王穎 隆霄 余曄 左洪超 梁依玲

1 蘭州大學(xué)半干旱氣候變化教育部重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室/大氣科學(xué)學(xué)院，蘭州 730000

2 中國(guó)科學(xué)院寒區(qū)旱區(qū)環(huán)境與工程研究所寒區(qū)旱區(qū)陸面過(guò)程與氣候變化重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室，蘭州 730000

1 引言

蘭州市西固區(qū)是我國(guó)最早建成的重要石油化工基地之一，工業(yè)污染源排放量大，西固區(qū)也是我國(guó)最早發(fā)現(xiàn)光化學(xué)煙霧污染的地區(qū)；蘭州市地處黃土、青藏、內(nèi)蒙古三大高原交匯處，復(fù)雜的地形和特殊的氣象條件使得蘭州市的空氣污染問(wèn)題一直比較嚴(yán)重，給農(nóng)業(yè)、林業(yè)、建筑物（包括歷史文物）以及天氣和氣候等造成嚴(yán)重的影響，制約著蘭州市的投資環(huán)境和經(jīng)濟(jì)發(fā)展，同時(shí)也危害著居民身體健康。因此，深入研究大氣污染及其影響的預(yù)測(cè)和優(yōu)化控制，是擺在大氣科學(xué)工作者面前的緊迫任務(wù)之一（洪鐘祥和胡非，1999）。大氣環(huán)境問(wèn)題的研究方法主要有外場(chǎng)觀(guān)測(cè)、實(shí)驗(yàn)室研究和數(shù)值模擬。外場(chǎng)觀(guān)測(cè)可以直接獲得大氣環(huán)境的相關(guān)數(shù)據(jù)資料，但觀(guān)測(cè)點(diǎn)位密度小，且很難進(jìn)行長(zhǎng)期觀(guān)測(cè)；實(shí)驗(yàn)室研究可以詳細(xì)了解物質(zhì)變化和運(yùn)動(dòng)規(guī)律，為理論研究提供基本和可信的參數(shù)；大氣環(huán)境數(shù)值模擬可以綜合物理、化學(xué)和數(shù)學(xué)等學(xué)科的最新進(jìn)展，再現(xiàn)不同過(guò)程在大氣中的作用，彌補(bǔ)觀(guān)測(cè)站點(diǎn)不足的缺點(diǎn)，全面反映污染物的空間分布特征和時(shí)間變化特征，因此，數(shù)值模擬不僅能用于污染機(jī)理等科學(xué)問(wèn)題的研究，還能應(yīng)用于空氣質(zhì)量預(yù)報(bào)等實(shí)際業(yè)務(wù)工作，為環(huán)境質(zhì)量控制和管理提供科學(xué)依據(jù)。數(shù)值模式是研究大氣環(huán)境問(wèn)題最有效、綜合性比較強(qiáng)的重要方法之一（Kindap，2008）；與現(xiàn)場(chǎng)觀(guān)測(cè)和實(shí)驗(yàn)室模擬相結(jié)合的大氣環(huán)境數(shù)值模擬預(yù)測(cè)已經(jīng)成為當(dāng)前大氣環(huán)境研究的主要手段（王自發(fā)等，2008）。

空氣質(zhì)量模式系統(tǒng)一般由氣象模式、排放源處理模式和空氣質(zhì)量模式組成。模式系統(tǒng)的模擬預(yù)報(bào)效果不僅與模式本身的物理化學(xué)過(guò)程、參數(shù)化方案及邊界條件等有關(guān)，而且受輸入氣象場(chǎng)的影響（Seaman, 2000）?？蒲腥藛T通過(guò)大量的模擬試驗(yàn)研究了氣象場(chǎng)對(duì)空氣質(zhì)量模擬效果的影響，如Gilliam et al.（2006）詳細(xì)介紹了氣象模式對(duì)空氣質(zhì)量模擬效果影響評(píng)估的方法；Seaman（2000）分析了氣象診斷模式和動(dòng)力模式（如MM5和RAMS）對(duì)空氣質(zhì)量模擬效果的影響；Sistla et al.（1996）研究了風(fēng)場(chǎng)和混合層高度的不確定性對(duì)區(qū)域空氣質(zhì)量模式UAM模擬O3、NOx、VOCs濃度的影響；Pirovano et al.（2007）評(píng)估了RAMS和MM5兩種氣象模式對(duì)區(qū)域空氣質(zhì)量模式CAMX模擬復(fù)雜地形O3濃度的影響；de Meij et al.（2009）研究了MM5和WRF兩種氣象模式對(duì)化學(xué)傳輸模式EHIMERE模擬復(fù)雜地形PM10和O3濃度的影響；Smyth et al.（2006）研究了GEM（Global Environmental Multiscale）和MM5模式對(duì)CMAQ模擬的O3和PM10小時(shí)濃度的影響。

