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        小波變換在NIR定量模型中的應(yīng)用

        2013-06-05 14:35:28昭林兆洲吳志生喬延江
        世界中醫(yī)藥 2013年11期
        關(guān)鍵詞:小波光譜閾值

        陳 昭林兆洲吳志生喬延江

        (1福建中醫(yī)藥大學,福州,350108;2北京中醫(yī)藥大學,北京,100102;3國家中醫(yī)藥管理局中藥信息工程重點研究室,北京;100102)

        小波變換在NIR定量模型中的應(yīng)用

        陳 昭1,3林兆洲2,3吳志生2,3喬延江2,3

        (1福建中醫(yī)藥大學,福州,350108;2北京中醫(yī)藥大學,北京,100102;3國家中醫(yī)藥管理局中藥信息工程重點研究室,北京;100102)

        本文基于小波變換在近紅外(NIR)定量模型中的作用:降噪、消除背景干擾,數(shù)據(jù)壓縮和變量篩選,結(jié)合化學計量學在近紅外建模中的應(yīng)用,綜述了近10年來小波變換在近紅外定量模型中的應(yīng)用概況。隨著近紅外分析技術(shù)的不斷發(fā)展和完善,小波變換將會發(fā)揮它的優(yōu)勢,為NIR定量模型建立與應(yīng)用提供支撐。

        小波變換;近紅外光譜(NIR);化學計量學;變量篩選;降噪

        1 引言

        近紅外光譜(Near Infrared Spectroscopy,NIR)分析技術(shù)是近年來分析化學領(lǐng)域的分析技術(shù)之一。隨著化學計量學、計算機科學、數(shù)學等多學科的發(fā)展,人們對近紅外分析技術(shù)進行著更加深入的研究,而小波變換因其在近紅外光譜定量模型中對光譜預處理所起的作用也越來越受到人們的關(guān)注。

        小波變換的概念最先是由法國的工程師J.Morlet在1974年提出的,并建立了反演公式,但當時未能得到數(shù)學家們的認可。直到1986年著名數(shù)學家Y.Meyer偶然構(gòu)造出一個真正的小波基,并與S.Mallat合作建立了構(gòu)造小波基的統(tǒng)一方法——多尺度分析之后,小波分析才開始蓬勃發(fā)展起來。這種小波基函數(shù)是一類滿足一定條件的函數(shù)族,它的發(fā)現(xiàn)為后來許多小波基的出現(xiàn)奠定了基礎(chǔ)。

        近紅外光譜數(shù)據(jù)的預處理對提高其定量模型的穩(wěn)健性起著非常重要的作用[1]。小波變換用于近紅外光譜有效信息的提取,背景干擾的消除,以提高近紅外模型的精度和穩(wěn)健性;小波變換還可以用于數(shù)據(jù)的壓縮,減少數(shù)據(jù)存儲空間。

        2 小波變換的簡介及其參數(shù)

        2.1 小波變換簡介 小波變換解決了傅立葉變換不能處理的非平穩(wěn)信號難題。中醫(yī)關(guān)于氣虛和陰虛的研究[2],采用小波分解的方法對患者瞬時的、非平穩(wěn)聲信號進行分析,建立WPT-SampEn-SVM模型,對氣虛、陰虛和健康人進行區(qū)分。雖然短時傅立葉變換采用窗口函數(shù)能對非平穩(wěn)信號進行分析,但是它的窗口函數(shù)是固定的,不能精確獲得時頻信息。小波變換的窗口不僅可以移動,還可以進行伸縮,實現(xiàn)了多分辨率分析和時間——尺度分析,它能同時提供時域和頻域信息。小波變換的實質(zhì)就是小波函數(shù)與信號做內(nèi)積。下式是信號的小波變換表達式[3]:

        其中:a為尺度參數(shù),用于控制伸縮;b為平移參數(shù),用于控制位置;φ(t)為小波母函數(shù)。小波分析是用母小波通過移位和縮放后得到的一系列小波表示一個信號。根據(jù)尺度和位移的變化,小波變換可以分為:

        1)連續(xù)小波變換:尺度和位移均作連續(xù)變換,它通常是用來將連續(xù)時間的函數(shù)分解成小波,函數(shù)在小波基下展開,意味著將一個時間函數(shù)投影到二維的時間-尺度相平面上。

        3)二進小波變換:將尺度作二進離散,即a0=2,b0=1,則離散后的小波變換可以表示為:

