賈福全，谷德山

（1.吉林建筑工程學(xué)院基礎(chǔ)科學(xué)部，吉林 長春 130118；2.東北師范大學(xué)輻射技術(shù)研究所，吉林 長春 130024）

用中子感生瞬發(fā)γ射線分析法（NIPGA）對(duì)水泥、冶金和煤炭等行業(yè)的現(xiàn)場分析有很多技術(shù)方面上的優(yōu)勢，此類研究在國外開展的時(shí)間較早［1－3］，國外多選用高純鍺（HPGe）探測器來探測γ射線，該種探測器的能量分辨率高，非常適合多元素的同時(shí)測量，但是HPGe探測器在工作時(shí)需要用液氮來冷卻，且工作時(shí)會(huì)被輻照損傷，因此不適合用于我國水泥行業(yè)的物質(zhì)元素分析.近年來國內(nèi)也開始了這方面的研究［4－8］，我們選用鍺酸鉍（BGO）探測器，它具有對(duì)γ射線探測效率高、不怕中子輻照、價(jià)格便宜和維護(hù)方便等優(yōu)點(diǎn).即使分辨率不如HPGe，但可以滿足水泥生料檢測的誤差要求.我們選用東北師范大學(xué)輻射技術(shù)研究所研制的氘－氘中子發(fā)生器做中子源，中子產(chǎn)額為5×106個(gè)／s.該中子源在分析水泥生料時(shí)相對(duì)放射性同位素中子源具有以下優(yōu)點(diǎn)：中子輸出可關(guān)斷，有利于儀器的運(yùn)輸、安裝和維修；該中子源產(chǎn)生的中子能量為2.5MeV，中子的能量相對(duì)較低，有利于中子被水泥生料中各種元素的原子核俘獲而發(fā)生俘獲反應(yīng)，有利于測得俘獲譜，同時(shí)有利于中子的防護(hù).根據(jù)以上特點(diǎn)，本文用MCNP程序分別模擬設(shè)計(jì)了中子防護(hù)體和水泥樣品箱，建立起最佳的實(shí)驗(yàn)系統(tǒng)，利用線性回歸找到Si，Al，F(xiàn)e和Ca 4種元素氧化物的計(jì)算公式.

1 實(shí)驗(yàn)原理

由氘－氘中子發(fā)生器產(chǎn)生的2.5MeV中子與水泥生料中所含元素的原子核發(fā)生熱中子俘獲反應(yīng)，中子被原子吸收，并釋放出特征γ射線.用BGO探測器探測γ射線，經(jīng)主放大器傳輸?shù)?048道能譜分析器，最終獲得γ射線譜.

在應(yīng)用NIPGA方法進(jìn)行定量分析中，被測量元素特征峰的面積（用測量時(shí)間內(nèi)峰的總計(jì)數(shù)來表示）與該元素的含量有如下關(guān)系

式中：G為樣品中某種元素的含量；N為該元素特征峰在測量時(shí)間t內(nèi)的凈計(jì)數(shù)；NA為阿伏伽德羅常數(shù)；A為該元素的相對(duì)原子質(zhì)量；φ為中子通量密度；σ為反應(yīng)截面；ε為探測器的效率；j為γ光子產(chǎn)額；α是某同位素的豐度.在實(shí)際應(yīng)用中φ，σ，ε，j，α，t，A和NA均為常數(shù)，而N為特征峰的總面積，所以N和G之間可建立以下關(guān)系式中的p和q為經(jīng)驗(yàn)常數(shù)，由實(shí)驗(yàn)確定.根據(jù)特征γ射線峰的面積與各元素含量的關(guān)系，即可確定水泥生料中的Ca，F(xiàn)e，Al和Si 4種主要元素的含量.

2 實(shí)驗(yàn)裝置設(shè)計(jì)

2.1 防護(hù)體的設(shè)計(jì)

我國放射衛(wèi)生防護(hù)基本標(biāo)準(zhǔn)中規(guī)定：放射性工作人員受到全身均勻照射時(shí)的年劑量當(dāng)量不應(yīng)超過50mSv.按照每天工作8h、每周工作5d來計(jì)算，工作人員每小時(shí)接受的計(jì)量不應(yīng)超過0.025mSv，相當(dāng)于該計(jì)量的中子注量率為18個(gè)／（cm2·s）.

屏蔽2.5MeV能量的快中子通常采用含氫成分較多的水、聚乙烯等材料.應(yīng)用MCNP程序模擬出不同厚度的水和聚乙烯作為防護(hù)體時(shí)的中子注量率如圖1所示.

模擬結(jié)果顯示，用厚度超過24cm的水和19cm的聚乙烯防護(hù)2.5MeV中子，都可以達(dá)到我國放射衛(wèi)生防護(hù)基本標(biāo)準(zhǔn).本文最終選擇超過24cm厚的水作為中子防護(hù)體，原因是成本低，無需加工.

2.2 樣品箱的設(shè)計(jì)

利用MCNP程序進(jìn)行模擬計(jì)算，計(jì)算出水泥生料樣品的厚度對(duì)特征γ計(jì)數(shù)測量結(jié)果的影響.模擬計(jì)算的模型見圖2.

