孫保民，王頂輝，段二朋，郭永紅，曹為華，張守恒

（1.華北電力大學(xué) 電站設(shè)備狀態(tài)監(jiān)測與控制教育部重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室，北京102206；2.綏中發(fā)電有限責(zé)任公司，葫蘆島125222）

氮氧化物（NOx）是主要的大氣污染物之一，易造成酸雨和光化學(xué)煙霧，對環(huán)境和人體產(chǎn)生很大的危害.在我國，NOx主要來源于化石燃料的燃燒，尤其是火電廠生產(chǎn)過程.根據(jù)最新的《火電廠大氣污染排放指標(biāo)》，燃煤電廠需采取有效的措施來實(shí)現(xiàn)NOx的減排.空氣分級(jí)燃燒技術(shù)在一定程度上實(shí)現(xiàn)了NOx的減排，與SCR 煙氣脫硝技術(shù)相比，空氣分級(jí)燃燒技術(shù)的成本較低、操作簡單，在我國電站鍋爐中應(yīng)用廣泛.對空氣分級(jí)燃燒下NOx的生成特性進(jìn)行研究有助于進(jìn)一步了解其降低NOx排放量的機(jī)理，對完善空氣分級(jí)燃燒技術(shù)具有重要的指導(dǎo)意義.

國內(nèi)外許多學(xué)者利用數(shù)值模擬方法對不同燃盡風(fēng)率下的空氣分級(jí)燃燒進(jìn)行了研究［1-2］，但這些研究主要側(cè)重于權(quán)衡燃盡風(fēng)率變化產(chǎn)生的正面和負(fù)面影響，進(jìn)而選擇較合適的燃盡風(fēng)率，NOx生成特性分析也是基于NOx質(zhì)量濃度分布的，然而爐內(nèi)某處NOx質(zhì)量濃度明顯受到上游累積作用的影響，因此這種分析方法并不夠直觀.近年來，部分學(xué)者對NOx反應(yīng)速率進(jìn)行了分析［3-5］，相對而言，這種方法更為科學(xué)，但這些研究只是通過NOx生成速率來反映NOx的生成區(qū)域，并沒有深入分析NOx生成特性.筆者通過爐內(nèi)NOx的反應(yīng)速率考察了各區(qū)域NOx生成與還原的快慢，比較不同燃盡風(fēng)率下NOx的反應(yīng)速率，結(jié)合其他參數(shù)的變化趨勢，分析了爐內(nèi)各區(qū)域NOx的生成特性和主要控制因素，為利用空氣分級(jí)燃燒技術(shù)更好地控制NOx排放量提供參考.

1 研究對象與計(jì)算方法

1.1 研究對象

以俄羅斯塔干羅格鍋爐廠生產(chǎn)的800 MW 超臨界一次中間再熱直流鍋爐為研究對象.該鍋爐為矩形單爐膛T 型布置，鋼架全懸吊結(jié)構(gòu)，采用平衡通風(fēng)和固態(tài)排渣.爐膛橫截面尺寸為：長30.986m，寬15.472m，頂棚管標(biāo)高為81m.燃燒方式為旋流燃燒器前后墻對沖燃燒，在爐膛標(biāo)高22.9～35.8m之間布置4層旋流燃燒器，各層間距為4.3m，單側(cè)每層布置6只，全爐共48只，配備8套直吹式制粉系統(tǒng).為解決NOx排放質(zhì)量濃度過大的問題，利用空氣分級(jí)燃燒技術(shù)對該鍋爐進(jìn)行改造，即在爐膛標(biāo)高43.5m 和44.5m 處增設(shè)2層燃盡風(fēng)噴口，單側(cè)每層布置6個(gè)燃盡風(fēng)噴口，共24個(gè).下層燃盡風(fēng)噴口與最上層一次風(fēng)噴口間距為7.7m.