        2.2 小波變換中參數(shù)設(shè)置與檢驗

        2.2.1 小波變換中參數(shù)設(shè)置 小波變換除了上面說的兩個參數(shù)外,還有小波系數(shù)、分解水平、母函數(shù)等。這些參數(shù)的選取會直接影響到小波變換對光譜的預處理,進而影響到建模的準確性和穩(wěn)健性。表1列舉了油菜籽[4]、化工中的油頁巖含油率的檢測[5]、人臉識別[6]、農(nóng)作物雜草識別[7]、片劑活性成分含量均勻度[8]等研究中運用小波變換時的參數(shù)選擇。

        表1 幾種不同參數(shù)設(shè)定的近紅外模型

        圖1 三層分解

        小波系數(shù)是對給定信號進行小波變換,將信號表示為一系列不同尺度和不同時移的小波函數(shù)的線性組合,其中每一項的系數(shù)稱為小波系數(shù),它表征了小波基函數(shù)與原信號相似程度。分解水平是對信號的多層級分解,如圖1.三層分解,可表示為S=cA1+cD1+cA2+cD2+cA3+cD3。

        把分解的系數(shù)還原成原始信號的過程叫做小波重構(gòu)(wavelet reconstruction)或合成,數(shù)學上叫做逆離散小波變換(inverse discrete wavelet transform,IDWT)。

        圖1中,選擇不同層級的去噪信號,可以達到不同程度的濾噪目的。近來,基于小波變換的小波系數(shù)建立特征空間的分類模型比原始特征的模型具有更高的分類正確率[9]。在建立汽油校正模型時,將小波空間用作模式識別的特征空間,它具有時頻全局分析特點,再加之神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)自學習的特點,小波神經(jīng)元網(wǎng)絡(luò)(WNN)相比于多層感知器(MLP),所建的模型更有效、更穩(wěn)健[10]。

        運用小波變換對光譜進行預處理時,對于同一水平的參數(shù)設(shè)置,采用不同的算法會有不同的建模結(jié)果。利用近紅外/中紅外光譜對柴油、汽油、玉米和小麥建模[11],小波變換的3個參數(shù)(母函數(shù)、濾波器長度、分解水平)設(shè)置對最小二乘和逐步回歸的結(jié)果產(chǎn)生影響,而且相比而言,后者對參數(shù)的設(shè)置敏感度更高。

        2.2.2 小波變換中參數(shù)檢驗 在多組分系統(tǒng)研究中,通過相關(guān)系數(shù)的r檢驗[12]選擇合適的小波系數(shù)作為一個組分的變量,這些變量和這個組分的濃度建立PLS模型,通過留一交叉驗證法預測組分的個數(shù)。煙酸片快速無損定量分析[13],采用小波變換-人工神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)聯(lián)合近紅外漫反射光譜法,且與紫外光譜法所得結(jié)果做t檢驗,不存在顯著性差異,適合于在線分析。

        應(yīng)用化學計量學算法建立的NIR定量模型時,參數(shù)的處理可以利用全局尋優(yōu)的算法求得最優(yōu)解或者選取規(guī)則,例如:試探法的Stein無偏風險閾值,最大最小準則閾值??傊?,參數(shù)的設(shè)置應(yīng)有利于建立更準確,更穩(wěn)健的模型;參數(shù)的檢驗是基于統(tǒng)計方法對光譜數(shù)據(jù)的一種處理。

        3 小波變換在NIR建模中的應(yīng)用

        3.1 小波變換用于降噪 在近紅外建模中,小波變換一個重要作用是對原始光譜進行降噪、扣除背景干擾。降噪的原理是白噪聲的小波變換系數(shù)模值與信號隨分解尺度的變化不同,可對若干尺度上的小波系數(shù)設(shè)置閾值,保留有效信號所對應(yīng)的小波系數(shù),然后進行重構(gòu),則重構(gòu)后的信號就是基于小波變換的消噪信號。用于消噪的方法有:小波分析模極大值消噪、閾值的小波分析去噪。在小波變換中,閾值處理方法有三種:強制消噪、默認閾值消噪、給定軟/硬閾值消噪。而對閾值的選取是消噪過程中的關(guān)鍵。對脈沖信號采用最大似然估計,得到閾值準則,相比于正交小波變換中的軟/硬閾值消噪,在均方差較小的情況下信噪比得以提高[14]。

        其中,x0是閾值,x是小波變換后的小波系數(shù),S是閾值選取后的小波系數(shù),對選取的系數(shù)進行重構(gòu),得到去噪后的信號。在線預測新鮮豬肉的pH值[15],采用離散小波變換對光譜進行去噪,軟閾值比硬閾值光譜更平滑。

