蘇 正，曹運誠，楊 睿，吳能友，楊勝雄，王宏斌

1 中國科學院廣州天然氣水合物研究中心，廣州 510640

2 中國科學院可再生能源與天然氣水合物重點實驗室，廣州能源研究所，廣州 510640

3 中國科學院邊緣海地質重點實驗室，廣州地球化學研究所，廣州 510640

4 廣州海洋地質調查局，廣州 510075

南海北部神狐海域天然氣水合物成藏演化分析研究

蘇 正1，2，曹運誠1，3，楊 睿1，2，吳能友1，2，楊勝雄4，王宏斌4

1 中國科學院廣州天然氣水合物研究中心，廣州 510640

2 中國科學院可再生能源與天然氣水合物重點實驗室，廣州能源研究所，廣州 510640

3 中國科學院邊緣海地質重點實驗室，廣州地球化學研究所，廣州 510640

4 廣州海洋地質調查局，廣州 510075

南海北部陸坡具備天然氣水合物成藏的基本地質條件，神狐海域天然氣水合物是當前我國海洋天然氣水合物勘探開發(fā)研究的重點靶區(qū).然而，神狐海域水合物集中分布在水合物穩(wěn)定帶的底部薄層中，飽和度高，其水合物特征與典型的低甲烷通量控制的水合物分布有很大差異，對其成藏機理和控制因素尚不明確.本文構建了針對神狐水合物成藏過程的一維動力學模型，模型包括沉積壓實作用、甲烷溶解度、以及水合物生成和沉積體滲透率，模擬計算的主控參量為海底沉積速率和水流通量，在孔隙水中甲烷濃度一定的情況下，水流速率決定了溶解甲烷的遷移速率和穩(wěn)定帶中甲烷的供給速率，并以此模型計算了神狐海域水合物聚集成藏的動力學過程.模型討論了特定沉積速率和水流通量條件下水合物成藏與分布特征，并與實際觀測數據進行比較研究.研究發(fā)現(xiàn)，基于當前沉積速率和水流通量條件模擬的水合物形成演化過程，與神狐海域實際水合物分布特征存在很大差異，但在假定系統(tǒng)中水合物飽和度初值達16～20%時，模擬的水合物飽和度分布特征與觀測數據吻合，并因此推測在早期地質歷史上，神狐海域存在更加豐富的甲烷水合物，當前的水合物分布特征是在對早期水合物繼承基礎上發(fā)展而成的，而且神狐海域水合物含量正逐漸減少.

神狐海域，天然氣水合物，水合物飽和度，成藏演化，數值模擬

1 引 言

天然氣水合物是由小型氣體分子和水分子構成的似冰狀固態(tài)化合物，其中客體氣體分子被吸附在由水分子構成的籠型晶囊中.自然界中水合物的客體分子可能是二氧化碳、硫化氫或氮氣，但分布最為廣泛的是甲烷水合物［1］.水合物的形成需要低溫高壓環(huán)境，并且當孔隙水含甲烷濃度超過甲烷溶解度時才能形成水合物，因此，常見的海洋水合物分布于水深大于300米的陸坡帶［2－3］.海底之下沉積體中適宜天然氣水合物形成的層段被稱為天然氣水合物穩(wěn)定帶，穩(wěn)定帶之下往往聚集著游離氣［2］，其界面在地震剖面上表現(xiàn)為似海底反射—BSR［4－5］.天然氣水合物作為潛在的替代能源具有巨大的資源潛力［6］，同時，是誘發(fā)油氣開發(fā)事故和海底滑坡的重要因素［7－8］，也是全球碳循環(huán)的重要環(huán)節(jié)［9－10］，但對這一系列問題的準確評價依賴于正確理解海底沉積中天然氣水合物聚集成藏和演化過程.

特定位置水合物的產出特征可通過鉆井取芯、孔隙水地球化學、溫度異常、速度和電阻率測井、以及地震剖面等手段量化描述，但卻無法透析沉積體中水合物的形成過程、以及水合物成藏的控制機理.事實上，水合物只是海底復雜系統(tǒng)中的一個重要構成因素，其中包含了氣體的動力學輸入和輸出過程［10］，氣體輸入和輸出形式為擴散和對流［5］.世界上大多數水合物氣體為生物成因甲烷氣，或原位生物氣，或深部生物氣進入了水合物穩(wěn)定帶，或二者的混合［11－13］.