以上研究主要集中在不同氣象模式輸出的氣象場(chǎng)對(duì)空氣質(zhì)量模式模擬效果的影響，而在諸多氣象影響因素中，邊界層高度、地面溫度、風(fēng)速、風(fēng)向和湍流擴(kuò)散等具有重要作用，因此分析氣象模式不同邊界層參數(shù)化方案對(duì)污染物擴(kuò)散影響的研究也受到了廣泛關(guān)注，如 Lee et al.（2007）評(píng)估了MM5陸面過(guò)程對(duì)UAM-V模擬O3濃度的影響；Han and Zhang（2009）研究了中尺度數(shù)值模式（WRF）三種邊界層參數(shù)化方案的垂直湍渦擴(kuò)散系數(shù)對(duì)區(qū)域空氣質(zhì)量模式 RAQM 模擬效果的影響，結(jié)果表明 G-S方案計(jì)算的垂直擴(kuò)散參數(shù) Kz最小，導(dǎo)致模擬的 SO2和 NOx濃度明顯低于其它兩個(gè)邊界層方案，2 km以下不同邊界層（PBL）參數(shù)化方案模擬的SO2和O3濃度無(wú)明顯差別，但NOx的模擬結(jié)果存在很大差異；Ku et al.（2001）分析MM5的兩種邊界層參數(shù)化方案（Blackadder和 G-S方案）對(duì)CMAQ模擬O3濃度的影響，認(rèn)為合理的邊界層參數(shù)化方案可以提高邊界層高度模擬的準(zhǔn)確度，從而提高空氣質(zhì)量模式模擬結(jié)果的精度；Pérez et al.（2006）分析了 MM5的三個(gè)邊界層方案（G-S、MRF、PC）在復(fù)雜地形條件下對(duì)高分辨率（1 km）CMAQ模擬O3和NOx濃度的影響，發(fā)現(xiàn)不同邊界層方案模擬污染物最大濃度與位置差別很大；Borge et al.（2008）研究了WRF模式的不同物理過(guò)程參數(shù)化方案（如PBL方案、微物理過(guò)程方案、輻射方案、陸面過(guò)程方案）對(duì)伊比利亞半島空氣質(zhì)量模擬的影響，給出了適于空氣質(zhì)量模擬的最優(yōu)物理參數(shù)化方案組合。這些研究工作主要集中在氣象模式不同參數(shù)化方案對(duì)空氣質(zhì)量模式模擬區(qū)域污染物濃度（如 O3和顆粒物）的影響，對(duì)模式在高分辨率下常規(guī)污染物（如 SO2、NO2）濃度模擬效果影響的報(bào)道不多。

王穎等（2010）利用 WRF模式三種邊界層參數(shù)化方案對(duì)2005年1月25～28日蘭州市西固區(qū)冬季地面溫度和風(fēng)速進(jìn)行模擬，并與同期系留探空和自動(dòng)氣象站資料進(jìn)行比較分析，結(jié)果表明不同邊界層參數(shù)化方案對(duì)邊界層氣象要素分布特征有重要影響。本文利用WRF三種PBL參數(shù)化方案（YSU、MYJ、ACM2）模擬的氣象場(chǎng)，分別驅(qū)動(dòng)空氣質(zhì)量模式CMAQ對(duì)蘭州市西固區(qū)2005年1月27日至2月2日期間空氣質(zhì)量進(jìn)行數(shù)值模擬研究，通過(guò)與同期環(huán)境質(zhì)量監(jiān)測(cè)資料進(jìn)行對(duì)比，客觀(guān)評(píng)估 CMAQ模式模擬復(fù)雜下墊面高分辨率污染物濃度時(shí)空分布特征的能力，分析WRF不同參數(shù)化方案產(chǎn)生的氣象場(chǎng)對(duì)CMAQ模擬結(jié)果的影響。

2 模式設(shè)計(jì)

2.1 空氣質(zhì)量模式與監(jiān)測(cè)

