【摘 要】用基于第一性原理的密度泛函理論和非平衡態(tài)格林函數(shù)方法對由Si原子組成的團簇的輸運性質(zhì)進行研究分析，并且對比分析了將其中一些Si原子替換為B原子之后的性質(zhì)變化。結(jié)果發(fā)現(xiàn)，在用六個C原子組成的C納米線電極的情況下，加入的團簇系統(tǒng)如果不相同，系統(tǒng)體現(xiàn)的電子性質(zhì)也就不相同，主要體現(xiàn)在偏壓下的I-V曲線，平衡態(tài)下的透射系數(shù)、能態(tài)密度等性質(zhì)在導體和半導體特征的變化上。

【關(guān)鍵詞】Si和B原子 混合團簇 輸運特性 研究

一、引言

團簇（Clasters）是指由幾個乃至上千個原子或分子構(gòu)成的尺寸在100 nm以下的相對穩(wěn)定的聚集體。按照團簇尺度一般可以把團簇分為：小團簇（）、中等團簇（）和大團簇（）。中小尺寸的團簇特別是小團簇的結(jié)構(gòu)和特性敏感地依賴于其所含原分子個數(shù)。

由于量子尺寸效應(yīng)、宏觀量子隧道效應(yīng)和表面效應(yīng)，從而導致團簇體系具有與常規(guī)宏觀體系和微觀體系不同的新的物理現(xiàn)象和效應(yīng)，其很多特性既不同于單個分子，也不同于塊體材料。如：“幻數(shù)”個原子穩(wěn)定性或奇偶數(shù)穩(wěn)定性；氣、液、固態(tài)的并存與轉(zhuǎn)化；極大的表面/體積比；異常高的化學活性和催化活性；電子的原子殼層、原子簇殼層和能帶結(jié)構(gòu)的過渡和轉(zhuǎn)化；結(jié)構(gòu)的多樣性和排列的非周期性；光的量子尺寸效應(yīng)和非線性效應(yīng)；電導的幾何尺寸效應(yīng)等。納米團簇還具有負熱容的特性，在融化時還存在預(yù)融現(xiàn)象。導致這些行為的主要原因之一在于其幾何結(jié)構(gòu)是獨特的，是由局域化學鍵決定的，而塊體結(jié)構(gòu)是由長程鍵決定的。

團簇還是一種能量不均衡的聚集體：表面原子和體內(nèi)原子間能量的不平衡；表面特定位置的原子和其它表面原子間的不平衡；由于表面收縮使內(nèi)部不同層的原子偏離平衡的趨勢以及特殊（有序）排列方式產(chǎn)生的不同位置序列間的能量不平衡。團簇這些特性使其在催化、濾光、光吸收、醫(yī)藥、磁介質(zhì)、及新材料等各方面都有廣闊的應(yīng)用前景，研究被看作是分子和宏觀材料的過渡態(tài)[1，2]的團簇的結(jié)構(gòu)和性質(zhì)，將為理解物質(zhì)從微觀到宏觀的過渡提供有效工具，同時也將推動基礎(chǔ)研究的發(fā)展。

鑒于人們已意識到對這種物質(zhì)進行研究的重要理論意義和廣泛誘人的技術(shù)應(yīng)用前景，因而甚至有人把團簇稱為物質(zhì)存在的第五種狀態(tài)。

目前團簇科學研究的幾個主要方向是：研究團簇的組成及電子構(gòu)型的規(guī)律、幻數(shù)和幾何結(jié)構(gòu)、穩(wěn)定性的規(guī)律；研究金屬、半導體及非金屬和各種化合物團簇的光、電、磁、力學、化學等性質(zhì)，它們與結(jié)構(gòu)和尺寸的關(guān)系，及向大塊物質(zhì)轉(zhuǎn)變的關(guān)節(jié)點；研究團簇的成核和形成過程及機制，研究團簇的制備方法、尤其是獲取尺寸均一與可控的團簇束流；研究團簇材料的合成和性質(zhì)；探索新的理論，不僅能解釋現(xiàn)有團簇的效應(yīng)和現(xiàn)象，而且能解釋和預(yù)知團簇的結(jié)構(gòu)，模擬團簇動力學性質(zhì)，指導實驗；發(fā)展新的方法對團簇表面進行修飾和控制。

