雷玉成， 李猛剛， 承 龍

(江蘇大學(xué)材料科學(xué)與工程學(xué)院，江蘇鎮(zhèn)江， 212013）

Y2O3對MGH956合金的TIG焊接頭組織和性能的影響

雷玉成， 李猛剛， 承 龍

(江蘇大學(xué)材料科學(xué)與工程學(xué)院，江蘇鎮(zhèn)江， 212013）

采用TIG焊對1.3mm厚的MGH956合金進行原位合金化焊接，對比研究了未添加，添加質(zhì)量分?jǐn)?shù)為2%，4%和6%的Y2O3對焊縫顯微組織及力學(xué)性能的影響。結(jié)果表明:添加Y2O3后的焊縫組織以等軸晶為主，焊縫晶粒細小均勻，沒有明顯的金屬氧化物聚集現(xiàn)象，并且有新的增強相顆粒析出。Y2O3的添加不僅細化了晶粒，還提高了接頭的顯微硬度和抗拉強度，從而改善了焊接接頭的力學(xué)性能。Y2O3添加量為4%時接頭抗拉強度最高，平均抗拉強度為605MPa，達到母材的84%。

MGH956合金;Y2O3;TIG;原位合金化焊接

MGH956合金是采用機械合金化方法制造的氧化物彌散強化(Oxide dispersion strengthened，ODS）高溫合金［1～3］，該合金采用超細超穩(wěn)定的氧化物顆粒(Y2O3）對基體進行強化［4，5］，具有高溫力學(xué)性能好、高溫抗氧化和高溫抗腐蝕性能好的綜合優(yōu)勢，廣泛應(yīng)用于航空、航天、核能等領(lǐng)域，特別是在航空發(fā)動機熱端零部件的選材方面具有突出優(yōu)勢［6］。

MGH956合金處于冶金不平衡狀態(tài)，用熔化焊方法進行焊接比較困難。這是因為:熔焊時的熔化過程破壞了MGH956合金不平衡的冶金狀態(tài)，使原來加入金屬基體的一些熔點高、密度又較金屬低的氧化物質(zhì)點與液體金屬發(fā)生分離并聚集成渣，殘留在焊縫中或上浮集中到焊縫表面，破壞了材料原先的組成和性能，特別是耐高溫性能［7］。若要從本質(zhì)上提高焊縫性能，就必須抑制焊縫中金屬氧化物的聚集，細化晶粒，或能夠形成新的增強相。研究表明，稀土元素可以對焊縫金屬起到凈化和變質(zhì)處理的作用，也能對焊縫金屬中夾雜物起到細化、球化的作用［8，9］，同時焊接過程中稀土氧化物分解的元素可以與基體中的其他合金元素形成新的顆粒增強相［10，11］。因此，通過上述焊接冶金工藝，可以實現(xiàn)細化晶粒，增加顆粒相的數(shù)量，提高焊縫金屬的力學(xué)性能。本研究以MGH956合金為研究對象，通過配制不同Y2O3含量的填充材料，利用原位合金化焊接方法，以研究Y2O3對焊縫組織與性能的影響。

1 實驗

實驗材料MGH956合金為機械合金化方法制備，經(jīng)軋制加工的(Oxide dispersion strengthened，ODS）氧化物彌散強化合金板材。試樣為經(jīng)過熱軋、冷軋后在1350℃再結(jié)晶退火1h的板材。板厚1.3mm，最大抗拉強度為720MPa。MGH956合金的化學(xué)成分如表1所示，填充材料的具體化學(xué)成分如表2所示。

表1 MGH956合金化學(xué)成分(質(zhì)量分?jǐn)?shù)/%）Table 1 Chemical compositions of MGH956 alloy(mass fraction/%）

表2 填充材料化學(xué)成分(質(zhì)量分?jǐn)?shù)/%）Table 2 Chemical compositions of the filler metal(mass fraction/%）