Models-3模式系統(tǒng)是由美國(guó)環(huán)境保護(hù)局（EPA）和海洋大氣局（NOAA）共同開(kāi)發(fā)的三維歐拉多尺度空氣質(zhì)量模式，由美國(guó)EPA于1998年6月首次公布，以“一個(gè)大氣”為設(shè)計(jì)理念，通過(guò)各種尺度的大氣物理化學(xué)過(guò)程，模擬對(duì)流層臭氧、酸沉積、能見(jiàn)度和細(xì)粒子濃度。Models-3模式系統(tǒng)由排放源模式、中尺度氣象模式、通用多尺度空氣質(zhì)量模式（the Community Multi-scale Air Quality, 簡(jiǎn)稱(chēng) CMAQ）三部分組成，CMAQ模式是空氣質(zhì)量模式系統(tǒng)的核心部分，它可以模擬多種污染物的輸送和轉(zhuǎn)化過(guò)程，并且可以同時(shí)綜合處理復(fù)雜的空氣污染情況，如臭氧、顆粒物、毒化物、酸沉降和能見(jiàn)度的問(wèn)題。模式中各種物理和化學(xué)過(guò)程的細(xì)致處理機(jī)理參見(jiàn)文獻(xiàn)（Byun and Hanna, 1993; Robin et al., 1996; Byun et al., 1998）。

數(shù)值模擬中網(wǎng)格空間分辨率對(duì)模擬結(jié)果有很大影響（Holtslag, 2002; Borge et al., 2008; Lin and McElroy, 2010），為反映不同尺度天氣過(guò)程對(duì)污染物濃度模擬的影響，本次模擬試驗(yàn)采用三重單向嵌套網(wǎng)格，區(qū)域設(shè)置基本與氣象模式WRF一致，但為了減少氣象模式側(cè)邊界條件對(duì)污染物濃度分布的影響，同時(shí)減少計(jì)算量，CMAQ模擬區(qū)域中去掉了WRF區(qū)域四個(gè)邊界的5個(gè)格點(diǎn)，第一重網(wǎng)格數(shù)為67×43，網(wǎng)格距25 km；第二重網(wǎng)格數(shù)121×81，網(wǎng)格距5 km；第三重網(wǎng)格數(shù)75×34，網(wǎng)格距1 km。垂直方向網(wǎng)格為不等距的 21層，為降低插值引入的誤差，最低的15層與WRF一致。

我們利用 2005年西固區(qū)域環(huán)境影響后評(píng)估試驗(yàn)中空氣質(zhì)量監(jiān)測(cè)資料來(lái)檢驗(yàn)空氣質(zhì)量模擬效果，試驗(yàn)研究區(qū)域總面積約99 km2（11 km×9 km），共布設(shè)了12個(gè)監(jiān)測(cè)點(diǎn)位，具體的監(jiān)測(cè)點(diǎn)位分布見(jiàn)圖1，這些監(jiān)測(cè)點(diǎn)位可以反映西固區(qū)局地大氣污染的空間分布特征。

2.2 氣象場(chǎng)

目前應(yīng)用較為廣泛并與 Models-3模式相容的氣象模式主要有WRF和MM5，WRF模式是美國(guó)多個(gè)科研結(jié)構(gòu)和大學(xué)聯(lián)合開(kāi)發(fā)的新一代多尺度數(shù)值模式，適用的尺度范圍非常廣泛，從大渦（Large eddy）尺度一直到全球尺度，因此也適于模擬邊界層氣象場(chǎng)的特征。

WRF模式開(kāi)發(fā)前，MM5模式一直為空氣質(zhì)量模式（包括Models-3模式）提供氣象場(chǎng)，但隨著WRF模式的開(kāi)發(fā)，MM5的開(kāi)發(fā)基本停止。WRF模式也是一個(gè)中尺度數(shù)值模式，與MM5模式相比，動(dòng)力框架和物理過(guò)程處理（包括陸面過(guò)程、邊界層過(guò)程、輻射和云過(guò)程等方面）上有明顯改進(jìn)。孫健和趙平（2003）、Kuaska et al.（2005）、趙洪等（2007）針對(duì)強(qiáng)降水、區(qū)域性暴雨及強(qiáng)冷空氣過(guò)程，比較分析了MM5模式和WRF模式的模式性能，結(jié)果表明WRF模式的動(dòng)力框架具有一定的優(yōu)越性，模擬的中尺度天氣系統(tǒng)的物理量場(chǎng)分布特征優(yōu)于MM5模式。隨著WRF模式各種物理過(guò)程的逐步改進(jìn)和完善，越來(lái)越多的空氣質(zhì)量模擬采用WRF模式提供的氣象場(chǎng)研究邊界層污染物的輸送擴(kuò)散問(wèn)題（Jimenez-Guerrer et al., 2008; Gon?alves et al., 2009），因此在本文研究中，我們采用WRF模式為Models-3空氣質(zhì)量模擬提供氣象場(chǎng)。