南海北部陸坡是目前我國天然氣水合物調查研究的重點區(qū)域，而神狐海域被認為是其中最有希望的區(qū)塊.如圖1所示，神狐海域處于南海北部陸坡中段，界于西沙海槽和東沙海島之間，構造上處于珠江口盆地珠II凹陷，自中新世以來進入構造沉降，沉積速率高，為該區(qū)天然氣水合物發(fā)育創(chuàng)造了良好地質條件.在神狐厚1000～7000m的沉積體中，有機質含量為0.2～1.9%［14－16］，提供的水合物發(fā)育的物質基礎，但淺層沉積中有機質含量偏低.綜合地質、地球物理、地球化學和地熱調查顯示南海北部神狐海域有天然氣水合物發(fā)育，基于天然氣水合物的產出標志，廣州海洋地質調查局在神狐海域進行了鉆探取芯研究［16－17］，并證實了甲烷水合物的存在.其中鉆井位水深1108～1235m.

圖1 南海北部陸坡神狐海域調查研究位置圖Fig.1 Location of research area，Shenhu Area，northern continental slope of South China Sea

早期關于南海北部陸坡天然氣水合物形成的數值模擬研究，主要聚焦于水合物穩(wěn)定帶（HSZ）分布和水合物的賦存特征［16，18］，而且模擬結果與實際觀測存在很大差異，以至難以說明一些基本參量如何控制神狐海域天然氣水合物的成藏過程.事實上，呈分散狀分布的甲烷水合物，主要受低流體通量控制，在HSZ中水合物生長速率決定于甲烷供給通量，甲烷供給通量大，水合物生成快.由于在神狐海域淺層沉積中的有機質含量偏低，以生物成因為主的甲烷氣主要來源于深部沉積體中的有機質轉化，如果在向上運移的孔隙水中甲烷含量維持穩(wěn)定，則氣體通量等效于向上運移的水流速率通量.海洋沉積體中水合物生成還受到沉積作用的影響，沉積作用使HSZ底部的沉積體逐漸向下退出HSZ，導致其中所含的水合物分解，促使HSZ中的沉積體得到不斷更新.因此，在特定的海洋沉積體中，水合物形成演化的最關鍵控制參數是沉積速率和水流通量.快速沉積不利于水合物的穩(wěn)定儲存和發(fā)育，除非原位有機質含量和甲烷生成率都較高時［19］，此外，甲烷快速供給有助于形成高飽和度水合物［3］.

沉積速率和水流通量對神狐海域天然氣水合物聚集成藏過程的影響，對其成藏控制機理研究需要構建一個基于神狐海域水合物系統(tǒng)特征的簡明模型.本文研究的目的是通過建立一個針對神狐海域天然氣水合物聚集成藏過程的動力學模型，研究該區(qū)域的沉積速率和水流通量對天然氣水合物發(fā)育的控制作用，結合實際鉆探觀測結果，解釋神狐海域天然氣水合物成藏演化機理和過程.

2 數學模型

本文關于南海北部神狐海域天然氣水合物成藏的模型主要包含三個方面，一是沉積壓實過程與孔隙度演化模型，二是甲烷溶解度模型，三是質量和能量守恒方程.沉積壓實模型解釋沉積體的結構和演化特征；溶解度模型圈定HSZ厚度，并給出HSZ內甲烷結晶成為水合物所需的最低甲烷濃度，以及HSZ之下游離氣析出所需的最低濃度［20］；守恒原理解釋了甲烷在不同相態(tài)之間的轉化，在HSZ內當孔隙水中的甲烷濃度高于甲烷溶解度時才能形成水合物.

地質時間尺度上的沉積作用導致了沉積物的壓實，壓實理論把孔隙度與垂直有效應力相聯(lián)系［21－22］.孔隙度和有效應力的構成關系在很多壓實模型研究中被廣泛應用［23－24］，認為孔隙度是深度的單一函數，不受沉積過程影響，其形式為［25－28］：

其中，φ是任一深度z處的孔隙度，φ0為海底界面孔隙度，λ表示壓實強度.壓實強度反映了海底沉積物的物理性質，其值可利用實測孔隙度擬合獲取.

海底表面不斷接受沉積，并逐漸向下遷移，單位體積沉積格架的質量為（1－φ）ρs，海底沉積物的質量守恒方程可表示為：

其中，ρs表示沉積物的密度，vs為沉積速率，t為時間變量.如果沉積介質的孔隙度分布具有穩(wěn)態(tài)特征，且沉積物密度為常量，則在特定深度上單位體積中沉積物的質量不隨時間變化，即，因Δ此，方程第二項·［vsρs（1－φ）］＝0，說明散度因子vsρs（1－φ）為常數，則沉積通量Us＝vs（1－φ）恒定，并與海底表面沉積速率S相關：

將方程（1）代入方程（3），即可求得沉積通量Us和海底之下各點的沉積速率vs.

