席發(fā)元 呂會議

(西南科技大學(xué)核廢物與環(huán)境安全國防重點(diǎn)學(xué)科實(shí)驗(yàn)室，綿陽 621010)

(2012年4月7日收到;2012年7月27日收到修改稿)

1 引言

近20年來，高電荷態(tài)離子(highly charged ions，HCI)與金屬固體表面的相互作用一直被廣泛研究[1,2].當(dāng)入射離子接近固體表面時，靶電子會共振轉(zhuǎn)移到入射離子的外殼層空軌道上形成第一代空心原子;在離子進(jìn)入下表面時，表面原子內(nèi)殼層電子開始向入射離子共振轉(zhuǎn)移，形成第二代空心原子.為了進(jìn)一步證實(shí)空心原子的存在，不同價態(tài)的各種離子和不同種類的靶材料都被應(yīng)用于研究[3].總之，研究高電荷態(tài)離子與表面的相互作用既是強(qiáng)場原子物理的重點(diǎn)，也是很多材料科學(xué)家感興趣的課題.

20世紀(jì)90年代末，隨著納米技術(shù)的長足發(fā)展，Yamazaki等[4,5]用2.1 keV/u的氮離子入射金屬材料的微孔膜，以此來研究離子掠射金屬表面時形成空心原子的情況，最終很好地描述了穿過微孔膜的離子與膜內(nèi)壁的相互作用，并在一定程度上證實(shí)了空心原子的存在.2002年，德國的Stolterfoht等[6-8]發(fā)現(xiàn)了絕緣材料毛細(xì)孔的低能(3 keV Ne7+)離子導(dǎo)向效應(yīng)：即當(dāng)?shù)湍苋肷潆x子束與聚對苯二甲酸乙二醇酯絕緣材料(polyethylene terephthalate，PET)毛細(xì)孔的軸線成一角度，而使得毛細(xì)孔對于入射束為幾何不透明時(它們之間所成的角度大于毛細(xì)孔的開口角)，入射離子束依然能夠沿著毛細(xì)孔軸線“導(dǎo)”出毛細(xì)孔，尤其是離子的電荷態(tài)沒有發(fā)生變化，能量變化也極小.電和磁作用是離子束偏轉(zhuǎn)和聚焦的傳統(tǒng)手段，但設(shè)備比較復(fù)雜.由于絕緣材料毛細(xì)孔的離子導(dǎo)向效應(yīng)，使人們有可能開發(fā)“被動型”離子光學(xué)元件，極大地改進(jìn)束流傳輸和操縱方式，促進(jìn)核技術(shù)應(yīng)用及基礎(chǔ)物理研究.因此，導(dǎo)向效應(yīng)一經(jīng)發(fā)現(xiàn)，立即引起許多研究小組的關(guān)注[9-15].Schiessl等[11]運(yùn)用經(jīng)典軌道輸運(yùn)理論，對絕緣材料毛細(xì)孔的離子導(dǎo)向效應(yīng)進(jìn)行了模擬，基本再現(xiàn)了實(shí)驗(yàn)結(jié)果.Stolterfoht等[11,12]對導(dǎo)向效應(yīng)的規(guī)律已做了初步的總結(jié)，認(rèn)為絕緣材料毛細(xì)孔離子導(dǎo)向能力的大小與入射離子的能量和電荷數(shù)比值(Ep/q)的-0.7次方成比例，即入射離子的能量越高，電荷態(tài)越低，則離子越不容易穿過毛細(xì)孔.目前導(dǎo)向效應(yīng)研究所涉及的入射離子的Ep/q值最大為300 kV[10](300 keV質(zhì)子束)，但入射離子的能量和電荷數(shù)比值(Ep/q)處于何種區(qū)間將不能再發(fā)生導(dǎo)向效應(yīng)，這個問題至今尚沒有進(jìn)行過研究.