利用WRF模式進(jìn)行數(shù)值模擬時(shí)，模擬區(qū)域中心位于（103.82°E，36.05°N），采用三重網(wǎng)格嵌套，模式的格點(diǎn)域分別為 77×53、131×91、85×44，格距分別為25 km、5 km、1 km，垂直方向分為不等距的35層；微物理過(guò)程選取第6標(biāo)準(zhǔn)的WSM方案；積云對(duì)流參數(shù)化方案在第一、二重區(qū)域選取Kain- Fritsch（new Eta）方案，第三重模式域的水平分辨率較高（1 km），因而沒(méi)有啟動(dòng)積云對(duì)流參數(shù)化方案；大氣輻射方案選取RRTM短波輻射方案和Dudhia長(zhǎng)波輻射方案；陸面過(guò)程為熱擴(kuò)散方案；邊界層方案分別采用YSU、MYJ和ACM2三種PBL方案，以研究在這三種邊界層參數(shù)方案下得到的氣象場(chǎng)對(duì)空氣質(zhì)量模擬結(jié)果的影響。

圖1 蘭州市西固區(qū)空氣質(zhì)量監(jiān)測(cè)點(diǎn)分布示意圖Fig.1 Distributions of atmospheric environment quality monitoring sites in Xigu District of Lanzhou City

2.3 污染源清單

排放源資料是空氣質(zhì)量模式重要的輸入資料。本次研究利用 SMOKE（Sparse Matrix Operator Kernel Emissions model）排放源模式提供污染源排放清單，估算污染源的位置、產(chǎn)生量及隨時(shí)間的變化。SMOKE模式將污染源排放清單轉(zhuǎn)換成空氣質(zhì)量模式需要的格式，從源特性、源屬性、排放數(shù)據(jù)和數(shù)據(jù)屬性等四個(gè)方面描述污染物特征，它可以處理CO、NOX、VOC、NH3、SO2等氣態(tài)污染物，也可以處理氣溶膠和有毒物質(zhì) HAPs（Hazardous Air Pollutants），如Hg。SMOKE模式將各種污染源的年排放量或日均排放量處理成網(wǎng)格上的小時(shí)排放量。排放處理過(guò)程包括污染源的時(shí)間分配、化學(xué)物質(zhì)生成和空間分配三部分內(nèi)容。目前SMOKE模式可處理點(diǎn)源、線(xiàn)源和面源過(guò)程，同時(shí)也包括生物排放源。

利用CMAQ模式進(jìn)行數(shù)值模擬時(shí)，背景污染源資料來(lái)自太平洋上空輸送和化學(xué)演變?cè)囼?yàn)（TRACEP試驗(yàn)）東亞地區(qū)1°×1°污染源排放清單，蘭州區(qū)域污染源排放采用 2000年蘭州市污染源分布和年排放量1 km×1 km網(wǎng)格資料。2000年蘭州市污染源總計(jì)1834個(gè)，其中工業(yè)源502個(gè)，占27.4%；工業(yè)源排放的SO2、NO2占排放總量的67%和56%，工業(yè)源和生活源的排放量分別按366 d和151 d（采暖天數(shù)）計(jì)，以獲得污染源的瞬時(shí)排放率。

3 試驗(yàn)期間天氣形勢(shì)分析

從500 hPa形勢(shì)可知，2005年1月25～28日期間，蘭州上空一直為穩(wěn)定的西風(fēng)氣流控制，天氣晴好（圖2a）。1月28日08:00（北京時(shí)，下同）的 500 hpa高空?qǐng)D上，在新疆上空已經(jīng)形成了－30℃低溫閉合中心，該中心的溫度槽與低壓槽相配合，形成了一次影響蘭州的強(qiáng)降溫、降水過(guò)程。該過(guò)程引起的降溫幅度達(dá)10℃左右（圖2b）。30日以后，氣溫開(kāi)始緩慢回升（圖略）。

4 空氣質(zhì)量模擬結(jié)果分析

空氣質(zhì)量模式中對(duì)流層低層的混合過(guò)程對(duì)污染物垂直分布具有重要影響（Holtslag, 2002），混合過(guò)程較強(qiáng)時(shí)，污染物分布比較均勻，反之污染物濃度梯度較大。CMAQ模式有兩種垂直混合方案：局地混合eddy方案和局地與非局地混合ACM2方案，非局地閉合方法考慮了大渦作用引起的次網(wǎng)格混合過(guò)程，對(duì)污染物濃度的模擬更接近實(shí)際（Lin et al., 2008; Lin and McElroy, 2010），所以在本次空氣質(zhì)量模擬中，垂直擴(kuò)散方案采用局地與非局地混合ACM2方案。