        從信號分析的角度來看,在近紅外光譜分析中將導數(shù)與小波變換結(jié)合可以有效消除光譜噪聲,提高光譜分辨率和模型預測精度[16-17]。將光譜微分處理會引入一定的噪音,但是在辛烷值分析中[18],經(jīng)過小波去噪處理后信噪比增加,分析精度提高。測定煙草葉中綠原酸[19]時,相比于Savitzyk-Golay平滑和求導方法,連續(xù)小波變換有更高預測準確度。

        在農(nóng)業(yè)應(yīng)用中,小波變換濾波技術(shù)可快速消除水果近紅外光譜信號中的噪聲[20],并且建立的校正模型精度明顯提高。除了小波變換降噪作用外,連續(xù)小波變換可用于消除煙草樣品的仿真光譜和真實光譜中的背景[21]。近紅外煤質(zhì)水分的檢測中[22],采用小波分解重建算法對1300~2400nm光譜區(qū)間進行降噪及去基線預處理,對重建光譜進行偏最小二乘建模,顯著提高了檢測精度。

        正交小波變換用于降噪的研究顯示:正交小波變換的自適應(yīng)語音消噪可以提高自適應(yīng)語音消噪過程的收斂速率[23]。在神經(jīng)系統(tǒng)診斷方面,非平穩(wěn)信號眼電圖(electrooculogram,EOG)的研究[24],采用小波分析模擬噪音EOG信號,bior3.3小波降噪效果最好,其信噪比達36.5882dB。時偉等人[25]將小波變換、自適應(yīng)算法和新擬牛頓算法相結(jié)合,得出一種區(qū)間離散正交小波變換域新擬牛頓LMS消噪算法,該算法具有較快的收斂速度和較強的消噪能力。

        基于Daubechies復小波變換的多級自適應(yīng)閾值和收縮算法,這種多水平并且獨立于任何假設(shè)噪音模型的方法在對圖像進行去噪處理后,復收縮結(jié)果比基于實閾值方法能去掉更多的噪音[26]。

        小波變換與其他算法建模凸顯出小波變換的優(yōu)勢。谷物四種成分近紅外建模采用連續(xù)小波變換-支持向量回歸模型,相比于偏最小二乘法和支持向量回歸有更高的準確度[27]。這是由于經(jīng)連續(xù)小波變換處理后的光譜消除了背景干擾、降低了噪音,提高了SVM模型穩(wěn)定性。同樣對谷物的研究中,將DWT與SVR方法結(jié)合,建立的DWT-SVR回歸模型,不僅可以對線性數(shù)據(jù)進行回歸,而且也可以對非線性數(shù)據(jù)進行回歸[28]。

        對于近紅外光譜中信噪比低、噪聲非均勻分布的弱信號,周洪成[29]提出奇異值最小二乘誤差判定法進行有效奇異值選擇,利用子空間重構(gòu)信號,提取出的信號完整性更好,信噪比更高。

        對消噪的效果評價,有研究分析了溫室番茄葉綠素含量和響應(yīng)光譜的變化趨勢和相關(guān)關(guān)系[30],引人平滑指數(shù)(SI)和時移指數(shù)(TSI)對小波去噪效果進行量化,從而實現(xiàn)自適應(yīng)小波變換。引入?yún)?shù)主要是為了對小波變換的尺度進行選取,以獲得最佳變換效果。

        3.2 小波變換用于光譜數(shù)據(jù)壓縮 由于近紅外光譜數(shù)據(jù)變量之多,需要較大的存儲空間,模型預測能力也會受到影響。所以,在不減少有效信息的同時,對光譜數(shù)據(jù)進行一定程度的壓縮是必要的。

        測定八種食用植物油及其混合物中α-亞麻酸和亞油酸中,先采用小波變換壓縮全譜數(shù)據(jù),UVE算法消去無關(guān)變量后作為選入變量建立PLS模型[31],提高了預測效果。中藥中的大黃正偽品[32]和復雜植物煙草片[33]的NIR光譜經(jīng)小波變換壓縮后,將光譜變量減少,提高了模型預測能力。Bart M.[34]等人構(gòu)建內(nèi)核格拉姆矩陣時,通過小波變換來壓縮原始光譜,壓縮率高達25%而沒有明顯影響校準模型的精度。