海洋水合物系統(tǒng)的甲烷溶解度包括水（甲烷水溶液）－游離氣二相平衡甲烷飽和溶解度、水合物－水－游離氣三相平衡甲烷溶解度、水合物－水二相平衡甲烷溶解度.其中，甲烷飽和溶解度可利用Duan等（1992）經典模型計算［29］，三相平衡甲烷溶解度是體系溫度和鹽度的函數［20］：

式中T0［℃］為海底溫度、G［℃／m］為地溫梯度、z［m］海底以下深度.二相平衡甲烷溶解度與甲烷飽和溶解度曲線的交點，指示了HSZ底界位置.

方程（7）中ρ為孔隙中物質的總密度，ρ＝Slρl＋Shρh，ρl和ρh分別表示孔隙中液相和水合物的密度，Sl和Sh分別表示液相和水合物的飽和度，Sl＋Sh＝1，Us和qw分別表示沉積通量和凈水流速率通量，沉積速率通量Us是海底表面沉積速率S的函數.表示水合物中甲烷的質量分數，＝0.129.方程（7）中表征甲烷通量，穩(wěn)定帶內水合物的增長速率決定于甲烷通量，單位時間段單位沉積體中甲烷水合物的轉化量為），如果進入HSZ的甲烷濃度恒定，則甲烷通量決定于水流速率通量qw.因此，甲烷水合物的生長聚集是水流速率和海底沉積速率的函數.

水合物生成為放熱反應過程，如果釋放的熱量不能被及時帶走，就會導致體系溫度升高.本文能量守恒方程中只考慮流體傳輸和水合物生成引起的內能變化，則體系能量守恒方程可表達為：

其中，ρcp表示了孔隙中混合物質的有效熱容量ρcp＝Slρlcpl＋Shρhcph，cpl和cph分別表示孔隙水和水合物的熱容.解方程（8）可求垂向一維體系各點的溫度.

此外，有研究認為水合物沉淀可使沉積體滲透率顯著降低［31］，導致水流速率減小，水流速率又決定了水合物穩(wěn)定帶內的甲烷供給通量.對Kleinberg等（2003）給出的滲透率與水合物飽和度方程進行變形，可得實際滲透率與固有滲透率的比值Rk：

其中，k和k0分別表示有水合物和無水合物時沉積體的滲透率，由方程（9）可知，其二者比值Rk是水合物飽和度的單一函數.如果水流驅動力不變，則實際水流通量與水合物飽和度相關，由達西定理可知［32］，實際水流通量ql為：

模擬計算時，首先根據方程（1）求沉積體縱向孔隙度分布，用方程（3）計算沉積通量或各點的沉積速率；聯(lián)解方程（4）、（5）、（6）求甲烷水合物溶解度，計算HSZ底界深度；設定系統(tǒng)的初始溫度、壓力和鹽度、以及甲烷濃度，設定HSZ底界位置的甲烷濃度等于相應溫壓條件下的甲烷溶解度，利用方程（7）求水合物飽和度，根據方程（8）求HSZ中的溫度分布.計算過程中可利用方程（9）和（10）調節(jié)水流速率；重復以上計算，既可以求解在不同時間和空間上物質和能量的狀態(tài).

3 神狐水合物形成演化模擬及討論

南海北部陸坡神狐海域的天然氣水合物是我國海洋水合物勘探開發(fā)研究的重點區(qū)域，但目前其水合物成藏機制和演化特征尚未明確，尤其無法很好解釋水合物在縱向上分布局限的特征.SH2站位在神狐海域1235m水深的海域，海水鹽度為33.4‰，底水溫度為3.3℃，平均地溫梯度為0.046℃／m，鉆探顯示水合物分布于海底之下186～229m，水合物飽和度為1.0～47.3%，水合物氣體中甲烷組分超過99%［16，17］.本文研究將以神狐海域SH2站位水合物的產出條件為依據，分析討論神狐水合物的成藏演化規(guī)律.模擬的沉積體厚度設為250m.

水合物發(fā)育和空間分布的非均質性被認為與沉積作用相關［3，5，14］，反映在沉積過程和壓實作用上.在海底接受沉積的同時伴隨著壓實作用和孔隙度變化，而孔隙度隨深度呈指數衰減，如方程（1）所示，壓實強度λ實質上表征孔隙度衰減.通過對神狐海底沉積樣品的孔隙度值進行指數擬合可知，神狐海底沉積界面上孔隙度φ0＝0.55898，壓實強度λ＝524m，因而，SH2站位的孔隙度表達式為φ＝0.55898e－0.0019·z，孔隙度分布剖面如圖2所示.