本研究中數(shù)值模擬試驗(yàn)方案如下：分別采用WRF模式三種邊界層方案（YSU，MYJ和ACM2，以下簡(jiǎn)稱(chēng)三組方案）的高分辨模擬結(jié)果作為CMAQ模式的氣象場(chǎng)，對(duì)西固區(qū)SO2和NO2濃度進(jìn)行數(shù)值模擬，并與同期環(huán)境質(zhì)量監(jiān)測(cè)數(shù)據(jù)對(duì)比，采用相關(guān)分析和誤差統(tǒng)計(jì)分析等手段，分析不同方案模擬結(jié)果的差異，給出空氣質(zhì)量模擬效果最優(yōu)的邊界層氣象參數(shù)化方案，進(jìn)而檢驗(yàn) CMAQ模式模擬復(fù)雜下墊面高分辨率空氣污染物時(shí)空變化特征的能力。

圖2 試驗(yàn)期間2005年1月（a）27日20:00（北京時(shí)，下同）和（b）28日20:00 的500 hPa的環(huán)流形勢(shì)。實(shí)線(xiàn)為位勢(shì)高度（單位：dagpm），虛線(xiàn)為等溫線(xiàn)（單位：℃）Fig.2 Spatial distributions of geopotential height (solid line, units: dagpm) and temperature (dashed line, units: °C) at 500 hPa during the experiment period:(a) 2000 BT (Beijing time) 27 Jan 2005; (b) 2000 BT 28 Jan 2005

4.1 不同方案模擬SO2和NO2地面濃度對(duì)比分析

三組方案模擬的試驗(yàn)期間12個(gè)監(jiān)測(cè)點(diǎn)SO2和NO2日均濃度值與監(jiān)測(cè)值相關(guān)分析見(jiàn)圖 3。由圖 3可知：三組方案模擬的SO2日均濃度與監(jiān)測(cè)濃度的相關(guān)系數(shù)分別為 0.50、0.51、0.61，NO2的相關(guān)系數(shù)分別為0.43、0.49、0.57；相關(guān)性分析結(jié)果表明：方案三模擬的SO2和NO2日均濃度與監(jiān)測(cè)值最為接近。三組方案模擬的SO2和NO2日均值濃度與監(jiān)測(cè)值誤差統(tǒng)計(jì)結(jié)果見(jiàn)表 1，絕對(duì)誤差、相對(duì)誤差和均方根誤差統(tǒng)計(jì)結(jié)果也進(jìn)一步表明WRF模式PBL方案選為ACM2時(shí)，產(chǎn)生的氣象場(chǎng)驅(qū)動(dòng)CMAQ模式模擬效果最優(yōu)。

表1 三組方案模擬的SO2和NO2濃度與監(jiān)測(cè)值誤差統(tǒng)計(jì)表Table 1 Statistics of errors between simulated SO2 and NO2 concentration with three schemes and observed concentration

ACM2方案產(chǎn)生的氣象場(chǎng)驅(qū)動(dòng)空氣質(zhì)量模式模擬效果較好的原因主要有兩個(gè)方面：首先，邊界層風(fēng)場(chǎng)結(jié)構(gòu)是影響污染物輸送特征的重要因素，污染物的稀釋則是湍流擴(kuò)散作用的結(jié)果。由于閉合方法的差異，中尺度氣象模式中不同邊界層參數(shù)化方案對(duì)動(dòng)量、熱量和水汽通量的處理方法是不同的，從而導(dǎo)致邊界層內(nèi)風(fēng)、溫等氣象要素隨高度的變化特征存在較大差異。王穎等（2010）研究結(jié)果表明：由于 ACM2方案既可以模擬湍流在浮力作用下向上的輸送特征，也可以模擬局地湍流交換過(guò)程，所以在邊界層低層，考慮局地和非局地閉合的ACM2方案模擬的位溫廓線(xiàn)與系留探空觀(guān)測(cè)結(jié)果比較一致，明顯優(yōu)于其它兩種邊界層參數(shù)化方案；第二，CMAQ模式的垂直混合方案為ACM2方案，當(dāng)氣象模式采用相同的湍流交換方案時(shí)，模式間兼容性好，模擬效果最優(yōu)。這與Lee et al.（2009）的研究結(jié)果一致。

圖3 三組方案模擬的（a）SO2和（b）NO2濃度與監(jiān)測(cè)濃度相關(guān)分析Fig.3 Correlativity between simulated (a) SO2 and (b) NO2 concentration with three schemes and observed concentration

4.2 不同方案模擬SO2和NO2空間分布特征

試驗(yàn)期間（2005年1月27日至2月2日），三組方案模擬的各監(jiān)測(cè)點(diǎn)SO2和NO2平均濃度與監(jiān)測(cè)值對(duì)比見(jiàn)表2和圖4。