所用煤種為該鍋爐實(shí)際燃用煤種，燃煤量和空氣量均與實(shí)際運(yùn)行數(shù)據(jù)相吻合.當(dāng)燃盡風(fēng)率發(fā)生變化時(shí)，主燃區(qū)二次風(fēng)風(fēng)量發(fā)生相應(yīng)變化，對燃盡風(fēng)率分別為15%、20%和25%的工況進(jìn)行計(jì)算.

1.2 計(jì)算區(qū)域及網(wǎng)格劃分

對該鍋爐進(jìn)行全尺寸三維模擬，將鍋爐冷灰斗底部至水平煙道入口之間的區(qū)域作為計(jì)算區(qū)域，利用Gambit軟件對爐膛整體和燃燒器附近區(qū)域進(jìn)行網(wǎng)格劃分（見圖1），均采用六面體結(jié)構(gòu)化網(wǎng)格，生成大約70萬個(gè)網(wǎng)格.根據(jù)爐內(nèi)燃燒特點(diǎn)合理調(diào)整網(wǎng)格的疏密，即對流場變化劇烈的燃燒器和燃盡風(fēng)噴口附近區(qū)域進(jìn)行局部網(wǎng)格加密.同時(shí)根據(jù)旋流燃燒器出口流場的特點(diǎn)，將每個(gè)燃燒器附近的網(wǎng)格劃分為與其同軸的局部輻射狀網(wǎng)格，這樣可使流線與網(wǎng)格線盡可能吻合，有效地避免了偽擴(kuò)散［6］.

圖1 爐膛網(wǎng)格劃分Fig.1 Grid division of the furnace

1.3 數(shù)學(xué)模型

1.3.1 流動(dòng)及燃燒模型

爐內(nèi)湍流流動(dòng)采用可實(shí)現(xiàn)雙方程模型（realizablek-εmodel）計(jì)算［7］，近壁區(qū)域采用標(biāo)準(zhǔn)壁面函數(shù)（standard wall function）［8］，輻射傳熱采用P1輻射模型，采用隨機(jī)軌道模型來跟蹤煤粉顆粒的運(yùn)動(dòng)，煤粉燃燒過程中的化學(xué)反應(yīng)與各組分的輸運(yùn)采用非預(yù)混燃燒模型，氣相湍流燃燒采用混合分?jǐn)?shù)-概率密度函數(shù)法（mixture-reaction／PDF），揮發(fā)分的釋放采用單步反應(yīng)模型（single-rate model），焦炭燃燒采用動(dòng)力／擴(kuò)散控制燃燒模型（kinetics／diffusion-limited char combustion model）.

1.3.2 NOx生成模型

與其他組分相比，爐內(nèi)NOx的質(zhì)量濃度很小，可認(rèn)為其對爐內(nèi)燃燒和其他組分分布的影響十分微弱，因此NOx的計(jì)算采用后處理方法［9］.煤粉燃燒過程中生成的NOx分為快速型NOx、熱力型NOx和燃料型NOx.由于快速型NOx生成量極少，計(jì)算中只考慮熱力型NOx和燃料型NOx.湍流脈動(dòng)對NOx生成的影響則通過溫度和氧濃度的β型概率密度函數(shù)來考慮.

熱力型NOx的生成遵循擴(kuò)展的Zeldovich鏈鎖反應(yīng)機(jī)制，O 與OH 自由基物質(zhì)的量濃度由部分平衡法計(jì)算得到［10］.熱力型NOx的生成速率為

燃料型NOx的N 來自于揮發(fā)分或焦炭.揮發(fā)分N 的轉(zhuǎn)化采用De＇Soete模型［11-12］，即揮發(fā)分N 先轉(zhuǎn)化為中間產(chǎn)物HCN，HCN 既能與O2反應(yīng)生成NOx，又能將NOx還原為N2.焦炭N 則直接轉(zhuǎn)化為NOx，這3個(gè)反應(yīng)的反應(yīng)速率分別為

式（1）～式（4）中：cN2、cO2、cHCN和cNO分別為N2、O2、HCN 和NO 的物質(zhì)的量濃度；MNO為NO 的相對分子質(zhì)量；MN為N 的相對原子質(zhì)量；R為通用氣體常數(shù)；T為溫度，K；b隨O2濃度的變化而變化；Rc為焦炭的燃燒速率；wNC為焦炭中N 的質(zhì)量分?jǐn)?shù)；η為焦炭中N 向NO 轉(zhuǎn)化的頻率因子.