圖2 神狐海域SH2站位沉積速率與孔隙度一維垂向分布.實線為孔隙度，虛線為沉積速率，平均海底沉積速率S＝18cm／kaFig.2 One－dimensional distribution of sedimentation rate and porosity at site SH2of Shen area.The solid line is porosity and the dash lines are sedimentation rate.The average sedimentation rate at the seafloor S＝18cm／ka

神狐海底沉積地層研究發(fā)現(xiàn)，沉積速率在時間和空間分布上存在很大差異，其中，在SH7站位10Be測年及分析表明，該站位沉積體的平均沉積速率為2.6cm／ka，而在SH2站位的海底沉積速率達10～20cm／ka，其中在近1.2Ma內的海底沉積速率為20cm／ka，因此，模擬域內的平均海底沉積速率為18cm／ka.圖2中虛線表示SH2站位的沉積速率剖面，其中海底沉積速率取18cm／ka，沉積速率隨深度增加逐漸減小，以平均海底沉積速率推算的水合物層底界的年齡（229mbsf）約為1.6Ma，模擬域底界（250m）的沉積年齡約為1.8Ma，因此，模擬計算的水合物形成演化時間應與地層年齡一致.

本文水合物成藏演化研究的另一個重要參量是沉積孔隙介質中的水流速率.沉積作用導致沉積體向下遷移，使穩(wěn)定度底部層位的水合物逐漸向下退出水合物穩(wěn)定帶，消弱了水合物的聚集增長，相反，深位含甲烷流體的向上運移會促進水合物的沉淀.神狐海域的沉積取樣研究顯示，水合物系統(tǒng)的沉積物以泥沙為主，局部沉積體尚未固結成巖，據此推測神狐沉積體中的水流速率必然相當緩慢.此外，由于神狐海域SH2站位的沉積物粒徑分布與美國布萊克海臺ODP997站位沉積物的巖性相似［33］，因此，本文水流速率通量可參照在布萊克海臺水合物成藏模擬中所采用的參數，qw＝0.3－2m／ka.

由于神狐水合物是受低流體通量控制，緩慢的水合物生成不會引起顯著的體系溫度和鹽度變化，而且也缺乏相關的原位測試數據，最有價值研究的就是水合物飽和度分布特征，因此，本文模擬將以海底沉積速率和水流速率通量為限定條件，數值模擬SH2站位水合物飽和度的發(fā)展演化，論述沉積作用和流體活動對神狐水合物成藏的控制機理，分析神狐天然氣水合物的成藏演化過程.

3.1 固定沉積速率和水流速率

沉積作用不光決定了海洋沉積體中有機碳的輸入，而且為碳烴化合物的聚集成藏提供賦存空間，但對于非傳統(tǒng)的天然氣水合物發(fā)育，沉積作用、尤其有機質含量低的海洋沉積環(huán)境，快速沉積埋藏不利于水合物的生長和儲存.因為沉積作用使沉積層厚度增加，但由溫壓體系限定的HSZ厚度在海底之下維持相對恒定，新的沉積層在海底表面疊加，使HSZ底部的老沉積層逐漸退出HSZ，使HSZ中的沉積體處于相對平衡的動態(tài)變化和更新中，因此，在HSZ底部的水合物會隨著沉積作用而不斷發(fā)生分解，與此同時，在淺層新的沉積體中開始了水合物聚集.

沉積壓實作用以及深部超壓都可能引起孔隙水流動，孔隙水攜帶甲烷溶解氣進入HSZ，并當甲烷濃度超過甲烷溶解度時形成甲烷水合物.本文模型中的水流速率為向上對流的有效水流速率通量.由于神狐海域SH2站位的HSZ底部有水合物存在，因此假定了在HSZ底界的甲烷濃度等于甲烷溶解度，因此，水流通量越大，單位時間內有更多的甲烷進入HSZ，水合物生成越快.因此，快速孔隙水對流有利于水合物的生長發(fā)育，而快速沉積不利于水合物的聚集保存，而且，在固定沉積速率和水流速率控制的特定沉積體中，甲烷水合物的生成會最終達到平衡.

圖3顯示了在固定沉積速率和水流通量條件下，甲烷水合物飽和度的增長演化過程，其中SH2站位的平均海底沉積速率S＝18cm／ka，水流通量參考位于布萊克海臺ODP997站位的研究數據（qw＝0.3―2m／ka），圖中選取的水流通量值分別為0.5m／ka、1.0m／ka、1.5m／ka.模擬顯示，水合物飽和度在模擬結束之前已達到平衡狀態(tài)，飽和度不再發(fā)生變化，而且孔隙水流通量越大，形成的水合物飽和度越高，達到平衡所需的時間越長，譬如在水流速率為0.5m／ka時，最大水合物飽和度為8%，出現(xiàn)HSZ底部，水合物飽和度達到平衡所需時間約為1.4Ma，而在水流速率為1.0m／ka時，最大水合物飽和度為18%，飽和度達到平衡所需時間為1.5Ma，在qw＝1.5m／ka時，最大水合物飽和度為27%，實現(xiàn)飽和度平衡需要1.6Ma.同時，模擬發(fā)現(xiàn)水合物飽和度的演化規(guī)律是沉積體頂部優(yōu)先達到平衡，而后由頂部向底部延伸，直到完全實現(xiàn)平衡，這與前人的研究結果一致［3，30］.然而，模擬的最大水合物飽和度遠低于以孔隙水鹽度計算的甲烷水合物飽和度（圖中紅點所示），而在淺層沉積中卻高于鹽度預測值，因此，利用固定海底沉積速率和相應的固定水流速率為參數，是不能有效描述神狐海域天然氣水合物成藏演化的.