圖1 不同厚度的水和聚乙烯作為防護(hù)體時(shí)的中子注量率

圖2 模擬水泥生料厚度變化對(duì)測量結(jié)果影響的模型圖

氘－氘中子發(fā)生器被看做是一個(gè)點(diǎn)源，樣品周圍沒有其他物質(zhì)，改變中子源與BGO探測器之間的水泥生料樣品厚度，然后計(jì)算出BGO探測器所探測到的Fe，Si，Ca和Al這4種元素的特征γ計(jì)數(shù).根據(jù)模擬計(jì)算的數(shù)據(jù)所做的樣品厚度與特征γ計(jì)數(shù)的關(guān)系見圖3.

圖3 樣品厚度與各種元素特征γ計(jì)數(shù)的關(guān)系

在水泥生料樣品厚度為14～16cm之間時(shí)，Al，Si，Ca和Fe 4種元素的特征γ計(jì)數(shù)都有一個(gè)峰值.因此，水泥箱的厚度為16cm時(shí)，測量結(jié)果最佳.

2.3 實(shí)驗(yàn)裝置的構(gòu)建

本文實(shí)驗(yàn)裝置主要由氘－氘中子發(fā)生器、中子發(fā)生器控制臺(tái)、BGO探測器、BGO探測器恒溫控制器、2048道MCA、主放大器、樣品箱和中子防護(hù)體等幾部分構(gòu)成（見圖4）.

中子防護(hù)體是一個(gè)用7mm厚聚乙烯板焊接成的80cm×80cm×120cm長方體水箱.

中子源選用的是東北師范大學(xué)輻射技術(shù)研究所生產(chǎn)的氘－氘中子發(fā)生器.中子發(fā)生器從裝置上方裝入，正對(duì)檢測室內(nèi)的樣品箱，此狀態(tài)下的中子發(fā)生器周圍的水防護(hù)層厚度是30cm，完全達(dá)到中子防護(hù)要求.用導(dǎo)線把氘－氘中子發(fā)生器和控制室的中子發(fā)生器操作臺(tái)連接，實(shí)現(xiàn)遠(yuǎn)距離控制中子輸出和中子源的開和關(guān).

多道分析器采用中國科學(xué)院上海應(yīng)用物理研究所生產(chǎn)的2048道MCA.

γ射線探測器采用中國科學(xué)院上海硅酸鹽研究所生產(chǎn)的76mm×76mm BGO探測器.為了降低BGO探測器因溫度變化而引起的誤差，本文設(shè)計(jì)了BGO探測器的恒溫控制系統(tǒng)，使其溫度保持在－4.5℃～－5.5℃之間，有效抑制了由于BGO探測器工作環(huán)境的溫度變化而引起的峰位飄移.

2.4 回歸方程的建立

選用30個(gè)標(biāo)準(zhǔn)樣進(jìn)行裝置校正測量，每個(gè)樣品的測量時(shí)間是900s.典型的γ能譜如圖5所示，元素符號(hào)后面的數(shù)字是該元素特征峰的能量，單位是MeV.

圖4 中子水泥生料多元素分析實(shí)驗(yàn)裝置框圖

圖5 水泥生料的俘獲譜

根據(jù)這些樣品的化學(xué)分析值以及所測得的特征峰峰面積，得到線性回歸方程如下：

氧化鈣（CaO）

二氧化硅（SiO2）

三氧化二鐵（Fe2O3）

三氧化二鋁（Al2O3）

式中的m（Ca），m（Si），m（Fe）和m（Al）分別為樣品中CaO，SiO2，F(xiàn)e2O3和 Al2O3的質(zhì)量，單位是g，如果除以樣品的總質(zhì)量，就可以得到這4種氧化物的質(zhì)量分?jǐn)?shù).而A（Ca），A（Si），A（Fe）和A（Al）分別為鈣、硅、鐵和鋁元素特征峰的峰面積.

3 實(shí)驗(yàn)結(jié)果

使用該實(shí)驗(yàn)裝置對(duì)德惠市鑫雨水泥有限責(zé)任公司提供的水泥生料樣品進(jìn)行多次測量計(jì)算，CaO，SiO2，F(xiàn)e2O3和Al2O3的質(zhì)量分?jǐn)?shù)的測量精度分別為0.40%，0.40%，0.50%和0.50%，達(dá)到了工業(yè)應(yīng)用的精度要求.測試結(jié)果見表1.

表1 樣品的參數(shù)檢測結(jié)果 %

4 結(jié)論

基于中子感生瞬發(fā)γ射線分析方法（NIPGA），設(shè)計(jì)出中子水泥生料多元素分析實(shí)驗(yàn)裝置.使用24cm厚的水作為中子防護(hù)體，防護(hù)體外無中子泄露.裝置不使用時(shí)可以把水放掉，方便運(yùn)輸，且節(jié)省成本.利用氘－氘中子發(fā)生器作為中子源具有便攜、可移動(dòng)且貯存、運(yùn)輸十分安全等優(yōu)點(diǎn)，便于推廣使用.該方法可準(zhǔn)確地測定水泥生料中主要氧化物CaO，SiO2，F(xiàn)e2O3和Al2O3的含量，檢測結(jié)果達(dá)到工業(yè)應(yīng)用的精度要求.

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