以納米碳管、納米金剛石、石墨烯為代表的納米碳材料在催化中具有廣泛的應(yīng)用前景,不僅可以作為高性能載體負(fù)載金屬及氧化物活性組分,還可直接作為非金屬催化劑用于氧化脫氫、選擇氧化、電催化等反應(yīng)。相對(duì)于傳統(tǒng)的金屬催化體系而言,碳基催化劑具有表面與結(jié)構(gòu)可控、碳資源充足、耐酸堿腐蝕等獨(dú)特優(yōu)勢(shì)。通過(guò)化學(xué)方法將氮、硼、磷等雜原子引入納米碳體系,可以調(diào)節(jié)其表面酸堿性、催化活性及產(chǎn)物選擇性,摻雜納米碳材料已經(jīng)成為國(guó)際碳及催化領(lǐng)域的研究熱點(diǎn)之一。
在前期非金屬催化研究的基礎(chǔ)上,中科院寧波工業(yè)技術(shù)研究院(籌)新能源技術(shù)所張建研究員課題組與中科院金屬研究所蘇黨生研究員、華南理工大學(xué)彭峰教授等合作開展了系統(tǒng)的研究工作,通過(guò)化學(xué)氣相沉積方法制備了氮含量可控的多壁納米碳管,將其作為丙烷氧化脫氫催化劑時(shí)發(fā)現(xiàn),隨著體系中氮含量的增加,目標(biāo)產(chǎn)物丙烯的選擇性和生成速率均有顯著提升。進(jìn)一步通過(guò)化學(xué)反應(yīng)動(dòng)力學(xué)與表面分析證明,石墨氮物種可以降低氧分子反應(yīng)級(jí)數(shù)和反應(yīng)活化能,是氧分子活化與催化性能提升的關(guān)鍵因素。該成果為納米碳摻雜體系反應(yīng)機(jī)理與結(jié)構(gòu)設(shè)計(jì)提供了新現(xiàn)象、新思路。
研究結(jié)果發(fā)表在英國(guó)皇家化學(xué)學(xué)會(huì)(RSC)主辦的國(guó)際化學(xué)領(lǐng)域核心期刊Chemical Communications 上 (IF=6.169,DOI:10.1039/C3CC41500G)。
該項(xiàng)目得到了科技部和國(guó)家自然科學(xué)基金委相關(guān)項(xiàng)目的資助。
(來(lái)源:http://www.cheminfo.gov.cn/,2013-07-17)