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        黃連生物堿降低卷煙主流煙氣中苯并[α]芘的研究

        2012-10-24 09:01:32吳金鳳李學(xué)剛朱立軍譚蘭蘭
        食品工業(yè)科技 2012年12期
        關(guān)鍵詞:煙氣

        吳金鳳,李學(xué)剛,戴 亞,朱立軍,譚蘭蘭

        (1.西南大學(xué)藥學(xué)院,重慶 400716;2.重慶煙草工業(yè)有限責(zé)任公司重慶卷煙廠,重慶 400061; 3.川渝中煙工業(yè)公司技術(shù)研發(fā)中心,四川成都 610066)

        黃連生物堿降低卷煙主流煙氣中苯并[α]芘的研究

        吳金鳳1,2,李學(xué)剛1,*,戴 亞3,朱立軍3,譚蘭蘭3

        (1.西南大學(xué)藥學(xué)院,重慶 400716;2.重慶煙草工業(yè)有限責(zé)任公司重慶卷煙廠,重慶 400061; 3.川渝中煙工業(yè)公司技術(shù)研發(fā)中心,四川成都 610066)

        為研究植物生物堿對卷煙主流煙氣中苯并[α]芘含量的降低作用,從含有大量異喹啉結(jié)構(gòu)季銨堿的黃連根莖中提取出黃連總生物堿及其單體,采用苯并[α]芘熒光淬滅實(shí)驗(yàn)研究黃連生物堿對苯并[α]芘的清除作用,通過不同添加方式將黃連生物堿添加在卷煙濾嘴中,研究其對卷煙煙氣中苯并[α]芘的降低作用。結(jié)果表明,黃連生物堿對苯并[α]芘的結(jié)合常數(shù)為(2.0~9.0)×103,相關(guān)系數(shù)為0.987~0.998,黃連生物堿對苯并[α]芘的清除能力大小依次為巴馬?。军S連總生物堿>小檗堿>黃連堿;隨著濾嘴中黃連生物堿添加量的增加,煙氣中苯并[α]芘的含量降低,活性炭纖維載體可提高黃連生物堿對卷煙煙氣中苯并[α]芘的降低率。卷煙濾嘴中添加負(fù)載120mg/g巴馬汀的ACF 15mg/cig制成黃連生物堿復(fù)合濾嘴,與空白對照卷煙比,煙氣中苯并[α]芘的降低率可達(dá)25.16%。

        卷煙,黃連生物堿,煙氣,苯并[α]芘

        卷煙煙氣成分非常復(fù)雜,吸煙不僅對吸煙者的健康產(chǎn)生危害,也對大氣環(huán)境造成污染。流行病學(xué)研究表明,與吸煙相關(guān)的疾病包括心血管疾病、肺癌、慢性支氣管炎、慢性阻塞性肺病(COPD)以及肺氣腫等[1]。卷煙煙氣是造成室內(nèi)空氣污染的一大源頭,因此吸煙者的吸煙行為對不吸煙人群也會造成肺部功能損傷和誘發(fā)癌癥[2]。雖然降低這些疾病發(fā)生率的最好方式是減少吸煙人數(shù),但現(xiàn)今全球仍有約10億人吸煙,其中中國吸煙者占三分之一[3]。由此可見,降低卷煙煙氣有害成分對吸煙者、非吸煙者和環(huán)境都具有重要意義。近年來,卷煙煙氣中的有害成分研究日益活躍。卷煙煙氣中含有的苯并[α]芘被國際癌癥研究機(jī)構(gòu)(IARC)列為第一類致癌物,與吸煙者肺部、口腔、食道、胰腺和肝臟等部位的疾病密切相關(guān)[1]。我國擁有豐富的中草藥資源及中醫(yī)理論基礎(chǔ),篩選具有選擇性降低卷煙煙氣中有害成分的中草藥,并用于減輕吸煙對健康的危害是發(fā)展低危害中式卷煙特色之路[4-5]。黃連是一味古老的清熱解毒的傳統(tǒng)中藥,始載于《神農(nóng)本草經(jīng)》,口服安全無毒,已有上千年的食用歷史[6],主要分布于長江中上游的重慶、湖北等地[7]。黃連根莖含多種異喹啉生物堿,以小檗堿含量最高,其次是巴馬汀、黃連堿、藥根堿等結(jié)構(gòu)相似的生物堿。這類生物堿均由兩個(gè)異喹啉環(huán)稠合而成,結(jié)構(gòu)中含有氮雜環(huán)和季銨鹽結(jié)構(gòu),是一類具有抗氧化活性的生物堿[8-9]。將含有季銨基團(tuán)的黃連生物堿添加在濾嘴中,研究其對卷煙煙氣中苯并[α]芘的清除作用,旨在為植物生物堿在卷煙降焦減害中的應(yīng)用提供參考。