由圖 4a可知，三組方案模擬 SO2的濃度均能較好地反映出SO2的空間變化特征，但模擬值普遍高于監(jiān)測(cè)值，注意到空氣質(zhì)量模擬的污染源排放清單是 2000年蘭州市污染物排放量資料，而模擬的時(shí)間是 2005年，隨著近年來(lái)環(huán)保要求的提高和污染治理力度的加強(qiáng)，污染物排放量有所降低，因此模式輸入的污染物排放量較模擬期間偏高，這是導(dǎo)致模擬濃度偏高的一個(gè)主要原因。

由圖4b可知，三組方案模擬的NO2濃度基本反映了 NO2的空間變化特征，但較監(jiān)測(cè)值普遍偏低，特別是5#和12#監(jiān)測(cè)點(diǎn)處模擬值與監(jiān)測(cè)值偏差較大，模式中沒(méi)有考慮汽車(chē)尾氣排放NOx的影響是導(dǎo)致NO2模擬濃度偏低的一個(gè)重要原因。

圖4 三組方案模擬的與監(jiān)測(cè)的（a）SO2和（b）NO2平均濃度隨監(jiān)測(cè)點(diǎn)位變化圖Fig.4 Variations of the observed and simulated averaged (a) SO2 and (b) NO2 concentration with monitoring sites.The simulation results come from CMAQ model with three schemes

表2 三組方案模擬的與監(jiān)測(cè)的各監(jiān)測(cè)點(diǎn)SO2和NO2濃度對(duì)比表（單位：mg m-3）Table 2 Comparisons of the observed SO2 and NO2 concentration with the simulations from three schemes(units: mg/m3)

4.3 不同方案模擬的污染物時(shí)間變化

三組方案模擬的污染物濃度隨時(shí)間變化統(tǒng)計(jì)結(jié)果如表3和圖5所示，可見(jiàn)各方案均能模擬出污染物隨時(shí)間變化特征：27日污染物最高，28、29日兩天污染物濃度降低，30日污染物濃度又上升；需要注意到監(jiān)測(cè)的污染物濃度（SO2和 NO2）1月30、31日呈降低趨勢(shì)，但模擬的污染濃度卻是增加的。

污染物濃度隨時(shí)間變化的特征是氣象場(chǎng)變化導(dǎo)致污染擴(kuò)散能力發(fā)生變化的結(jié)果。冷鋒前，WRF不同方案模擬的溫度廓線(xiàn)在200 m和400 m處均有逆溫層，混合層高度較低（見(jiàn)圖 6a），氣象條件不利于污染物擴(kuò)散，使污染物累積，導(dǎo)致1月27日污染物濃度較高；28日冷鋒過(guò)境產(chǎn)生強(qiáng)降溫，低層逆溫消失，混合層高度增加（見(jiàn)圖 6b），有利于污染物擴(kuò)散，加之冷鋒過(guò)境時(shí)伴有降水過(guò)程對(duì)空氣污染物有凈化作用（王式功等, 1998），使28、29日濃度較低；30日后氣溫緩慢回升，污染物濃度開(kāi)始升高。造成模擬和監(jiān)測(cè)的30日和31日污染物濃度隨時(shí)間變化特征差異的原因可能是模式模擬邊界層低層氣象場(chǎng)誤差引起的。

表3 三組方案模擬的與監(jiān)測(cè)的 SO2和 NO2濃度隨時(shí)間變化對(duì)比表Table 3 Temporal variations of the simulated daily averaged SO2 and NO2 concentration with three schemes and the observations

圖5 三組方案模擬的與監(jiān)測(cè)的SO2和NO2濃度隨時(shí)間變化的對(duì)比Fig.5 Comparison between time series of the observed (a) SO2 and (b) NO2 concentration and the simulations with three schemes

圖6 WRF三種邊界層方案模擬的2005年1月（a）28日05:00（系統(tǒng)過(guò)境前）和（b）30日08:00（系統(tǒng)過(guò)境后）溫度的垂直廓線(xiàn)Fig.6 Vertical profiles of temperature simulated with three PBL parameterization schemes in WRF at (a) 0500 BT 28 Jan and (b) 0800 BT 30 Jan in 2005,when the cold front passes through Lanzhou City

5 結(jié)論與討論

本文利用WRF三種邊界層參數(shù)化方案（YSU、MYJ、ACM2）產(chǎn)生的氣象場(chǎng)分別驅(qū)動(dòng)多尺度空氣質(zhì)量模式CMAQ，對(duì)蘭州市西固區(qū)冬季2005年1月27日至2月2日期間SO2和NO2濃度進(jìn)行數(shù)值模擬研究，主要結(jié)論如下：