焊接前，將開30°坡口的母材試板(70mm×35mm）表面用砂紙打磨出金屬光澤，并用丙酮清洗干凈，焊接前將填充材料預(yù)先置于坡口內(nèi)。使用型號為MW3000逆變?nèi)珨?shù)字化鎢極氬弧焊機，鎢極直徑為2.4 mm，直流正接，采用純度為99.9%的氬氣作為保護氣，氣體流量為8L/min，焊接電流70A，焊接電壓12V，焊接速率1.8mm/s。在Instron電子萬能試驗機上按照GB/T 228—2000進行焊接接頭拉伸性能測試，拉伸速率為1mm/min，每組有五件試樣。用X射線衍射法(XRD）結(jié)合能譜分析(EDS）進行物相分析，掃描角度為 10～90°，速率為2°/min。使用維氏顯微硬度計 (HVS-1000）、LEICADM 2500M正置透反射顯微鏡、JEOL JSM 7001F掃描電子顯微鏡(SEM）和JEM-2100透射電鏡對焊縫組織進行微觀組織測定和分析，其所用腐蝕液為:10%HNO3+10%HF+80%H2O(體積分?jǐn)?shù)）。

2 結(jié)果與討論

2.1 顯微組織

MGH956合金的Cr含量為19.64%，在焊接冷卻過程中，當(dāng)熔池溫度降到液相線以下時，將從合金液中直接析出鐵素體組織，不會發(fā)生奧氏體轉(zhuǎn)變［12］。由圖1可以看出不同Y2O3含量的填充材料焊縫顯微組織均為鐵素體。

未添加Y2O3時(圖1a），焊縫顯微組織主要由長條形的柱狀晶組成，焊縫晶粒粗大，且有粗大的金屬氧化物聚集析出(圖2）;添加2%Y2O3時(圖1b），焊縫顯微組織主要由大量細小等軸晶和少量柱狀晶組成，焊縫組織不均勻，但焊縫晶粒明顯被細化，且金屬氧化物聚集數(shù)量明顯減少、尺寸明顯減小;添加4%Y2O3時(圖1c），焊縫顯微組織是細晶鐵素體，其組織由細小的等軸晶粒組成，焊縫晶粒細小、均勻，沒有明顯的金屬氧化物聚集現(xiàn)象;添加6%Y2O3時(圖1d），焊縫顯微組織主要由大量粗化的等軸晶粒組成，焊縫組織不均勻，金屬氧化物粗大。從以上分析可以看出，在填充材料中分別添加2%，4%和6%的Y2O3，焊縫金屬晶粒比不加Y2O3的明顯細化，且金屬氧化物聚集現(xiàn)象得到明顯改善;添加4%Y2O3比添加2%和6%的焊縫晶粒更細小、均勻，抑制金屬氧化物聚集效果更明顯。

圖1 不同Y2O3含量的填充材料焊縫顯微組織 (a）0%Y2O3;(b）2%Y2O3;(c）4%Y2O3;(d）6%Y2O3Fig.1 Microstructure of the welding seam with filler material containing different Y2O3contents(a）0%Y2O3;(b）2%Y2O3;(c）4%Y2O3;(d）6%Y2O3

圖3為不含Y2O3的填充材料TIG焊焊縫組織X射線衍射(XRD）圖，結(jié)合圖2可以看出MGH956合金焊縫中的增強顆粒在焊接過程中不斷聚集粗化并形成Al5Y3O12。粗化的Al5Y3O12改變了納米級顆粒在焊縫金屬中均勻分布的特征，從而減弱了對鐵素體的釘扎阻力。在焊接熱循環(huán)的影響下，鐵素體晶粒擺脫晶界上的氧化物顆粒的釘扎，導(dǎo)致MGH956合金的焊縫組織為粗大的鐵素體組織(圖2a）。