本文利用 150 keV O3+，2 MeV O2+，0.32 MeV O+等具有不同Ep/q值的離子束入射孔徑為50 nm，厚度為10μm的Al2O3微孔膜(納米毛細(xì)孔陣列)，研究了透射離子的角分布、穿透率，分析了Al2O3微孔膜的導(dǎo)向能力，對導(dǎo)向效應(yīng)發(fā)生的離子參數(shù)范圍進(jìn)行了討論.

2 實(shí)驗(yàn)

150 keV O3+離子實(shí)驗(yàn)在中國科學(xué)院近代物理研究所300 kV離子源平臺上完成，0.32 MeV O+，2 MeV O2+離子實(shí)驗(yàn)在蘭州大學(xué)2×1.7 MV串列加速器上完成.實(shí)驗(yàn)裝置如圖1所示，系統(tǒng)真空維持在10-5Pa.首先，分析磁鐵選出所需電荷態(tài)的離子束，然后經(jīng)兩級光欄(S1，S2)準(zhǔn)直后入射Al2O3微孔膜，束斑控制在2 mm×2 mm范圍內(nèi)，束流發(fā)散約0.5°;出射離子經(jīng)過一組靜電平行板分析電荷態(tài)后，由距離微孔膜50 cm處的一維微通道板(microchannel plate，MCP)位置的靈敏探測器探測;實(shí)驗(yàn)中由步進(jìn)電機(jī)實(shí)現(xiàn)微孔膜相對于入射離子束的不同偏轉(zhuǎn)角度.本實(shí)驗(yàn)所使用的Al2O3微孔膜孔徑為50 nm，膜厚為10μm，用掃描電鏡對實(shí)驗(yàn)中使用的微孔膜的表面形貌進(jìn)行了表征，如圖2所示.從圖中可以看出微孔膜的孔洞排列規(guī)則、分布均勻，毛細(xì)孔直徑大致相等.

圖1 導(dǎo)向效應(yīng)研究實(shí)驗(yàn)裝置

3 實(shí)驗(yàn)結(jié)果與討論

首先，我們使用150 keV的O3+離子入射孔徑為50 nm的Al2O3微孔膜，測量了入射微孔膜后的出射離子的角分布譜.我們對出射離子的電荷態(tài)利用一組靜電平行板做了分析，發(fā)現(xiàn)絕大多數(shù)的出射離子保持了進(jìn)入毛細(xì)孔前的電荷態(tài).圖3是在微孔膜不同偏轉(zhuǎn)角度(即圖1中的入射角度)的情況下(從 0°到 1.5°，每次增大 0.5°)，出射離子的角度分布情況.當(dāng)微孔膜偏轉(zhuǎn)角為0°時，出射離子的計(jì)數(shù)最大，呈高斯分布;隨著偏轉(zhuǎn)角度的增大，出射離子計(jì)數(shù)下降，但仍然保持高斯分布.值得指出的是，實(shí)驗(yàn)所使用的毛細(xì)孔的縱橫比為200：1，對應(yīng)開口角為0.3°，那么入射離子能直線穿過毛細(xì)孔的角分布最大為0.6°，然而從圖3可知，出射離子的角分布遠(yuǎn)大于 0.6°.