（1）不同試驗(yàn)方案模擬的SO2和NO2濃度均能較好地反映污染物濃度的時(shí)空變化特征，CMAQ模式具有模擬復(fù)雜下墊面高分辨率污染物輸送擴(kuò)散的能力。

（2）不同邊界層參數(shù)化方案產(chǎn)生的氣象場(chǎng)驅(qū)動(dòng)CMAQ模式模擬的污染物濃度與監(jiān)測(cè)結(jié)果的對(duì)比分析表明：對(duì)于常規(guī)氣態(tài)污染物的模擬，ACM2方案明顯優(yōu)于其它兩個(gè)方案。主要原因有兩個(gè)：一是邊界層氣象場(chǎng)對(duì)污染物輸送擴(kuò)散有重要作用。ACM2方案采用局地與非局地閉合方法處理不同穩(wěn)定度條件下的湍流輸送過(guò)程，因此采用該方案模擬的邊界層風(fēng)溫廓線(xiàn)特征更接近實(shí)際大氣；另一方面，當(dāng)CMAQ模式與WRF模式的湍流輸送方案一致時(shí)（均采用ACM2方案），模式間的兼容性較好。

（3）與監(jiān)測(cè)值相比，模式模擬的SO2濃度偏高，主要是由于 CMAQ模式的污染源排放清單為蘭州市2000年污染物排放資料，而模擬的時(shí)間是2005年，模式輸入的污染物排放量較模擬期間實(shí)際排放量偏高；模式中沒(méi)有考慮機(jī)動(dòng)車(chē)尾氣排放對(duì) NO2濃度的影響是導(dǎo)致模擬NO2濃度偏低的一個(gè)原因。

References)

Borge R, Alexandrov V, del Vas J J, et al.2008.A comprehensive sensitivity analysis of the WRF model for air quality applications over the Iberian Peninsula [J].Atmos.Environ., 42: 8560–8574.

Byun D W, Hanna A, Coats C J, et al.1995.Models-3 Air Quality Model Prototype Science and Computational Concept Development [C].Trans.TR-24 Regional Photochemical Measurement and Modeling Studies, San Diego, CA, Air and Waste Management Association, 197–212.

Byun D W, Ching J K S, Novak J, et al.1998.Development and Implementation of the EPA’s Models-3 Initial Operating Version: Community Multi-scale Air Quality Model, Air Pollution Modeling and its Application [M].New York: Plenum Publishing Corporation, 357– 368.de Meij A, Gzella A, Cuvelier C, et al.2009.The impact of MM5 and WRF meteorology over complex terrain on CHIMERE model calculations [J].Atmospheric Chemistry and Physics, 9: 6611–6632.

Gilliam R C, Hogrefe C, Rao S T.2006.New methods for evaluating meteorological models used in air quality applications [J].Atmos.Environ., 40: 5073–5086.

Gon?alves M, Jiménez-Guerrero P, Baldasano J M.2009.High resolution modeling of the effects of alternative fuels use on urban air quality:Introduction of natural gas vehicles in Barcelona and Madrid Greater Areas (Spain) [J].Science of the Total Environment, 407 (1): 776–790.

Han Zhiwei, Zhang Meigen, An Junling.2009.Sensitivity of air quality model prediction to parameterization of vertical eddy diffusivity [J].Environmental Fluid Mechanics, 9 (1): 73–89.

Holtslag A A M.2002.Atmospheric boundary layers: Modeling and parameterization [M]// Encyclopedia of Atmospheric Sciences.New York:Academic Press, 253–261.

洪鐘祥, 胡非.1999.大氣污染預(yù)測(cè)的理論和方法研究進(jìn)展 [J].氣候與環(huán)境研究, 4 (3): 225–230. Hong Zhongxiang, Hu Fei.1999.Advanced in research of the theory and method of air pollution prediction [J].Climatic and Environmental Research (in Chinese), 4 (3): 225–230.

Jimenez-Guerrer P, Jorba O, Baldasan J M, et al.2008.The use of a modelling system as a tool for air quality management: Annual high-resolution simulations and evaluation [J].Science of the Total Environment, 390: 323–340.

Kindap T.2008.Identifying the trans-boundary transport of air pollutants to the city of Istanbul under specific weather conditions [J].Water Air Soil Pollution, 189: 279–289.

Ku J Y, Mao H, Zhang K, et al.2001.Numerical investigation of the effects of boundary-layer evolution on the predictions of ozone and the efficacy of emission control options in the northeastern United States [J].Environmental Fluid Mechanics, 1: 209–233.