        1 材料與方法

        1.1 材料與儀器

        黃連 重慶石柱黃連GAP基地;鹽酸小檗堿中國食品藥品檢定研究院,標(biāo)準(zhǔn)品;活性炭纖維氈江蘇科凈纖維有限公司;甲醇 色譜純,美國Fisher公司;環(huán)己烷 色譜純,德國DMA公司;苯并[α]芘、9-苯基蒽 標(biāo)準(zhǔn)品,美國Accustandard公司;“嬌子”卷煙 由川渝中煙工業(yè)公司提供。

        RE-52旋轉(zhuǎn)蒸發(fā)儀 上海亞榮生化儀器廠; 95-2恒溫磁力攪拌器 常州澳華儀器有限公司; LC-6AD型高效液相色譜系統(tǒng) 日本島津公司; F-4500型熒光分光光度計(jì) 日本HITACHI公司; RM20/CS轉(zhuǎn)盤型吸煙機(jī) 德國 Borgwaldt公司; HP6890GC/5973MSD氣相色譜-質(zhì)譜儀 美國Agilent公司;D200H超聲波發(fā)生器 臺灣臺達(dá)公司,V-805/R-205真空旋轉(zhuǎn)蒸發(fā)儀 瑞士Buchi公司。

        1.2 實(shí)驗(yàn)方法

        1.2.1 黃連生物堿的提取及測定 采用參考文獻(xiàn)[10]中的方法對黃連根莖進(jìn)行生物堿提取,將提取的黃連總生物堿及生物堿單體干燥后密封備用。采用參考文獻(xiàn)[11]中的方法,以鹽酸小檗堿為對照品,對提取的黃連總生物堿進(jìn)行成分及其含量的檢測[12],測定所提取的巴馬汀、小檗堿和黃連堿的純度。

        1.2.2 黃連生物堿清除苯并[α]芘的作用 將苯并[α]芘標(biāo)準(zhǔn)品配制成質(zhì)量濃度為100μg/m L的溶液,黃連生物堿配制成不同濃度的溶液。參考文獻(xiàn)[13],通過熒光掃描找出本實(shí)驗(yàn)條件下檢測苯并[α]芘的激發(fā)波長 387nm,發(fā)射波長402nm。在4.9m L乙醇溶液中加入0.1m L 100μg/m L的苯并[α]芘溶液并檢測其熒光強(qiáng)度F0;在4.8m L乙醇溶液中分別加入0.1m L 100μg/m L的苯并[α]芘溶液和0.1m L不同濃度的黃連生物堿溶液后檢測熒光強(qiáng)度F。黃連生物堿對苯并[α]芘的熒光淬滅作用可以通過下列Stern-Volmer方程計(jì)算其結(jié)合常數(shù)[14],結(jié)合常數(shù)越大,生物堿與苯并[α]芘的作用就越強(qiáng)。

        式中:F0:沒有熒光猝滅的苯并[α]芘熒光強(qiáng)度; F:產(chǎn)生了熒光猝滅的苯并[α]芘熒光強(qiáng)度;KSV:指結(jié)合常數(shù)(猝滅常數(shù));[Q]:指猝滅劑濃度。

        1.2.3 黃連生物堿粉末在濾嘴中直接添加方式 參考文獻(xiàn)[15]中植物提取物在卷煙濾嘴中的添加方式和添加量,抽出醋纖濾嘴卷煙中的醋纖絲束形成濾嘴空孔,在留出的濾嘴空孔內(nèi)分別添加5、10、15、20mg/cig提取的黃連生物堿粉末,然后將醋纖絲束裝回濾嘴空孔內(nèi)復(fù)原。

        1.2.4 黃連生物堿載體的選擇及復(fù)合濾嘴制作方式

        活性炭纖維(ACF)是一種具有較大的比表面積(1500m2/g)以及較大的微孔容積(0.592cm3/g)的材料,因此具有吸附量大,吸附速度快等優(yōu)勢。ACF因外觀類似于醋酸纖維絲束,相對易滿足在濾嘴上的使用要求[16],因此選用ACF作為黃連生物堿的載體。每支濾嘴中添加15mg ACF,根據(jù)濾嘴中需添加黃連生物堿的量,配制不同濃度的黃連生物堿溶液,100m L生物堿溶液使用0.5g ACF材料在40℃水溫下攪拌吸附90min,分別制成ACF負(fù)載黃連生物堿的量為20、40、60、80、100、120mg/g的濾嘴添加材料。將通過以上處理的ACF材料剪切成與卷煙濾嘴截面尺寸相同的圓片,抽出醋纖濾嘴卷煙中的醋纖絲束,將其切成兩段,將處理后的ACF材料夾在兩段醋纖棒的中間,依次塞入濾嘴空孔內(nèi),切去多出原濾嘴的長度,保證載體加入后濾嘴總長度不變[17]。