1.4 數(shù)學(xué)模型與計(jì)算方法的驗(yàn)證

數(shù)學(xué)模型與計(jì)算方法選用是否恰當(dāng)直接影響到計(jì)算結(jié)果的準(zhǔn)確性.筆者測量了該鍋爐近期滿負(fù)荷運(yùn)行（未改造）工況下爐膛出口的相關(guān)參數(shù)，對相應(yīng)的工況進(jìn)行數(shù)值計(jì)算，并將試驗(yàn)結(jié)果與數(shù)值計(jì)算結(jié)果進(jìn)行比較以驗(yàn)證所用模型與方法的正確性.表1給出了試驗(yàn)結(jié)果與模擬結(jié)果的對比，其中CO 體積分?jǐn)?shù)、O2體積分?jǐn)?shù)和NOx質(zhì)量濃度、試驗(yàn)值與計(jì)算值的相對誤差分別為8.1%、1.2%和4.7%.由表1可以看出，除CO 體積分?jǐn)?shù)外，其他2個(gè)參數(shù)的相對誤差均不超過5%，這是因?yàn)镃O 體積分?jǐn)?shù)很小，數(shù)值容易波動(dòng)，其相對誤差是可以接受的.因此本文所選的計(jì)算模型比較恰當(dāng)，利用相同的方法對改造工況進(jìn)行計(jì)算，得到的相關(guān)數(shù)據(jù)有很大的參考價(jià)值.

2 計(jì)算結(jié)果及分析

2.1 NOx 反應(yīng)速率分布

2.1.1 燃燒器附近NOx的反應(yīng)速率

為了解燃燒初期NOx的變化，對燃燒器出口附近的NOx反應(yīng)速率（見圖2）進(jìn)行了分析.由圖2可知，NOx主要在燃燒初期產(chǎn)生.煤粉從燃燒器噴出后被高溫?zé)煔饧訜?，煤粉中的部分N 隨揮發(fā)分析出而釋放，轉(zhuǎn)變?yōu)镠CN 等中間產(chǎn)物，在燃燒初期O2相對充足時(shí)被氧化為NOx.此外，隨著燃燒的進(jìn)行，焦炭中的N 會(huì)轉(zhuǎn)化為NOx.

表1 試驗(yàn)結(jié)果與模擬結(jié)果的對比Tab.1 Comparison between actual measurements and calculated results

圖2 燃燒器附近NOx 的反應(yīng)速率Fig.2 Distribution of NOxformation rate around burner

由圖2還可以看到，NOx生成區(qū)域首先隨著二次風(fēng)氣流的旋轉(zhuǎn)而徑向擴(kuò)張，燃燒過程中逐漸消耗O2，NOx生成速率減小，NOx生成區(qū)域沿氣流方向逐漸縮小.而此區(qū)域中心處NOx的生成速率提前減小，即NOx生成速率形成外圍高、中心低的分布情況.這是因?yàn)椋阂环矫嫱鈬物L(fēng)較多，供氧比較充足，促進(jìn)燃燒的同時(shí)也促進(jìn)了NOx的生成；另一方面旋轉(zhuǎn)的二次風(fēng)使得大量高溫?zé)煔庠谥行幕亓?，此處O2體積分?jǐn)?shù)較低，在高溫低氧條件下NOx易被還原.

