應該是捕獲于石油熱裂解后的天然氣。

圖5 甲烷包裹體捕獲壓力分布直方圖Fig.5 Distribution histogram of the trapping pressures from methane inclusions

表1 甲烷包裹體捕獲壓力計算結果Table 1 Trapping pressure calculation results of methane inclusions

四川盆地是一個大型的疊合含油氣盆地，其所經(jīng)歷的多期構造運動對油氣藏的形成和改造都具有明顯的控制作用，其中晚燕山期和喜馬拉雅期是震旦系氣藏調整的關鍵期［16］。燕山期，四川盆地在周緣造山帶持續(xù)擠壓下發(fā)生了強烈的擠壓沉降，普遍沉積了2～3km的陸相碎屑巖，這樣大幅度的深埋引起的熱效應使海相烴源巖得以持續(xù)生烴，造成大規(guī)模的油氣轉化［17］。同時，大幅度的地層沉降，增加了地層壓力及天然氣在地層水中的溶解度，使之以水溶氣的形式保存下來［18］，在適當?shù)臅r機便脫溶聚集成藏。進入喜馬拉雅期，四川盆地及其周緣發(fā)生了強烈的隆升運動［19，20］。有研究表明，在60Ma B.P.左右，四川盆地結束燕山期的大幅度沉降而轉為隆升剝蝕，大致確定剝蝕厚度在2km左右［21，22］。喜馬拉雅期的快速隆升，使四川盆地能量場發(fā)生重大調整［19］，早期成藏的古氣藏在這一時期均被破壞或發(fā)生調整再成藏。四川盆地古氣藏大多經(jīng)歷了早期油藏、油氣轉化、晚期調整等3個成藏階段［17］，而晚期調整主要發(fā)生在晚燕山期到喜馬拉雅期。因此，晚燕山期至喜馬拉雅期成為川中眾多氣藏形成或破壞的關鍵地質時期。

根據(jù)樣品中氣液H2O包裹體的均一溫度峰值210～230℃，對比磨溪構造龍王廟組儲層熱史圖可以發(fā)現(xiàn)，210～230℃的地溫演化時間恰為龍王廟組儲層在經(jīng)歷了燕山晚期的沉降后，在喜馬拉雅早期開始的快速隆升期（圖6），也為磨溪構造古油藏的成藏關鍵期。此時川中古氣藏均不同程度遭受構造破壞影響，開始重新調整成藏。

氣藏及其中包裹體的形成演化，一般具有以下規(guī)律：在石油未熱裂解成天然氣前，由于石油基本不溶于水，圈閉中僅形成不含石油天然氣的氣液H2O包裹體。而壓力增加是在石油熱裂解成天然氣后，產(chǎn)生的最為顯著的效應［18］。研究表明，石油熱裂解的生氣量可達到550～720m3/t［23］。由此可見，石油熱裂解所產(chǎn)生的裂解天然氣體積遠遠大于石油本身的體積，因此可以在圈閉中形成超壓［18］。超壓的形成，一方面使得圈閉內的油氣水界面不得不下移，以釋放空間填充更多的石油熱裂解天然氣；另一方面，圈閉內的超壓極大地增加了天然氣在水中的溶解度，使之能以水溶氣的形式保存下來。

圖6 磨溪構造震旦系—寒武系油氣成藏期次圖Fig.6 Hydrocarbon accumulation stages of the Sinian-Cambrian reservoir in the Moxi structure（據(jù)鄒才能（2014）修改）

磨17井龍王廟組儲層石英中流體包裹體的巖相學特征已經(jīng)清楚顯示，其中有大量氣液H2O包裹體與高純度烴包裹體共生。這樣的包裹體共生組合是磨溪構造龍王廟組古氣藏中曾經(jīng)存在超壓而形成水溶氣的直接證據(jù)。同時，前已述及，龍王廟組儲層中石英中的甲烷包裹體呈現(xiàn)明顯高密度特征，經(jīng)熱力學計算，其捕獲壓力高達73.10～153.74MPa，壓 力 峰 值 達 到 100.00～135.00 MPa，對應的壓力系數(shù)達到1.84～2.48，具有明顯超壓特征。超壓特征的存在，充分說明在石油熱裂解成天然氣的油藏向氣藏轉化過程中，磨溪構造龍王廟組古油藏保存條件較好。

同時，磨17井龍王廟組儲層中石英與瀝青的充填序列明確顯示，石英的形成晚于瀝青（圖1）。眾所周知，石英礦物的生成必須有地層水的存在。而石油熱裂解成天然氣的超壓效應，會引起圈閉內油氣水界面的下移，從而使得石油熱裂解的標志性產(chǎn)物——瀝青滯留于原油水界面以上。巖心手標本及鏡下觀察顯示，石英生長于孔洞中瀝青的外緣（圖1），說明石英應當為石油熱裂解完成后圈閉內氣水界面重新上移的產(chǎn)物。氣水界面的重新上移，說明磨溪構造龍王廟組古氣藏在地質歷史上曾經(jīng)受到過破壞，圈閉內天然氣發(fā)生了逃逸；或者是原來的天然氣曾被調整運移到其他部位聚集成藏；現(xiàn)今的氣藏并非是原位置上的油藏熱裂解形成的氣藏，而應是再次運移調整的氣藏。

現(xiàn)今磨溪8井區(qū)塊各井龍王廟組氣藏中部（深度：4 342.3m）實測壓力顯示，各井壓力基本一致，達76MPa左右，壓力系數(shù)為1.65［5］，仍舊具有超壓特征，表明現(xiàn)今磨溪構造龍王廟組氣藏保存條件依然良好。在地質歷史上遭受過破壞后，現(xiàn)今仍有較好的保存條件，這表示現(xiàn)今磨溪構造龍王廟組氣藏可能是古氣藏經(jīng)調整后，重新聚集成藏的結果。

5 結論

a.磨溪構造龍王廟組儲層中石英礦物所捕獲的流體包裹體類型主要為氣液H2O包裹體、烴－H2O包裹體和純甲烷包裹體。氣液H2O包裹體與純甲烷包裹體為共生關系。

b.氣液H2O包裹體均一溫度峰值為210～230℃，與之共生的純甲烷包裹體均一溫度為－83.6～－98.7℃，密度為0.214 8～0.299 7g/cm3，屬高密度甲烷包裹體。純甲烷包裹體在210～230℃捕獲溫度下的捕獲壓力峰值為100.00～135.00MPa，對應的壓力系數(shù)為1.84～2.48，具有明顯的超壓特征。

c.磨溪構造龍王廟組古油藏在晚燕山期轉變?yōu)楣艢獠貢r，保存條件較好。在進入喜馬拉雅期后的氣藏調整階段，古氣藏遭受過破壞或調整，現(xiàn)今氣藏為古氣藏經(jīng)調整后重新聚集成藏。

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