        1.2.5 卷煙煙氣中苯并[α]芘釋放量的檢測 根據(jù)參考文獻(xiàn)[18],測定卷煙主流煙氣中苯并[α]芘的釋放量。

        2 結(jié)果與討論

        2.1 黃連生物堿成分測定結(jié)果

        以鹽酸小檗堿標(biāo)準(zhǔn)品為對照,采用HPLC法檢測分析出提取的黃連總生物堿含小檗堿35.01%、黃連堿20.81%、巴馬汀11.93%、表小檗堿7.85%和藥根堿4.34%。從黃連總生物堿中分離提取出3種純度為95%以上的黃連生物堿,分別為小檗堿、巴馬汀和黃連堿。黃連總生物堿中分析出的單體均為異喹啉結(jié)構(gòu)的季銨堿。

        2.2 黃連生物堿清除苯并[α]芘的作用

        隨著黃連總生物堿及其單體的濃度增加,苯并[α]芘的熒光強(qiáng)度減弱,黃連總生物堿及其單體對苯并[α]芘都具有熒光猝滅作用,根據(jù)各濃度生物堿樣品對苯并[α]芘的熒光淬滅的強(qiáng)度,擬合出黃連生物堿對苯并[α]芘的熒光淬滅的Stern-Volmer方程,見表1。黃連總生物堿及三種黃連生物堿單體與苯并[α]芘的結(jié)合常數(shù)(KSV)為(2.0~9.0)×103,方程相關(guān)系數(shù)(R)為0.987~0.998,根據(jù)KSV可以推斷,黃連生物堿對苯并[α]芘猝滅作用大小順序?yàn)榘婉R?。军S連總生物堿>小檗堿>黃連堿。從相關(guān)系數(shù)可以看出,黃連生物堿濃度對苯并[α]芘的熒光淬滅作用具有較強(qiáng)的相關(guān)性。

        2.3 黃連生物堿降低卷煙煙氣中苯并[α]芘的作用

        與未添加黃連生物堿的卷煙,濾嘴添加了黃連生物堿的卷煙煙氣中苯并[α]芘含量有不同程度的降低,見圖1。從圖1可以看出,隨著濾嘴中添加生物堿的量增加,苯并[α]芘的降低率增大,當(dāng)濾嘴中生物堿的添加量為20mg/cig時(shí),黃連總生物堿、巴馬汀、小檗堿和黃連堿對苯并[α]芘的降低率分別為20.04%、22.65%、17.57%和7.75%。將黃連總生物及其單體添加在濾嘴中,其降低卷煙煙氣中苯并[α]芘的作用大小與溶液中對苯并[α]芘熒光淬滅作用強(qiáng)弱相一致,對煙氣中苯并[α]芘的降低率強(qiáng)弱依次為巴馬?。军S連總生物堿>小檗堿>黃連堿。

        表1 黃連生物堿對苯并[α]芘的熒光猝滅作用Table 1 The effect of coptis alkaloids on fluorescence quenching of B[α]P

        圖1 黃連總生物堿及其單體對卷煙煙氣中苯并[α]芘的降低作用Fig.1 The effect of total alkaloids and monomer of coptis alkaloids on the reduction of B[α]P in the cigarette smoke

        2.4 黃連生物堿復(fù)合濾嘴對卷煙煙氣中苯并[α]芘的作用

        通過比較黃連總生物堿及其單體對苯并[α]芘清除能力,選擇對苯并[α]芘清除率最大的巴馬汀通過ACF負(fù)載制成生物堿復(fù)合濾嘴,ACF分別負(fù)載巴馬汀0、20、40、60、80、100、120mg/g后制成復(fù)合濾嘴卷煙,卷煙濾嘴中ACF的添加量均為15mg/cig,檢測黃連生物堿通過ACF負(fù)載后添加在濾嘴中對苯并[α]芘的清除效果,以巴馬汀負(fù)載量為0的ACF制成復(fù)合濾嘴卷煙樣品為空白對照,將其煙氣中苯并[α]芘含量記為100%,計(jì)算濾嘴中生物堿的添加量對煙氣中苯并[α]芘含量的影響,見圖2。

        圖2 巴馬汀通過ACF負(fù)載后添加到濾嘴中對煙氣中苯并[α]芘的清除效果Fig.2 Reduction of B[α]P in the cigarette smoke by addition of Palmatine loaded on the ACF in the filter