2.1.2 NOx反應(yīng)速率沿爐膛高度的變化

圖3給出了當(dāng)燃盡風(fēng)率為20%時(shí)燃料型NOx反應(yīng)速率、熱力型NOx反應(yīng)速率、O2體積分?jǐn)?shù)和溫度沿爐膛高度的變化情況.燃料型NOx與熱力型NOx反應(yīng)速率的疊加為NOx的總反應(yīng)速率.由圖3可知，燃料型NOx的反應(yīng)速率明顯大于熱力型NOx，說明燃煤鍋爐中生成的NOx主要來源于燃料型NOx.主燃區(qū)的NOx既有燃料型NOx也有熱力型NOx，而燃盡區(qū)的NOx幾乎全部來自燃料型NOx.由圖3還可以看到，主燃區(qū)NOx生成速率顯著大于燃盡區(qū)，因此控制主燃區(qū)NOx的生成速率是空氣分級(jí)燃燒降低NOx排放量的關(guān)鍵.

圖3 各參數(shù)沿爐膛高度的變化Fig.3 Variation of key parameters along furnace height

（1）燃料型NOx

由圖3可知，由于主燃區(qū)的空氣從不同層燃燒器間隔噴入，劇烈燃燒消耗O2，O2體積分?jǐn)?shù)出現(xiàn)巨大波動(dòng)，燃料型NOx的反應(yīng)速率也隨之變化.O2體積分?jǐn)?shù)越大，燃燒過程中的含氮產(chǎn)物越容易被氧化為NOx，燃料型NOx反應(yīng)速率越大.當(dāng)O2體積分?jǐn)?shù)很小時(shí)，燃料型NOx反應(yīng)速率變?yōu)樨?fù)值，即NOx被還原.這是由于燃燒過程中產(chǎn)生的HCN 等中間產(chǎn)物在缺氧條件下容易還原NOx.研究表明［13］，缺氧條件下焦炭的燃燒也會(huì)促進(jìn)NOx的異相還原.由圖3可以看到，NOx還原速率最快的位置出現(xiàn)在上兩層燃燒器之間，因?yàn)榇颂幉粌HO2體積分?jǐn)?shù)很小，還原性氛圍很強(qiáng)，而且劇烈燃燒釋放出大量還原性產(chǎn)物，有利于NOx的還原.

（2）熱力型NOx

與燃料型NOx相比，主燃區(qū)熱力型NOx的反應(yīng)速率也隨著O2體積分?jǐn)?shù)的波動(dòng)而變化，兩者區(qū)別在于燃料型NOx反應(yīng)速率與O2體積分?jǐn)?shù)的整體變化趨勢一致，均隨燃燒器層高度的增加而減??；而熱力型NOx反應(yīng)速率隨燃燒器層高度的增加而增大，說明熱力型NOx對O2的敏感性較弱.此外，主燃區(qū)和燃盡區(qū)都有燃料型NOx，而熱力型NOx的生成幾乎只發(fā)生在溫度很高的主燃區(qū)，說明較高的溫度是生成熱力型NOx的必要因素.根據(jù)式（1），熱力型NOx的生成速率與溫度呈指數(shù)關(guān)系，即當(dāng)溫度較高時(shí)，溫度對熱力型NOx的影響比較明顯，而在溫度相對較低的還原區(qū)幾乎不生成熱力型NOx.

2.2 燃盡風(fēng)率對NOx 生成特性的影響

2.2.1 燃盡風(fēng)率對NOx反應(yīng)速率的影響

圖4～圖6分別給出了不同燃盡風(fēng)率下NOx反應(yīng)速率、截面平均O2體積分?jǐn)?shù)（即O2體積分?jǐn)?shù)）和焦炭燃燒速率沿爐膛高度的變化.由圖4～圖6可以看到，各圖中3條曲線的變化趨勢相似.燃盡風(fēng)率增大，主燃區(qū)NOx反應(yīng)速率、O2體積分?jǐn)?shù)和焦炭燃燒速率均有所減小，而在燃盡區(qū)均增大.不同的燃盡風(fēng)率導(dǎo)致燃燒過程在主燃區(qū)和燃盡區(qū)的分配情況不同，NOx反應(yīng)速率也隨之變化.