圖2 直徑為50 nm微孔膜的電鏡掃描表面圖像

圖3 微孔膜不同偏轉(zhuǎn)角度時出射離子的角分布圖，圖中連續(xù)細(xì)實(shí)線為高斯函數(shù)擬合

另外，從圖3中可以看到，當(dāng)微孔膜偏轉(zhuǎn)角為0°時，出射離子角分布的中心位置在0°;當(dāng)微孔膜偏轉(zhuǎn)角增大到0.5°，1°和1.5°時，出射離子角分布的中心位置也在相同的角度附近.即隨著偏轉(zhuǎn)角度的增大，出射離子的角分布中心也逐漸向大角度方向偏移，且偏移的角度與偏轉(zhuǎn)角的大小基本相同.這種出射離子角分布中心的偏移，表明離子是沿著毛細(xì)孔軸線“導(dǎo)”出毛細(xì)孔的，發(fā)生了導(dǎo)向效應(yīng).通常，在離子與表面原子碰撞過程中，離子很容易俘獲電子從而改變自身的電荷態(tài)，如果穿越毛細(xì)孔的離子與孔內(nèi)壁發(fā)生了碰撞，那么帶電離子將會得到電子而呈電中性[6]，此時當(dāng)入射角度增大時，中性粒子將不能穿過微孔膜.然而在本實(shí)驗(yàn)中，當(dāng)入射角度為1°，1.5°時，穿過微孔膜的出射離子的計(jì)數(shù)仍然很大(如圖3所示)，說明透射離子仍然保持著帶電性.因此我們認(rèn)為經(jīng)由微孔膜透射的離子沒有和孔內(nèi)壁發(fā)生碰撞而是被導(dǎo)出微孔膜的，結(jié)果與文獻(xiàn)[6—15］的結(jié)果相一致，表明我們使用150 keV的O3+離子入射Al2O3微孔膜時發(fā)生了導(dǎo)向效應(yīng).

此外，我們對微孔膜不同偏轉(zhuǎn)角度時的離子相對穿透率進(jìn)行了觀察，見圖4.圖中以微孔膜0°偏轉(zhuǎn)時的穿透率為1(穿透率即出射離子數(shù)與進(jìn)入毛細(xì)孔的離子數(shù)之比).入射離子穿透率隨毛細(xì)孔偏轉(zhuǎn)角的變化能很好地被高斯函數(shù)擬合.引入式f(Ψ)/f0=exp(-sin2Ψ/sin2Ψc)來擬合穿透率隨毛細(xì)孔偏轉(zhuǎn)角變化的實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)[12]，式中f(Ψ)為毛細(xì)孔偏轉(zhuǎn)角為Ψ時的穿透率，f0為毛細(xì)孔0°偏轉(zhuǎn)時的穿透率，Ψc稱為導(dǎo)向角，它表示隨著微孔膜的偏轉(zhuǎn)，離子穿透率減至0°偏轉(zhuǎn)時的1/e時的偏轉(zhuǎn)角，用來表征毛細(xì)孔離子導(dǎo)向能力的強(qiáng)弱，導(dǎo)向角越大，則導(dǎo)向能力越強(qiáng).利用上式對實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)擬合后，可得到導(dǎo)向角Ψc=1.35°(見圖4).如前所述，入射離子的能量越高，電荷態(tài)越小，離子越不易穿過毛細(xì)孔.本實(shí)驗(yàn)中，入射離子的Ep/q值為50 kV，能量較高，因此，導(dǎo)向角很小，微孔膜偏轉(zhuǎn)1.35°以后，穿過毛細(xì)孔的離子就很少了.當(dāng)前認(rèn)為，毛細(xì)孔離子導(dǎo)向效應(yīng)是入射離子在毛細(xì)孔內(nèi)壁充電形成電場偏轉(zhuǎn)后的入射離子的結(jié)果[12]，說明在本實(shí)驗(yàn)中，偏轉(zhuǎn)角超過1.35°以后，毛細(xì)孔內(nèi)壁上形成的電場已不足以偏轉(zhuǎn)入射離子了.

圖4 微孔膜不同偏轉(zhuǎn)角度時的相對離子穿透率(以微孔膜 0°偏轉(zhuǎn)時的穿透率為 1)，細(xì)實(shí)線為 f(Ψ)/f0=exp(-sin2Ψ/sin2Ψc)函數(shù)的擬合