3.2 水流速率降低

以上模擬計算顯示水合物生長過程依賴于水流通量，而在以上計算中采用了固定的水流速率值，但事實上，在孔隙水所受壓力梯度不變的情況下，水合物系統(tǒng)中的水流通量是難以維持恒定的，因為水合物在孔隙中心位置成核發(fā)育很大程度上降低了介質的連續(xù)性，使沉積體的滲透率降低，因此，水流通量很可能是隨著水合物生長而減小.方程（9）表明有效滲透率是水合物飽和度平方的函數［31］，因此，孔隙中水合物生長引起的滲透率降低非常顯著，例如在水合物占孔隙體積的30%時，有效滲透率僅為初始（無水合物沉積體）滲透率的10%.水流通量的減小極大削弱了HSZ中的甲烷供給，甚至使淺層沉積中的甲烷濃度低于甲烷溶解度，不僅沒有水合物的增長，甚至引起水合物溶解.

圖4展示了在固定海底沉積速率和變化的水流通量條件下水合物的形成演化.其中，海底沉積速率為18cm／ka，初始水流速率為20m／ka，遠大于沉積速率和當前沉積體中的水流速率，水合物生長迅速.但水合物聚集導致了沉積介質的滲透性降低，水流速率隨之衰減，HSZ內的甲烷供給通量減少，水合物生長速率相應降低.沉積體中的水合物飽和度分布特征發(fā)生明顯變化，在底部位置逐漸增加，而在頂部位置減小，這種水合物演化特征是因為在HSZ底部水合物聚集引起的甲烷供給量和水合物生成速率的普遍降低，但由于在海底淺層的新沉積體中，逐漸降低的水流速率難以在新沉積體中維持水合物的快速增長勢頭，或不能形成水合物，并表現(xiàn)為淺層水合物濃度降低或消失.這種淺層水合物飽和度的逐漸降低時間與沉積過程和地層年齡是對應的.在1.4Ma以后水合物飽和度趨于基本穩(wěn)定，直到1.8Ma時間點上飽和度雖有調整，但總體變化不大，這可以解釋為水流通量隨著水合物的沉淀而逐漸降低，并可預言在1.8Ma后某時間點上會與沉積速率實現(xiàn)效用平衡，即水流速率與沉積速率主控的水合物系統(tǒng)達到平衡，不再有水合物增長和消減，也因此不再有沉積體滲透性和水流通量的進一步改變，因此，甲烷供給達到穩(wěn)定，水合物飽和度維持動態(tài)平衡.

本模型中水流通量變化的假設是合理的，是符合水合物系統(tǒng)流體動力學演化機理的，模擬效果相比固定水流速率下的模擬結果（圖3）有所改善，但圖4的模擬結果與實測數據分布仍有明顯差別，而且，在神狐海域泥沙巖沉積中出現(xiàn)具有普遍性的快速水流傳輸是不合理的，當前海底較深的硫酸鹽—甲烷界面深度（SMI）也反映了水流通量不高的特征［16］，這說明僅以改變水流速率通量無法模擬神狐海域當前水合物的產出狀態(tài)，實際水合物沉積體中的地質流體運移特征或許更加復雜.