不同燃盡風(fēng)率下主燃區(qū)焦炭燃燒速率均較大，即主燃區(qū)的燃燒比較劇烈，釋放的含氮產(chǎn)物較多，因此限制NOx生成量的主要因素不是氮的釋放過程，而是其轉(zhuǎn)化過程.在氮的轉(zhuǎn)化過程中，O2體積分?jǐn)?shù)為主要影響因素.因?yàn)樵贠2體積分?jǐn)?shù)較大時(shí)，燃燒釋放的HCN 等中間產(chǎn)物易被氧化為NOx，而在O2體積分?jǐn)?shù)很小時(shí)則易還原NOx.由燃盡風(fēng)率變化引起的主燃區(qū)O2體積分?jǐn)?shù)的差異對NOx反應(yīng)速率產(chǎn)生了明顯的影響.對比圖4和圖5中主燃區(qū)的部分曲線，NOx反應(yīng)速率與O2體積分?jǐn)?shù)的變化趨勢十分一致，說明O2體積分?jǐn)?shù)是控制主燃區(qū)NOx反應(yīng)速率的關(guān)鍵因素.

圖4 不同燃盡風(fēng)率下NOx 反應(yīng)速率沿爐膛高度的變化Fig.4 Distribution of NOxformation rate along furnace height at different over-fire air rates

圖5 不同燃盡風(fēng)率下O2 體積分?jǐn)?shù)沿爐膛高度的變化Fig.5 Distribution of O2volume fraction along furnace height at different over-fire air rates

圖6 不同燃盡風(fēng)率下焦炭燃燒速率沿爐膛高度的變化Fig.6 Distribution of coke burn-out rate along furnace heightat different over-fire air rates

為了保證主燃區(qū)未燃盡煤粉在燃盡區(qū)完全燃燒，燃盡區(qū)O2體積分?jǐn)?shù)均較大，煤粉在O2充足且混合較充分的條件下燃燒，此時(shí)限制NOx生成量的主要因素不是O2體積分?jǐn)?shù).根據(jù)前文分析，燃盡區(qū)生成的NOx幾乎全部來自燃料型NOx，限制NOx生成的主要因素則是燃料燃燒釋放的氮.對比圖4和圖6中燃盡區(qū)的曲線，燃盡區(qū)NOx反應(yīng)速率曲線與焦炭燃燒速率曲線的變化十分吻合.通過改變風(fēng)量分配，空氣分級(jí)燃燒技術(shù)將一部分煤粉的燃盡過程由主燃區(qū)轉(zhuǎn)移到燃盡區(qū).燃盡風(fēng)率越大，燃盡區(qū)燃燒的煤粉越多，燃燒速率越大，隨之釋放的氮也就越多，因此NOx的反應(yīng)速率越大.

2.2.2 燃盡風(fēng)率對NOx生成區(qū)域和還原區(qū)域的影響

要研究燃盡風(fēng)率對NOx生成區(qū)域和還原區(qū)域的影響，需要了解爐內(nèi)具體位置NOx的反應(yīng)速率.圖7為某列燃燒器所在縱截面上NOx反應(yīng)速率分布云圖.為了方便分析，只畫出了3 條典型的NOx反應(yīng)速率等值線，其中反應(yīng)速率為0 的等值線為NOx生成區(qū)域和還原區(qū)域的分界線.由于NOx的生成速率顯著大于還原速率，因此將生成速率大于1×10-3mol／（m3·s）的區(qū)域作為NOx的主要生成區(qū)域，而將還原速率大于1×10-4mol／（m3·s）的區(qū)域作為NOx的主要還原區(qū)域.

