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        改性沸石對水溶液中甲基橙的吸附動(dòng)力學(xué)研究

        2013-03-18 02:48:34鄒衛(wèi)華高帥鵬陳欽佩古永娜邊會(huì)婷
        關(guān)鍵詞:氫氧化鎂擴(kuò)散系數(shù)沸石

        鄒衛(wèi)華,高帥鵬,陳欽佩,古永娜,劉 明,邊會(huì)婷

        (鄭州大學(xué) 化工與能源學(xué)院,河南 鄭州450001)

        0 引言

        染料廢水具有毒性大,色澤深,難降解等特點(diǎn),嚴(yán)重危害了生態(tài)環(huán)境.甲基橙被廣泛應(yīng)用于造紙,印刷等工業(yè)[1].甲基橙不易降解,在酸性和堿性條件下的偶氮和醌式結(jié)構(gòu)是染料化合物的主體結(jié)構(gòu),具有一定的代表性[2]. 吸附法是除去廢水中難降解污染物(染料)的一個(gè)有效方法.天然沸石是一種常見的、廉價(jià)的吸附材料[3],但天然沸石含有雜質(zhì),純度較低,對甲基橙的吸附量較?。?].氫氧化鎂,由于其活性大、吸附能力強(qiáng),是一種優(yōu)良的吸附材料[5-7]. 但是氫氧化鎂是粉末狀,需要離心沉降進(jìn)行吸附劑的分離[8],導(dǎo)致在水處理運(yùn)行中不能充分發(fā)揮其吸附特性. 將氫氧化鎂負(fù)載于天然沸石表面制成改性吸附材料,該吸附材料不僅具有普通濾料的功能,而且能提高其吸附性能.改性吸附材料為顆粒狀,極易與水體分開,經(jīng)過一定的處理可以使吸附劑得以再生[9].筆者以甲基橙為研究對象,研究了氫氧化鎂改性沸石(河南信陽上天梯斜發(fā)沸石)對甲基橙的吸附動(dòng)力學(xué)行為,并對其吸附機(jī)理進(jìn)行了深入的探討.

        1 材料和方法

        1.1 儀器和材料

        721 分光光度計(jì)(上海第三儀器有限公司);SHZ-82 恒溫氣浴振蕩器(常州國華電器有限公司).實(shí)驗(yàn)所用試劑均為分析純.

        氫氧化鎂改性沸石的制備:用物質(zhì)的量比為1∶2 的氯化鎂和氨水反應(yīng),制備一定量的氫氧化鎂乳濁液,將天然沸石與氫氧化鎂乳液按一定質(zhì)量比混合均勻后105 ℃干燥3 h,用去離子水洗至pH 值為8.50,干燥后得到氫氧化鎂改性沸石.

        1.2 實(shí)驗(yàn)方法

        采用靜態(tài)實(shí)驗(yàn)法,將0.02 g 改性沸石放入50 mL 錐形瓶中,加入一定濃度的甲基橙溶液10 mL(pH 為7.0),在振蕩器上進(jìn)行吸附.在不同的吸附時(shí)間間隔取上層清液測定甲基橙濃度.計(jì)算改性沸石對甲基橙的吸附量.吸附溫度為293 K.甲基橙濃度的測定采用分光光度法,波長為463 nm.

        2 結(jié)果與討論

        2.1 時(shí)間對吸附甲基橙的影響

        不同初始濃度下吸附時(shí)間對改性沸石吸附甲基橙的影響如圖1 所示.由圖1 看出,改性沸石對甲基橙的吸附初期是快速吸附過程,20 min 以后吸附速率明顯減慢,直至120 min 吸附基本達(dá)到平衡.從圖中還可看出,隨著甲基橙初始濃度的增加,改性沸石對甲基橙的吸附量增大,這是因?yàn)槿芤撼跏紳舛仍酱?,吸附時(shí)改性沸石表面與溶液之間的濃度梯度越大,甲基橙與吸附劑活性吸附點(diǎn)接觸的幾率增大.

        2.2 吸附動(dòng)力學(xué)研究

        改性沸石對甲基橙的吸附動(dòng)力學(xué)行為分別采用準(zhǔn)一級動(dòng)力學(xué)、準(zhǔn)二級動(dòng)力學(xué)方程和Elovich 方程進(jìn)行分析.準(zhǔn)一級和準(zhǔn)二級動(dòng)力學(xué)方程的表達(dá)式[1]如下:

        圖1 不同甲基橙濃度和時(shí)間對吸附的影響Fig.1 Effect of contact time on methyl orange adsorption at various initial concentrations

        Elovich 方程的表達(dá)式如下[10]:

        qt= A + Blnt. (3)

        式中:k1(min-1)、k2(g·mg-1·min-1)分別是準(zhǔn)一級和準(zhǔn)二級動(dòng)力學(xué)反應(yīng)速率常數(shù);A 和B 是Elovich 方程的常數(shù);qe和qt是吸附平衡時(shí)和吸附時(shí)間t 的吸附量,mg·g-1.