3.3 分段沉積速率

海洋水合物成藏受控于海底沉積作用，但在沉積地質史上沉積作用受構造地質和氣候環(huán)境等因素的影響，沉積速率可能是不斷變化的.然而神狐海域含水合物沉積層段的年齡相對較為年輕，不認為其發(fā)生了沉積速率大規(guī)模且復雜的變化過程.神狐海域水合物層段的沉積速率大體可以分為兩段，地層年齡調查顯示在距今1.2Ma時沉積速率發(fā)生改變，在1.2Ma以前沉積速率相對緩慢，而此后進入快速沉積階段.本文中模擬時間的起始點是在距今1.8Ma上，等于從模擬域底界沉積物開始沉積時模擬，因此，模型需要計算中的慢速沉積階段是在1.2Ma以前的0.6Ma.取恒定的水流速率1m／ka，早期沉積速率為10cm／ka，而晚期沉積速率為20cm／ka，沉積速率的時間拐點為0.6Ma，圖5顯示了在分段沉積速率下神狐水合物的形成演化特征.早期沉積階段（t＜0.6Ma），實質上是在固定沉積速率10cm／ka和固定水流速率1m／ka下的水合物形成演化，因此，其早期的演化規(guī)律與圖3相似，水合物持續(xù)增長，并優(yōu)先在淺層沉積中出現(xiàn)了水合物飽和度的平衡段；但在0.6Ma之后沉積速率加快，海底沉積速率為20cm／ka，后期沉積階段（t＞0.6Ma），實質上是固定沉積速率和固定水流通量條件下的水合物形成演化，由于沉積速率升高，甲烷供給通量下降，淺部的水合物飽和度有所下降，在調整之后達到新的平衡，并且平衡段向深部延伸，并在t＝2Ma時水合物飽和度達到完全平衡，這相當于在距今0.2Ma之后，水合物系統(tǒng)達到平衡，但HSZ底部的最大飽和度小于20%，這是由較低的水流通量決定的.

圖3 給定沉積速率和水流速率條件下水合物的形成演化過程.海底沉積速率為18cm／ka，而水流速率分別為0.5m／ka、1.0m／ka和1.5m／kaFig.3 Gas hydrate formation and evolution under the conditions of given seafloor depositional rate and water flow rates.Sedimentation rate at seafloor is 18cm／ka，and the water flow rates are respectively 0.5m／ka，1.0m／ka，and 1.5m／ka

圖4 固定海底沉積速率和變化的水流通量條件下水合物生長特征.海底沉積速率為18cm／ka，初始水流速率為20m／ka，水合物生成使得滲透率降低，水流通量減小Fig.4 Gas hydrate growth under given sedimentation rates and changing water fluxes.The sedimentation rate is 18cm／ka，the water flow rate 20m／ka.The permeability reduces due to hydrate formation and thus causes reduction in water flux

在早期低速沉積和后期快速沉積條件下，以相同水流通量模擬的天然氣水合物成藏演化特征表現(xiàn)為水合物飽和度先增加后降低，而且，由于在不同的分段時間內，沉積速率和水流速率是固定的，因此，分段沉積下的水合物成藏演化其實是兩個固定速率條件下水合物形成過程的疊加，水合物最終達到的平衡飽和度主要取決于后期沉積速率的大小和時間，最終的水合物分布特征與圖3相似，在HSZ底部的模擬水合物飽和度遠低于實際測試值，而在中部層位略高于觀測值，因此，分段沉積作用仍不能很好解釋神狐海域當前的水合物分布特征.

3.5 早期水合物存在

以上三類研究中均是通過改變沉積速率和水流通量來實現(xiàn)對神狐水合物飽和度的模擬，模擬結果與孔隙水鹽度計算的水合物飽和度（測試值）仍存在很大差異.其中，在固定沉積速率和水流通量約束條件下，水合物生長很快達到平衡，其飽和度不再變化，而最大飽和度遠低于最大測試值（圖3）；在變化水流速率研究中，受水合物結晶的影響水流通量逐漸降低，模擬可見HSZ底部水合物飽和度達到測試值，但在淺層位置的模擬值遠高于測試值，而且如此高的水流速率難以出現(xiàn)在神狐海域當前的細粒泥砂沉積中（圖4）；在分段沉積速率研究發(fā)現(xiàn)在早期慢速沉積階段都形成了較高高濃度的水合物，但后期的快速沉積階段水合物飽和度逐漸減小，并達到了平衡（圖5），最終的平衡飽和度與圖3類似，水合物產出狀態(tài)與測試分析結果存在明顯差異.

事實上，在本文水合物成藏數值模擬研究中，對水合物形成起顯著影響作用的計算參數包括沉積速率、水流速率、時間和水合物飽和度，其中，沉積速率是相對確定的，并在地質歷史上不會發(fā)生巨大變化，而在當前含水合物的沉積體中水流速率必然非常小，而且改變水流速率對提高模擬效果未起明顯作用，沉積速率和水流速率調整都不能產生對神狐水合物形成的良好模擬，另外，模擬時間跨度受地層年齡限制，水合物的形成時間應與相應地層的年齡匹配，因此，水合物飽和度是改變模擬效果的唯一選擇.水合物飽和度是本文數值計算的求解量，因此，之前計算中飽和度的初值被設為零，但事實上，在當前觀測到的沉積作用和流體活動最初開始時，“古”沉積體中可能已含有水合物，因此，模擬計算中的水合物飽和度初值不能為零，而基于當前沉積速率和水流通量條件模擬的水合物形成過程，必須是在繼承早期水合物產出特征基礎上進行.