其次，我們研究了2 MeV O2+，0.32 MeV O+離子與氧化鋁毛細(xì)孔的相互作用，測量了入射微孔膜后的出射離子的角分布譜.圖5和圖6分別是兩種離子入射氧化鋁毛細(xì)孔后出射離子的角分布情況.從圖5中可以看出，隨著毛細(xì)孔相對與入射離子束的偏轉(zhuǎn)，出射離子的數(shù)量越來越少，但不同于圖4中出射離子的行為.在這里，出射離子的角分布不再隨著毛細(xì)孔的偏轉(zhuǎn)而偏移，而是基本上保持在毛細(xì)孔0°偏轉(zhuǎn)時出射束的方向上(入射束方向)，不再是沿著毛細(xì)孔的軸線“導(dǎo)”出，說明此時已經(jīng)沒有導(dǎo)向效應(yīng)發(fā)生.對于2 MeV O2+離子束，Ep/q值為1000 kV，能量很高，雖然入射離子以在毛細(xì)孔內(nèi)壁上產(chǎn)生次級電子和嵌入毛細(xì)孔內(nèi)壁的方式迅速沉積電荷形成偏轉(zhuǎn)電場，力圖使入射離子向毛細(xì)孔出口方向偏轉(zhuǎn)，但受材料表面累計(jì)電荷能力(充電的同時，放電即電荷擴(kuò)散也在同時進(jìn)行)的限制，沉積電荷所形成的電場已不足以改變?nèi)肷潆x子的方向，因此不再發(fā)生導(dǎo)向效應(yīng).但隨著毛細(xì)孔的偏轉(zhuǎn)，仍然有出射離子被探測到.實(shí)驗(yàn)中毛細(xì)孔在偏轉(zhuǎn)，而入射束是不動的，出射離子始終保持在入射束方向，說明這些離子是直線穿過毛細(xì)孔的，是毛細(xì)孔自身開口角(0.6°)和入射束本身發(fā)散(0.5°)的結(jié)果.圖6情況中，入射離子是0.32 MeV O+，Ep/q值為320 kV，但可以看出，實(shí)驗(yàn)結(jié)果與圖5中基本相同，隨著毛細(xì)孔相對于入射離子束的偏轉(zhuǎn)，出射離子始終保持在入射離子束的方向上.

圖5 2 MeV O2+離子入射微孔膜后的出射離子的角分布譜

根據(jù)Stolterfoht等[13]總結(jié)出來的半經(jīng)驗(yàn)理論公式，表征毛細(xì)孔導(dǎo)向能力的導(dǎo)向角Ψc=u(Ep/q)-0.7，式中u按擬合常數(shù)對待.即導(dǎo)向角Ψc與入射離子的Ep/q值是一一對應(yīng)的，不存在導(dǎo)向效應(yīng)能否發(fā)生的離子參數(shù)的問題.根據(jù)式Ψc=u(Ep/q)-0.7推算(式中的u由已有實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)推算得出為17.8°，0.7 kV)，對于圖5中的2 MeV O2+離子來說，Ψc=0.14°;對于圖6中的0.32 MeV O+離子來說，Ψc=0.31°.然而，事實(shí)上，圖5和圖6中的離子行為表明沒有導(dǎo)向效應(yīng)發(fā)生.看來，Stolterfoht等關(guān)于導(dǎo)向效應(yīng)的理論總結(jié)需要得到修正，尤其是入射離子能量較高區(qū)間，應(yīng)給出導(dǎo)向效應(yīng)發(fā)生的離子參數(shù).根據(jù)本實(shí)驗(yàn)結(jié)果，導(dǎo)向效應(yīng)能夠發(fā)生的入射離子的Ep/q最大值要小于320 kV.