圖2 未添加Y2O3的焊縫組織掃描電鏡和能譜圖Fig.2 SEM and EDS of the welding seam with filler-material not containing Y2O3

圖3 未添加Y2O3的焊縫組織XRDFig.3 XRD of the welding seam microstructure with filler-material not containing Y2O3

通過顯微組織分析，填充材料中添加不同質(zhì)量比的Y2O3時，焊縫組織得到明顯細化，晶界數(shù)量明顯增加;添加適量的Y2O3，焊縫組織得到細化，形成力學(xué)性能優(yōu)異的細晶鐵素體(圖1c）。Y2O3能細化晶粒的主要原因，是稀土氧化物分解成原子后對焊縫的冶金作用。

Y2O3在焊接條件下存在如下反應(yīng):

Y2O3在高溫下發(fā)生式(1）反應(yīng)，分解為氣態(tài)的釔原子和氧原子，在TIG焊接條件下，焊接電弧溫度可達8000～10000K，焊接電弧的高溫足可以使上述反應(yīng)充分進行，并達到平衡，使電弧氣氛中含有稀土釔原子和氧原子，這些活性原子很容易吸附于液態(tài)金屬表面而擴散到熔池中。

TIG焊的冶金反應(yīng)區(qū)中，熔池反應(yīng)區(qū)是金屬及其合金的氧化與還原的主要區(qū)域。Y2O3在焊接熔池中通過式(2）反應(yīng)被C還原，使Y原子過渡到焊縫中。

圖4 添加4%Y2O3的焊縫生成物YAlO3透射電鏡像和能譜圖Fig.4 TEM and EDX of the formation particle YAlO3in the welding seam with filler material containing 4%Y2O3

由母材過渡到熔池中的Al原子與O原子有很強的親和力，焊接過程中會通過式(3）反應(yīng)生成Al2O3，使電弧氣氛中的氧化勢降低，增強了稀土元素的過渡。有研究［13］表明在1077℃時YAlO3相的Gibbs自由能為－32kJ/mol，所以在TIG焊接條件下，未分解的Y2O3還可與熔池中的Al2O3通過式(4）反應(yīng)生成納米級的稀土復(fù)合氧化物YAlO3(圖4）。過渡到焊縫中的釔、氧原子會與填充材料中添加的Si，Ti等元素在熔池中發(fā)生反應(yīng)生成新的亞微米級及納米級(圖5）SiO2和TiO2等增強相(圖6）。

圖5 添加4%Y2O3的焊縫組織生成物掃描電鏡Fig.5 SEM microstructure of the weld formation particles with filler material containing 4%Y2O3

通過上述冶金學(xué)分析，在TIG焊條件下Y2O3分解成原子形式，過渡到焊縫中的釔原子、氧原子與熔池中其他元素發(fā)生反應(yīng)生成新相，這些相提供了異質(zhì)形核質(zhì)點，從而降低晶核的表面能，使晶核易于形成，形核率增加;另外焊接熔池的快速凝固產(chǎn)生較大的過冷度，使臨界形核功降低，提高了熔池中形核率，抑制了晶粒的長大，從而細化了晶粒。實驗表明焊縫組織的晶粒細化還與填充材料中Y2O3的含量相關(guān)，填充材料中添加4%Y2O3，晶粒細化的效果最明顯，焊縫晶粒細小、均勻(圖1c）。Y2O3添加過少，在熔池的冶金過程中不能生成足夠的新生顆粒相作為異質(zhì)形核質(zhì)點，晶粒細化的效果不明顯;同時基體中原有的一部分增強顆粒在焊接過程中發(fā)生了冶金反應(yīng)，其余未發(fā)生反應(yīng)的原有的增強顆粒在焊接過程中不斷地聚集粗化，形成一定數(shù)量的金屬氧化物聚集(圖1b）。如果Y2O3添加過多，未分解的稀土氧化物將不再分解，會使熔池中細小夾雜物增多，容易相互聚集形成大尺寸的夾雜物，導(dǎo)致異質(zhì)形核質(zhì)點減少，這反而不利于晶粒的細化(圖1d）。