        利用小波變換對光譜進行壓縮處理,采用PDS算法消除不同儀器之間壓縮數(shù)據(jù)的差異,最后利用經(jīng)校正的壓縮數(shù)據(jù)進行分析,實現(xiàn)模型傳遞[35]。

        3.3 小波變換用于光譜變量篩選 小波變換對光譜數(shù)據(jù)進行變量篩選是從大量的光譜數(shù)據(jù)中提取有效信息,降低了模型復雜度,減少建模時間。朱大洲等人[36]基于小波變換提取多光程信息,顯著縮短建模時間并簡化模型。

        目前,小波變換在變量篩選中主要基于小波的分解系數(shù)和小波包分解樹。當然,面對大量的不同信息,我們要采取不同的小波基函數(shù)和合適的分解層數(shù)。

        關(guān)于近紅外光譜中變量篩選的方法有[37]:模擬退火算法(SA)、遺傳算法(GA)、連續(xù)投影算法(SPA)等,而且不同算法有不同的應(yīng)用,很難找到一種算法適合特定類型數(shù)據(jù)。在生物柴油/柴油混合物中生物柴油的含量研究中[38],選取了連續(xù)投影算法(SPA)對可見近紅外和近紅外區(qū)光譜進行變量篩選。同樣,Roman[39]等人對生物柴油燃料中密度、黏度和甲醇的濃度等性質(zhì)進行建模預測,選用16種變量篩選算法,這些不同算法所建立的PLS回歸模型的有效性不同。

        大米直鏈淀粉含量的近紅外光譜分析中,選擇小波分解低頻系數(shù)與原光譜數(shù)據(jù)的列相關(guān)系數(shù)R較大的波長組合作為建模譜區(qū)[40],校正模型和預測效果都較好。食品檢測方面,在分析奶粉中脂肪和蛋白質(zhì)時,修正后的非信息變量消除法在小波包分解域中進行變量篩選[41],以預測均方根誤差(RMSEP)為評價指標,WPT-MUVE-PLS模型得到最少變量。

        4 展望

        小波變換因其三個主要作用與其它算法聯(lián)合建模,經(jīng)變換后的光譜數(shù)據(jù)又不會失掉有效信息,提高了模型的穩(wěn)健性與準確性。小波變換在初始階段對光譜進行濾噪,篩選變量或數(shù)據(jù)壓縮,再聯(lián)合各種優(yōu)秀算法建立近紅外光譜定量模型。而且模型的穩(wěn)健性和準確性也有賴于這些算法對光譜數(shù)據(jù)的準確計算。對于模型傳遞問題,基于分段直接標準化算法結(jié)合小波變換[42],在一定程度上可以減少儀器之間光譜的差異,有效提高模型準確度。

        小波變換真正運用于實際雖然時間不長,但是其優(yōu)秀的特點吸引著近紅外技術(shù)分析的科研工作者。隨著研究的不斷深入,各種算法將廣泛運用于近紅外光譜定量建模中。運用化學計量學算法,近紅外定量模型建立策略也漸出端倪,這樣我們只要通過對光譜數(shù)據(jù)進行簡單預處理并可知道選用何種建模的支路。

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        (2013-11-18收稿)

        W avelet T ransform in the App lication of NIR Quantitative M odel

        Chen Zhao1,3,Lin Zhaozhou2,3,Wu Zhisheng2,3,Qiao Yanjiang2,3
        (1 Fujian University of Traditional Chinese Medicine,F(xiàn)uzhou 350108,China;2 Beijing University of Chinese Medicine,Beijing 100102,China;3 Key Laboratory of TCM-information Engineering of State Administration of TCM,Beijing,100102,China)

        This article is based on the effects of wavelet transform in the near infrared(NIR)quantitativemodel:denoising,eliminating background interference,data compression and variable selection,with chemometrics being applied in the near infrared model,it reviewed,in the past10 years,thewavelet transform in near infrared quantitativemodel for applications.With NIR technology continuing to evolve and improve,the wavelet transform will take its advantages to supportmodeling and applications.

        Wavelet transform;Near infrared Spectroscopy(NIR);Chemometrics;Variable selection;Denoising

        10.3969/j.issn.1673-7202.2013.11.003

        國家自然科學基金項目(編號:81303218);2013省部級中藥基礎(chǔ)與新藥研究重點實驗室開放課題資助

        喬延江,教授,博士生導師,Tel:010-84738661,E-mail:yjqiao@263.net

        陳昭,碩士在讀,主要研究方向為中藥信息學,Tel:010-84738650,E-mail:chester1988@163.com

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