圖7 不同燃盡風(fēng)率下縱截面上NOx 反應(yīng)速率的變化Fig.7 Distribution of NOxformation rate on vertical section at different over-fire air rates

由圖7可知，不同燃盡風(fēng)率下NOx的主要生成區(qū)域和還原區(qū)域在該截面上的分布位置基本一致.NOx的主要生成區(qū)域位于燃燒器出口附近.在燃盡區(qū)隨著“后期補(bǔ)燃”的進(jìn)行，燃盡風(fēng)噴口高度附近的爐膛中部出現(xiàn)較小的NOx生成區(qū)域，由于溫度較低，此區(qū)域內(nèi)NOx生成速率相對較小.而NOx的主要還原區(qū)域則出現(xiàn)在主燃區(qū)的爐膛中部和主燃區(qū)與燃盡區(qū)之間，在這些區(qū)域內(nèi)主燃區(qū)送入的O2被消耗殆盡，而燃盡風(fēng)還未送入，較強(qiáng)的還原性氣氛促進(jìn)了NOx的還原.

由圖7還可以看到，不同燃盡風(fēng)率主要影響了NOx生成區(qū)域與還原區(qū)域的大小.在爐膛下部區(qū)域，隨著燃盡風(fēng)率的增大，NOx生成區(qū)域減小，還原區(qū)域增大.爐膛上部區(qū)域燃盡風(fēng)率對NOx生成區(qū)域的影響十分明顯，當(dāng)燃盡風(fēng)率由15%增至25%時(shí)，燃盡區(qū)NOx的生成區(qū)域明顯增大，燃盡風(fēng)噴口高度附近的爐膛中部NOx生成速率明顯增大，這是由于煤粉在燃盡區(qū)燃燒份額增大的緣故.

2.2.3 燃盡風(fēng)率對NOx質(zhì)量濃度分布的影響

圖8給出了不同燃盡風(fēng)率下水平截面NOx平均質(zhì)量濃度（即NOx質(zhì)量濃度）沿爐膛高度的變化.由于NOx主要在主燃區(qū)生成，因此圖8中不同燃盡風(fēng)率下NOx質(zhì)量濃度在主燃區(qū)均急劇增大.燃盡風(fēng)率增大，主燃區(qū)NOx生成速率和生成區(qū)域減小，NOx質(zhì)量濃度明顯減小.主燃區(qū)與燃盡區(qū)之間的NOx被還原，NOx質(zhì)量濃度均明顯減小.燃盡區(qū)會(huì)有少量NOx生成，NOx質(zhì)量濃度均略有增大，燃盡風(fēng)率越大，燃盡區(qū)NOx生成速率越大，NOx質(zhì)量濃度增大的幅度也越大，因此3條曲線間的差距減小.燃盡風(fēng)率為15%、20%和25%時(shí)，爐膛出口的NOx質(zhì)量 濃 度 分 別 為449.8 mg／m3、422.1 mg／m3和395.7mg／m3，可見燃盡風(fēng)率增大明顯將低了NOx的排放量.

圖8 不同燃盡風(fēng)率下NOx質(zhì)量濃度沿爐膛高度的變化Fig.8 Distribution of NOx mass concentration along furnace height at different over-fire air rates

3 結(jié) 論

（1）NOx主要在燃燒初期生成，但當(dāng)燃料與O2混合不充分時(shí)會(huì)發(fā)生NOx的還原反應(yīng).

（2）主燃區(qū)燃料型NOx和熱力型NOx的反應(yīng)速率均隨著O2體積分?jǐn)?shù)的變化而波動(dòng)，熱力型NOx對O2體積分?jǐn)?shù)的敏感性弱于燃料型NOx，而對溫度的敏感性強(qiáng)于燃料型NOx.

（3）燃盡風(fēng)率增大，主燃區(qū)NOx生成速率減小，其主要控制因素為O2體積分?jǐn)?shù)；而燃盡區(qū)NOx生成速率增大，其主要控制因素為焦炭燃燒速率.

（4）控制主燃區(qū)NOx的生成速率是空氣分級(jí)燃燒降低NOx排放的關(guān)鍵.燃盡風(fēng)率增大，主燃區(qū)NOx生成區(qū)域減小，還原區(qū)域增大，NOx排放質(zhì)量濃度減小.

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