        將實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)依式(1)~(3)進(jìn)行非線性擬合,所得動(dòng)力學(xué)參數(shù)和相關(guān)系數(shù)見表1. 由表1 中的數(shù)據(jù)可以看出,準(zhǔn)一級和準(zhǔn)二級動(dòng)力學(xué)模型相關(guān)系數(shù)R2均較大,準(zhǔn)二級動(dòng)力學(xué)方程計(jì)算所得平衡吸附量與實(shí)驗(yàn)值極為接近,而準(zhǔn)一級動(dòng)力學(xué)的計(jì)算值與實(shí)測值相差稍大. 表明該吸附過程符合準(zhǔn)二級動(dòng)力學(xué)方程,吸附過程為化學(xué)吸附[11]. 從表中數(shù)據(jù)可以看出Elovich 方程也能較好的描述實(shí)驗(yàn)結(jié)果,R2較大.Sparks[12]認(rèn)為Elovich 方程描述慢反應(yīng)擴(kuò)散機(jī)制,如果實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)與Elovich 方程具有較好的相關(guān)性,說明此吸附過程為一非均相擴(kuò)散過程.從圖1 中也可看出,實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)與準(zhǔn)二級動(dòng)力學(xué)和Elovich 方程的擬合曲線重合較好,表明準(zhǔn)二級動(dòng)力學(xué)方程和Elovich 方程均可較好描述改性沸石對甲基橙的吸附動(dòng)力學(xué)行為.

        2.3 吸附機(jī)理的探討

        準(zhǔn)二級動(dòng)力學(xué)方程不能確定吸附機(jī)理,而粒子擴(kuò)散方程可以用來描述甲基橙的吸附過程. 按照Weber-Morris 理論,粒子擴(kuò)散方程為[13]

        qt= kidt1/2+ C. (4)

        式中:kid是粒子內(nèi)擴(kuò)散速率常數(shù),mg·g-1·min-1/2;C 是與邊界層厚度有關(guān)的常數(shù). 通過以qt對t1/2作圖,數(shù)據(jù)對應(yīng)兩條直線(見圖2),第一直線部分代表膜(大孔)擴(kuò)散,第二直線部分代表粒子內(nèi)(小孔)擴(kuò)散.直線不通過原點(diǎn)說明粒子內(nèi)擴(kuò)散不是唯一控制步驟.隨著初始濃度增加,kid與C值均增大(見表1).

        表1 不同濃度下改性沸石對甲基橙的吸附動(dòng)力學(xué)參數(shù)Tab.1 Kinetic parameters for the adsorption of methyl orange at various initial concentrations by modified zeolite

        圖2 改性沸石吸附甲基橙的粒子內(nèi)擴(kuò)散圖Fig.2 Intraparticle diffusion plot for methyl orange adsorption on modified zeolite

        為進(jìn)一步研究改性沸石對甲基橙的吸附的速率控制因素,筆者采用Fick 動(dòng)力學(xué)吸附模型[14],進(jìn)一步分析動(dòng)力學(xué)數(shù)據(jù),并計(jì)算了吸附過程的初始擴(kuò)散系數(shù)(Di)和最終擴(kuò)散系數(shù)(Df).Fick 動(dòng)力學(xué)方程式如下:

        式中:D 為擴(kuò)散系數(shù);r0為吸附劑顆粒半徑(假設(shè)改性沸石為球形;粒徑平均為0.6 mm);n 為整數(shù);F 為t 時(shí)刻吸附量與平衡吸附量的比值:

        在吸附過程初期,依據(jù)Boyd 模型假設(shè),由于t很小,F(xiàn)=(6/r0)

        方程(5)可以轉(zhuǎn)換為

        Di可以通過qt/q∞對t1/2作圖來求得. 這里,用t =120 min 時(shí)的甲基橙吸附量qt為q∞的值.斜率p1(一般初始值在0.4 ~0.6)的表達(dá)式為

        Di的表達(dá)式可以轉(zhuǎn)換為

        在吸附過程末期,方程(5)結(jié)合式(6)可以轉(zhuǎn)換為

        式中:Df為最終擴(kuò)散系數(shù);Df的值可以通過ln(1- qt/q∞)對t 作圖的斜率p2而求得.

        Df的表達(dá)式可以轉(zhuǎn)換為

        表2 列出了不同濃度下的Di、Df值及其相關(guān)系數(shù).從表2 中可以看出,Di比Df值大,表明吸附過程的初始階段吸附速率大于吸附后期速率[14].

        表2 293 K 時(shí)改性沸石對甲基橙的吸附過程中的擴(kuò)散系數(shù)Di 和Df 值Tab.2 Values of coefficients diffusion Di and Df in the adsorption process of methyl orange on modified zeolite at 293 K

        根據(jù)Singh[15]等人文獻(xiàn)報(bào)導(dǎo),如果D 的數(shù)量級在10-10~10-11cm2·s-1內(nèi),則表明粒子內(nèi)擴(kuò)散是吸附過程的控制步驟.從表2 中看出Df值小于10-11cm2·s-1,表明改性沸石對甲基橙的整個(gè)吸附過程中,粒子內(nèi)擴(kuò)散不是唯一的控制步驟.

        3 結(jié)論

        氫氧化鎂改性沸石對甲基橙的吸附動(dòng)力學(xué)研究表明該吸附過程符合準(zhǔn)二級動(dòng)力學(xué)和Elovich模型.經(jīng)過Fick 動(dòng)力學(xué)模型的分析,改性沸石對甲基橙的整個(gè)吸附過程中,粒子內(nèi)擴(kuò)散不是唯一的控制步驟,是由膜擴(kuò)散和粒子內(nèi)擴(kuò)散聯(lián)合控制.

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