2.2 焊接接頭抗拉強度分析

試樣的抗拉強度值列于表3，未添加Y2O3時焊縫抗拉強度最低為483MPa，其拉伸斷口出現(xiàn)河流花樣，是明顯的解理斷裂特征(圖7a）。添加4%Y2O3時焊縫抗拉強度最高，平均值達到605MPa，其微觀斷口局部有韌窩且比較密集(圖7b）。其余各組焊縫的抗拉強度值和斷口微觀特征均介于這兩組之間。

圖6 添加Y2O3的焊縫組織XRD圖Fig.6 XRD of the welding seam microstructure with filler material containing Y2O3

表3 焊接接頭的抗拉強度Table 3 The tensile strength of weld joint

圖7 拉伸斷口微觀形貌 (a）未添加Y2O3的焊接接頭;(b）添加4%Y2O3焊接接頭Fig.7 Microstructure of the tensile fracture (a）weld joint fracture with filler material not containing Y2O3;(b）weld joint fracture with filler material containing 4%Y2O3

添加4%Y2O3時焊接接頭抗拉強度要高于其他含量的Y2O3的填充材料，這主要是由于:(1）添加4%Y2O3的填充材料能使焊縫金屬晶粒明顯細化，并能顯著抑制原來的納米級彌散氧化物聚集，故其抗拉強度最高。(2）焊縫金屬的晶界數(shù)量明顯增加，晶界形狀呈類圓形，晶界處干凈無明顯夾雜物析出(圖1c）。依據(jù)斷裂力學(xué)理論［14］，焊縫金屬的韌性不僅取決于組織狀態(tài)，同時也受到內(nèi)部夾雜物的影響，夾雜物的大小、形態(tài)、數(shù)量均對裂紋的形成和擴展有很大影響。焊縫夾雜物處容易產(chǎn)生應(yīng)力集中，往往是微裂紋形成的源頭。稀土元素能使原來焊縫中多邊形夾雜物球化，球化后的夾雜物周圍應(yīng)力集中明顯減小，從而提高了焊縫金屬的強度。(3）與未添加Y2O3時焊縫組織(圖8a）相比較，填加4%Y2O3時焊縫組織出現(xiàn)了大量分布均勻的位錯線和位錯結(jié)(圖8b）。金屬發(fā)生塑性變形時，晶體的滑移實際上是位錯沿著滑移面運動的結(jié)果。當(dāng)滑移面滑移時，各滑移面相交，因而在不同滑移面上運動著的位錯必然相遇并發(fā)生交割，對滑移起到阻礙作用，必然提高焊接接頭的抗拉強度。

圖8 焊縫組織位錯組態(tài)的TEM像 (a）未添加Y2O3的焊縫位錯組織;(b）添加4%Y2O3的焊縫位錯組織Fig.8 TEM of weld seam dislocation (a）TEM of weld seam dislocation with filler material not containing Y2O3;(b）TEM of weld seam dislocation with filler material containing 4%Y2O3

2.3 焊接接頭顯微硬度分析

圖9為不同焊接工藝下焊接接頭硬度曲線。由圖可知，添加不同填充材料時焊縫中心的顯微硬度都遠低于母材。這是因為MGH956合金在焊接前后均為鐵素體組織，但焊接前基體材料處于冶金不平衡狀態(tài)，基體中納米級的彌散氧化物顆粒對鐵素體組織有很強的釘扎作用，TIG焊焊接過程中破壞了這種不平衡狀態(tài)，并且新生增強相顆粒尺寸從納米級到亞微米級不等，對鐵素體組織的釘扎作用要