團簇科學研究的基本問題是弄清團簇如何由原子、分子一步一步演化而成，以及隨著這種演化，團簇的結(jié)構(gòu)和性質(zhì)如何變化，具體當尺寸多大時，過渡成宏觀固體。團簇科學處于多學科交叉的范疇。從原子分子物理、凝聚態(tài)物理、量子化學、表面科學、材料科學等學科的概念及方法交織在一起，形成了當前團簇研究的中心議題，并正在發(fā)展成為一門介于原子分子物理和固體物理之間的新型學科。

團簇廣泛存在于自然界和人類實踐活動中，涉及到許多許多物質(zhì)運動過程和現(xiàn)象，如催化、燃燒、晶體生長、成核和凝固、相變、溶膠、薄膜形成和濺射等，構(gòu)成物理學和化學兩大學科的一個交叉點，成為材料科學新的生長點[3，4]。

在太陽能電池材料研究中，一個重要研究課題就是電流的輸運問題，因為電流的輸運特性對太陽電池的運行效率產(chǎn)生重要制約。本課題主要旨在探索新的納米系統(tǒng)的電子輸運特性，為以后新的電子器件諸如光伏電池的研制提供重要的背景資料。

本課題主要研究Si原子團簇組成的系統(tǒng)，其電子特性以及輸運特性，并且對比分析將其中摻入B原子之后組成的混合團簇的性質(zhì)。

二、研究方法

（一）密泛含理論的基本定理是由Hohenberg、Kohn、Kohn和Sham建立的，它表明了系統(tǒng)的基態(tài)能量可以唯一的表示為一個基態(tài)電子密度函數(shù)。在密度泛含理論中，電子密度是所有可以計算的量子力學量中的基本量。

（二）式中括號中的部分被定義為KS哈密頓量。密度泛含理論的優(yōu)勢在于把多電子相互作用問題已經(jīng)減少到一組涉及非相互作用電子在其它電子有效電勢內(nèi)移動的KS方程。

三、同種原子，不同數(shù)量

總的來說，所有的I—V曲線都是從圓點開始，也就是說只要加上電壓，就會產(chǎn)生電流，在電壓不是特別大的時候，上述團簇均體現(xiàn)導體的性質(zhì)。

四、結(jié) 論

研究Si原子團簇組成的系統(tǒng)，其電子特性以及輸運特性，并且對比分析將其中摻入B原子之后組成的混合團簇的一些性質(zhì)。在六個C原子組成的電極中，加入的團簇系統(tǒng)如果不相同的話，系統(tǒng)體現(xiàn)的性質(zhì)也就不相同，本文主要研究了他們I—V曲線、零偏壓下的態(tài)密度和透射系數(shù)的區(qū)別。結(jié)合各個系統(tǒng)的結(jié)構(gòu)圖，可以發(fā)現(xiàn)他們的這些性質(zhì)不僅與原子的種類和數(shù)量有關(guān)，也跟原子的位置有密切的關(guān)系。

參考文獻：

[1]Heer W A D. The physics of simple metal clusters：experimental aspects and simple models. Reviews of Modern Physics， 1993， 65（3）： 611-676.

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[3]孫厚謙，任云，王廣厚.Ni（n=2～20）團簇的結(jié)構(gòu).原子與分子物理學報，2001，4（10）：387-392.

[4]田東旭，郭向云.Ni_n（n=3-39）團簇結(jié)構(gòu)、能量和穩(wěn)定性的研究.無機化學學報，2004，20（8）：925-928.