        從圖2可以看出,隨著濾嘴中ACF負(fù)載巴馬汀的量增加,生物堿復(fù)合濾嘴對卷煙煙氣中苯并[α]芘的降低量越大,當(dāng)ACF負(fù)載巴馬汀的量大于80mg/g后,巴馬汀的增加對苯并[α]芘的清除效果減弱。當(dāng)添加ACF負(fù)載巴馬汀的量為120mg/g制成的生物堿復(fù)合濾嘴卷煙,與未負(fù)載生物堿的ACF復(fù)合濾嘴卷煙比較,煙氣中苯并[α]芘的量降低了25.16%,該條件下濾嘴中實(shí)際添加巴馬汀的量為1.8mg/cig。由此可見,與直接添加黃連生物堿粉末制成的生物堿濾嘴降低煙氣中苯并[α]芘的作用比較,由于載體材料ACF具有巨大的比表面積,可使黃連生物堿在濾嘴中擴(kuò)散分布來增大和延長與煙氣的接觸面積和時(shí)間,采用ACF材料負(fù)載后添加到濾嘴中可提高黃連生物堿對煙氣中苯并[α]芘的清除效率。

        黃連生物堿與苯并[α]芘的結(jié)合機(jī)理可能在于黃連生物堿異喹啉結(jié)構(gòu)中共軛π-π鍵與苯并[α]芘中大量的π電子發(fā)生共軛效應(yīng),這種共軛效應(yīng)使得黃連生物堿對苯并[α]芘具有識別性結(jié)合作用[19]。另外,處于缺電子狀態(tài)的季銨離子易與苯并[α]芘的π電子結(jié)合[20],從而增加了黃連生物堿與苯并[α]芘的結(jié)合強(qiáng)度。

        3 結(jié)論

        3.1 從黃連根莖中提取生物堿可以得到大量異喹啉結(jié)構(gòu)的生物堿,通過酸水提取法和大孔樹脂純化,本實(shí)驗(yàn)提取到含小檗堿35.01%、黃連堿20.81%、巴馬汀11.93%、表小檗堿7.85%和藥根堿4.34%的黃連總生物堿,以及純度在95%以上黃連生物堿單體,即小檗堿、巴馬汀和黃連堿。

        3.2 將黃連總生物堿及其單體用于苯并[α]芘熒光淬滅實(shí)驗(yàn),黃連總生物堿及其單體的濃度對苯并[α]芘熒光淬滅作用顯著相關(guān),通過計(jì)算結(jié)合常數(shù),黃連生物堿對苯并[α]芘清除作用的大小依次為巴馬汀>黃連總生物堿>小檗堿>黃連堿。

        3.3 通過比較黃連生物堿在濾嘴中不同的添加方式,采用具有巨大比表面積和大量微孔的ACF材料負(fù)載黃連生物堿可顯著提高添加在濾嘴中的黃連生物堿對煙氣中苯并[α]芘的清除效率。

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        Study on the effect of coptis alkaloids on the decrease of benzo[α]pyrene in cigarette smoke

        WU Jin-feng1,2,LIXue-gang1,*,Dai Ya3,ZHU Li-jun3,TAN Lan-lan3
        (1.College of Pharmaceutical Sciences,Southwest University,Chongqing 400716,China;2.Chongqing Branch Factory of Chongqing Tobacco Industrial Co.,Ltd.,China Tobacco Chuanyu Industrial Corporation,Chongqing 400061,China; 3.Technical R&D Center of China Tobacco Chuanyu Industrial Corporation,Chengdu 610066,China)

        For reducing the content of benzo[α]pyrene(B[α]P)in the mainstream cigarette smoke(MSS),a novel filter additive containing the p lantalkaloid was studied.Cop tis alkaloids were extracted from rhizome of cop tis chinensis,which contained a lot of the quaternary ammonium hyd rate w ith isoquinoline struc ture.The interac tions of cop tis alkaloids w ith B[α]P was investigated by fluorescence quenching.The way of add ing cop tis alkaloids in the cigarette filter to reducing B[α]P were discussed.The results showed that the correlation coefficients of cop tis alkaloids and B[α]P were 0.981~0.998,and the b ind ing constants were(2.0~9.0)×103,more than 20%of B[α]P were elim inated from MSS,w ith g reater reductions when more cop tis alkaloids were added in the filter.With the same mass of cop tis alkaloids in the filter,the reduc tion trend for B[α]P was palmatine>cop tis total alkaloids>berberine>cop tisine.Com paring w ith the control cigarette,the content of B[α]P in the mainstream smoke of cigarette w ith palmatine in mod ified filterwere reduced by 25.16%,when the filter containing 120mg/g of palmatine carried by 15mg/cig of ac tivated carbon fiber.

        cigarette;cop tis alkaloids;smoke;benzo[α]pyrene

        TS41+1

        A

        1002-0306(2012)12-0102-04

        2012-03-12 *通訊聯(lián)系人

        吳金鳳(1982-),女,博士研究生,研究方向:卷煙工藝與天然產(chǎn)物化學(xué)研究。

        川渝中煙工業(yè)公司科技項(xiàng)目(2010347)。

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