圖6 0.32 MeV O+離子入射微孔膜后的出射離子的角分布譜

4 結(jié)論

絕緣材料毛細(xì)孔的離子導(dǎo)向效應(yīng)研究在被動型離子光學(xué)元件開發(fā)方面有著重要的意義.本文進(jìn)行了 150 keV O3+，0.32 MeV O+，2 MeV O2+等具有不同Ep/q值的離子與氧化鋁毛細(xì)孔的相互作用研究.對于150 keV O3+入射離子，離子沿毛細(xì)孔穿越的過程中存在著導(dǎo)向效應(yīng)：隨著毛細(xì)孔相對于入射離子束的偏轉(zhuǎn)，入射離子依然能夠顯著地穿過毛細(xì)孔，而且保持電荷態(tài)不變;出射離子的角分布譜發(fā)生與毛細(xì)孔偏轉(zhuǎn)相同的偏移;毛細(xì)孔不同偏轉(zhuǎn)角度時的穿透率可以很好地被高斯函數(shù)擬合.對于0.32 MeV O+，2 MeV O2+離子入射氧化鋁毛細(xì)孔，沒有導(dǎo)向效應(yīng)發(fā)生.導(dǎo)向效應(yīng)能夠發(fā)生的入射離子的Ep/q最大值小于320 kV.

感謝蘭州近代物理研究所高電荷態(tài)離子束研究平臺及蘭州大學(xué)串列實(shí)驗(yàn)室李蘭亭、陳子純老師等為保證實(shí)驗(yàn)束流正常而付出的努力，以及王鈺玉、周春林等同學(xué)的有益討論.

[1］Briand J P，de Billy L，Charles P，Essabaa S，Briand P，Geller R，Desclaux J P，Bliman S ，Ristori C 1990Phys.Rev.Lett.65 159

[2］Kurz R，T¨oglhofer K，Winter H P，Aumayr F，Mann R 1992Phys.Rev.Lett.69 1140

[3］Schenkel T，Barnes A V，Hamza A V，Schneider D H，Banks J C，Doyle B L 1998Phys.Rev.Lett.80 4325

[4］Ninomiya S，Yamazaki Y，Koike F，Masuda H，Azuma T，Komaki K，Kuroki K，Sekiguchi M 1997Phys.Rev.Lett.78 4557

[5］Morishita Y，Hutton R，Torii H A，Komaki K，Brage T，Ando K，Ishii K，Kanai Y，Masuda H，Sekiguchi M，Rosmej F B，Yamazaki Y 2004Phys.Rev.A 70 012902

[6］Stolterfoht N，Bremer J H，Hoffmann V，Hellhammer R，F(xiàn)ink D，Petrov A，Sulik B 2002Phys.Rev.Lett.88 133201

[7］Stolterfoht N，Hellhammer R，Pesic Z D，Hoffmann V，Bumdeslamm J，Petrov A，F(xiàn)ink D，Sulik B，Pedregosa J，McCullough R W 2004Nucl.Instr.Meth.B 225 169

[8］Stolterfoht N，Hellhammer R，Sobocinski P，Pesic Z D，Bumdeslamm J，Sulik B，Shah M B，Dunn K，Pedregosa J，McCullough R W 2005Nucl.Instr.Meth.B 235 460

[9］Vikor G Y，Rajendra R T，Pesic Z D，Stolterfoht N，Schuch R 2005Nucl.Instr.Meth.B 233 218

[10］Vokhmyanina K A，Zhilyakov L A，Kostanovsky A V，Kulikauskas V S，Petukhov V P，Pokhil G P 2006J.Phys.A：Math.Gen.39 4775

[11］Schiessl K，Pal finger W，Tokesi K，Nowotny H，Lemell C，Burgdorfer J 2007Nucl.Instr.Meth.B 258 150

[12］Stolterfoht N，Hellhammer R，Bundesmann J，F(xiàn)ink D 2008Phys.Rev.A 77 032905

[13］Stolterfoht N，Hellhammer R，Juh′asz Z，Sulik B，Bayer V，Trautmann C，Bodewits E，de Nijs A J，Dang H M，Hoekstra R 2009Phys.Rev.A 79 042902

[14］Bereczky R J，Kowarik G，Tokesi K，Aumayr F 2012Nucl.Instr.Meth.B 279 182

[15］Stolterfoht N，Hellhammer R，Sulik B，Juh′asz Z，Bayer V，Trautmann C，Bodewits E，Hoekstra R 2011Phys.Rev.A 83 062901