Kuaska H, Crook A, Duhia J, et al.2005.Comparison of the WRF and MM5 models for simulation of heavy rainfall along the baiu front [J].Scientific Online Letters on the Atmosphere (SOLA), 1: 197–200.

Lee P, Tang Y H, Kang D W.2009.Impact of consistent boundary layer mixing approaches between NAM and CMAQ [J].Environmental Fluid Mechanics, 9: 23–42.

Lee S H, Kim Y K, Kim H S, et al.2007.Influence of dense surface meteorological data assimilation on the prediction accuracy of ozone pollution in the southeastern coastal area of the Korean Peninsula [J].Atmos.Environ., 41: 4451–4465.

Lin J T, Youn D, Liang X Z, et al.2008.Global model simulation of summertime U.S.ozone diurnal cycle and its sensitivity to PBL mixing,spatial resolution, and emissions.Atmospheric Environment [J].Atmos.Environ., 42: 8470–8483.

Lin J T, McElroy M B.2010.Impacts of boundary layer mixing on pollutant vertical profiles in the lower troposphere: Implications to satellite remote sensing [J].Atmos.Environ., 44: 1726–1739.

Pérez C, Jiménez P, Jorba O, et al.2006.Influence of the PBL scheme on high-resolution photochemical simulations in an urban coastal area over the Western Mediterranean [J].Atmos.Environ., 40: 5274–5297.

Pirovano G, Coll I, Bedogni M, et al.2007.On the influence of meteorological input on photochemical modelling of a severe episode over a coastal area [J].Atmos.Environ., 41: 6445–6464.

Robin L D, Byun D W, Novak J H, et al.1996.The next generation of integrated air quality modeling: EPA’s models-3 [J].Atmos.Environ., 30(2): 1925–1938.

Seaman N L.2000.Meteorological modeling for air-quality assessments [J].Atmos.Environ., 34: 2231–2259.

Sistla G, Zhou N, Hao W, et al.1996.Effects of uncertainties in meteorological inputs on urban airshed model predictions and ozone control strategies [J].Atmos.Environ., 30: 2011–2025.

Smyth S C, Yin D Z, Roth H, et al.2006.The impact of GEM and MM5 modeled meteorological conditions on CMAQ air quality modeling results in Eastern Canada and the Northeastern United States [J].Journal of Applied Meteorology and Climatology, 45: 1525–1541.

孫健, 趙平.2003.用WRF 與MM5 模擬1998 年三次暴雨過(guò)程的對(duì)比分析 [J].氣象學(xué)報(bào), 61 (6): 692–701. Sun Jian, Zhao Ping.2003.Simulation and analysis of three heavy rainfall process in 1998 with WRF and MM5 [J].Acta Meteorologica Sinica (in Chinese), 61 (6): 692–701.

王式功, 楊德保, 李臘平, 等.1998.蘭州城區(qū)冬半年冷鋒活動(dòng)及其對(duì)空氣污染的影響 [J].高原氣象, 17 (2): 142–149.Wang Shigong, Yang Debao, Li Laping, et al.1998.A sensitivity experiment of primitive equation model with mixed p-σ coordinates to the exchange between land and air [J].Plateau Meteorology (in Chinese), 17 (2): 142–149.

王穎, 張鐳, 胡菊, 等.2010.WRF模式對(duì)山谷城市邊界層模擬能力的檢驗(yàn)及地面氣象特征分析 [J].高原氣象, 29 (6): 1397–1407. Wang Ying, Zhang Lei, Hu Ju, et al.2010.Verification of WRF simulation capacity on PBL characteristic and analysis of surface meteorological characteristic over complex terrain [J].Plateau Meteorology (in Chinese),29 (6): 1397–1407.

王自發(fā), 龐成明, 朱江, 等.2008.大氣環(huán)境數(shù)值模擬研究新進(jìn)展 [J].大氣科學(xué), 32 (4): 987–995. Wang Zifa, Pang Chengming, Zhu Jiang,et al.2008.IAP progress in atmospheric environment modeling research[J].Chinese Journal of Atmospheric Sciences (in Chinese), 32 (4):987–995.

趙洪, 楊學(xué)聯(lián), 邢建勇, 等.2007.WRF 與MM5 對(duì)2007年3月初強(qiáng)冷空氣數(shù)值預(yù)報(bào)結(jié)果的對(duì)比分析 [J].海洋預(yù)報(bào), 24 (2): 1–8. Zhao Hong, Yang Xuelian, Xing Jianyong, et al.2007.The analysis of a Yellow Sea cyclone with WRF and MM5 [J].Marine Forecasts (in Chinese), 24(2): 1–8.