圖5 分段沉積速率下水合物的演化特征.在最初0.6Ma中（距今1.2Ma以前）海底沉積速率為10cm／ka，之后的海底沉積積速率變?yōu)?0cm／ka，水流速率為1m／kaFig.5 Hydrate evolution at piecewise sedimentation rates.Sedimentation rate is 10cm／ka at initial 0.6Ma（1.2Ma before present）and then became 20cm／ka.Water flow rate is 1m／ka

圖6 有早期水合物存在時的水合物繼承演化模擬.海底沉積速率分別為18cm／ka，水流速率1.0m／ka，早期水合物飽和度分別為16%、18%、20%Fig.6 Simulation on evolution of hydrate reservoir succeeding old hydrates.The fixed sedimentation rate is 18cm／ka and the water flow rates is 1.0m／ka，and the early hydrate saturations respectively are 16%，18%，20%

然而，當前無法直接獲知早期地質歷史上神狐沉積體中的水合物飽和度，只有以當前沉積速率和水流通量為約束條件，以不同的水合物飽和度初值進行嘗試計算，以獲得對當前水合物飽和度分布的最佳覆蓋，并以此確定早期沉積體中的水合物飽和度.經過反復嘗試發(fā)現(xiàn)，在水合物初始飽和度初值達16～20%時，出現(xiàn)了對當前水合物飽和度的較好包絡，如圖6所示，海底沉積速率仍為18cm／ka，水流速率通量為1.0m／ka.圖中可見，隨著沉積作用進行，海底持續(xù)接受沉積，地層加厚，而相對較小的水流通量使得在新沉積中不能及時形成高含量的水合物，因此，在海底淺層出現(xiàn)水合物發(fā)育空白區(qū)，而在海底深層位置，仍能持續(xù)接受源于深部的甲烷供給，水合物生成速率雖很小，但仍可維持增長，持續(xù)的沉積演化結果，即形成了神狐海域深位沉積中水合物集中發(fā)育的現(xiàn)象.模擬飽和度對測試值的最佳覆蓋出現(xiàn)在1.5Ma上，與含水合物的底層年齡相當，據此可以認為在1.5Ma之前的神狐海域沉積中已形成了飽和度達16～20%的水合物，當前的水合物分布特征是在對“古”水合物繼承基礎上發(fā)展而來的，并在演化中受到了當前的沉積作用和水流條件的限制.

快速沉積作用能夠在相對較短時間內完成對水合物的埋藏，導致在海底淺層出現(xiàn)水合物發(fā)育空白區(qū)，并實現(xiàn)對深部水合物的建造，使水合物濃度增高到當前神狐海域水合物濃度的最大測試值，如圖6，因此，在快速沉積條件下的較短地質時間內，出現(xiàn)當前神狐海域水合物的產出特征是合理的，其模型計算和解釋是合理和可信的.在淺層的模擬水合物飽和度略高于實際測試值，但與Wang等（2011）通過測井數據計算的水合物飽和度分布特征吻合［34］.當然，此模型計算雖然實現(xiàn)了對當前神狐水合物分布的完美覆蓋，并指出在早期的海底沉積體中已有飽和度約18%的水合物，但仍未交代早期“古”水合物的具體形成過程，而本文模擬指出的1.5Ma的水合物形成時間，只是整個神狐水合物系統(tǒng)演化歷史的一部分.要在相對細粒的沉積體中形成普遍較高飽和度的水合物，必須具有高滲透性的沉積介質，保證有快速水流攜帶充足的甲烷氣到達海底淺層，并轉化為甲烷水合物.南海北部陸坡正巧在1.5Ma之前經歷了大規(guī)模的構造運動，在早期沉積體中形成了復雜的流體疏導系統(tǒng)［35］，而在斷裂沉積體中可產生高速的流體對流，因此，完全可能形成普遍高飽和度的水合物.模擬結果還顯示神狐海域的甲烷水合物正在被持續(xù)消耗，高含量水合物層厚度逐漸減小，0.5Ma后水合物飽和度將達到平衡，那時的最大水合物飽和度僅約為25%.

4 結 論

本文構建了針對神狐水合物成藏過程的動力學模型，數學模擬的主控參量為海底沉積速率和水流通量，并以此模型計算了神狐海域SH2站位甲烷水合物的形成演化過程.在給定海底沉積速率和水流通量條件下，水合物聚集增長，并首先在淺層達到飽和度平衡，平衡位置逐漸向深層延伸，直到在整個水合物穩(wěn)定帶中實現(xiàn)平衡，之后水合物飽和度不再發(fā)生改變，但模擬的水合物飽和度分布與由孔隙水鹽度計算的飽和度值差異巨大；水合物形成使沉積體滲透性降低，導致水流速率減小，在此條件下的水合物生長特征與實際觀測有所接近，但在當前神狐海域泥砂沉積中難以產生模擬所需的高水流速率初值；分段沉積速率相當于不同海底沉積速率條件下模擬結果的疊加，最終的水合物飽和度分布仍與實際觀測存在很大差異；但在假定早期沉積體中已有水合物存在時，模擬結果可與當前觀測數據實現(xiàn)完美吻合，說明在1.5Ma之前神狐海域沉積體中已普遍存在甲烷水合物，當前觀測的水合物分布特征是在對早期水合物繼承發(fā)展基礎上形成的，后期的演化過程受到了快速沉積和緩慢水流條件的約束，并使神狐沉積體中的水合物含量逐漸降低.

致 謝 感謝廣州海洋地質調查局提供神狐海域天然氣水合物飽和度數據，感謝加拿大科學院Steacie分子科學研究所盧海龍研究員對本文構思的幫助，感謝同濟大學耿建華教授、以及其他審稿專家和編輯對本文修改提出的寶貴意見.

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Analytical research on evolution of methane hydrate deposits at Shenhu Area，northern South China Sea

SU Zheng1，2，CAO Yun－Cheng1，3，YANG Rui1，2，WU Neng－You1，2，YANG Sheng－Xiong4，WANG Hong－Bin4
1 Guangzhou Center for Gas Hydrate Research，Chinese Academy of Sciences，Guangzhou510640，China
2 Key Laboratory of Renewable Energy and Gas Hydrate，Guangzhou Institute of Energy Conversion，Chinese Academy of Sciences，Guangzhou510640，China
3 Key Laboratory of Marginal Sea Geology Guangzhou Institute of Geochemistry，Chinese Academy of Sciences，Guangzhou510640，China
4 Guangzhou Marine Geological Survey，Guangzhou510075，China

Geological conditions for gas hydrate formation have been naturally prepared on thenorthern continental slope of the South China Sea.Shenhu Area is currently regarded as one of the promising targets for gas hydrate exploration and exploitation.However，the methane hydrate at Shenhu Area concentrates at base of hydrate stability zone（HSZ）and is of high saturation.The feature differs from that of the typical hydrates dominated by low methane flux.The reservoir－forming mechanism and controlling factors are not clearly understood.In this paper a one－dimensional kinetic model is constructed for investigating the evolution of special hydrate.The model includes sedimentation compaction，methane solubility，and hydrate formation and sediment permeability，and has two controlling parameters of sedimentation rate at seafloor and water flux.At a constant methane concentration in pore water，water flux determines transfer rate of dissolved methane gas and gas supply into the HSZ.The model is applied to compute the process of hydrate accumulation in the sediment at Shenhu Area.We discuss the hydrate reservoir and distribution under the given conditions of sedimentation rate and water flux，and compare the model results with observed data.The modeled results of hydrate formation based on the current sedimentation rates and water flow rates are much different from the measured values to some extent.Surprisingly the simulation matches the hydrate distribution well at an initial condition of 16～20%hydrate existing in pores of the old sediment.The results imply that a large amount of gas hydrates existed in the early sediment at Shenhu Area，the sediment evolved by inheriting the old hydrates and herewith produced the current feature of hydrate distribution，and that the hydrate content in the area is decreasing.

Shenhu Area，Gas hydrate，Hydrate saturation，Reservoir evolution，Numerical modeling

10.6038／j.issn.0001－5733.2012.05.034

P631

2011－04－06，2011－06－28收修定稿

國家自然科學基金（41076037＆50904056）、中國科學院國際重大合作項目（KZCX2－YW－GJ03）、NSFC－廣東聯(lián)合基金（U0933004）、國家重點基礎研究計劃（973）（2009CB219508）資助.

蘇正，1980年生，博士，副研究員，主要從事天然氣水合物及盆地流體活動的數值模擬研究.

＊通訊作者吳能友，博士，研究員，廣州能源所副所長，研究領域海洋地質地球物理.E－mail：wuny＠m(xù)s.giec.ac.cn

蘇正，曹運誠，楊睿等.南海北部神狐海域天然氣水合物成藏演化分析研究.地球物理學報，2012，55（5）：1764－1774，

10.6038／j.issn.0001－5733.2012.05.034.

Su Z，Cao Y C，Yang R，et al.Analytical research on evolution of methane hydrate deposits at Shenhu Area，northern South China Sea.Chinese J.Geophys.（in Chinese），2012，55（5）：1764－1774，doi：10.6038／j.issn.0001－5733.2012.05.034.

（本文編輯 劉少華）