弱于原來的納米級彌散氧化物顆粒。

添加Y2O3時焊縫中心的顯微硬度高于未添加Y2O3成分的焊縫中心的顯微硬度，這主要是由于前者在原位合金化焊接過程中更好地抑制了原來的納米級彌散氧化物的聚集，細化晶粒的同時在熔池中發(fā)生合金化反應(yīng)［11］，生成 SiO2，Al2O3，TiO2和YAlO3等新的顆粒增強相，尤其以納米級的球狀YAlO3提高硬度最為明顯。其中，添加4%Y2O3的硬度最高，這是因為此種填充材料對焊縫組織的細化效果最為明顯，形成的析出相也最為細小。

3 結(jié)論

(1）將稀土氧化物Y2O3添加到填充材料中，稀土元素Y可擴散到焊縫中去。添加4%Y2O3的填充材料焊縫組織由細小的等軸晶粒組成，焊縫晶粒細小、均勻，沒有明顯的金屬氧化物聚集現(xiàn)象。

(2）過渡到焊縫中的釔原子、氧原子與填充材料中添加的Si，Ti以及基體材料中的Al等元素在熔池中發(fā)生原位合金化反應(yīng)生成新的納米級和亞微米級的 SiO2，TiO2，Al2O3和 YAlO3等增強相。

(3）添加Y2O3可以顯著提高焊接接頭的抗拉強度，含4%Y2O3的填充材料進行TIG焊原位合金化焊接時，焊接接頭平均強度為605MPa，達到母材的84%。

［1］UKAI S，F(xiàn)UJIWARA M.Perspective of ODS alloys application in nuclear environments［J］.Journal of Nuclear Materials，2002，307(1）:749 －757.

［2］KIMURA A，KASADA R，KOHYAMA A，et al.Recent progress in US–Japan collaborative research on ferritic steels R＆D［J］.Journal of Nuclear Materials，2007，370(1）:60－67.

［3］SCHAAF B，TAVASSOLI F，F(xiàn)AZIO C，et al.The development of EUROFER reduced activation steel［J］.Fusion Engineering and Design，2003，69(1/2/3/4）:197 －203.

［4］彭順米，吳承建，胡本芙，等.氧化物彌散強化鐵素體型合金的研究［J］.金屬熱處理學(xué)報，1997，18(3）:101－106.

(PENG S M，WU C J，HU B F，et al.Study on a new oxide dispersion strengthened ferritic steel［J］.Transactions of Metal Heat Treatment，1997，18(3）:101 －106.）

［5］胡本芙，彭順米，吳承建，等.氧化物彌散強化鐵素體鋼(ODS）再結(jié)晶行為的研究［J］.金屬熱處理學(xué)報，1999，20(1）:12 －17.

(HU B F，PENG S M，WU J，et al.Behavior of recrystalization in oxide dispersion strengthened ferritic steel［J］.Transactions of Metal Heat Treatment，1999，20(1）:12 －17.）

［6］淮軍鋒，郭萬林，李天文，等.氧化物彌散強化高溫合金MGH956的基本焊接性研究［J］.材料工程，2008，(9）:52－55.

(HUAI J F，GUO W L，LI T W，et al.Weldabilities of the oxide-dispersion-strengthened Superalloy MGH 956 ［J］.Materials Engineering，2008，(9）:52 －55.）

［7］張勝，侯金保，郭德倫，等.MGH956合金TLP連接機理及接頭組織分析［J］.焊接學(xué)報，2004，(6）:43－47.

(ZHANG S，HOU J B，GUO D L，et al.Transient liquid phase bonding mechanism and microstructure of MGH956 joints［J］.Transactions of the China Welding Institution，2004，(6）:43 －47.）

［8］薛海濤，李建國，李俊岳.焊條藥皮中稀土氧化物向焊縫中過渡機制的研究［J］.中國稀土學(xué)報，2003，(5）:580－583.

(XUE H T，LI J G，LI J Y.Mechanism of rare earth oxide transferring from coated electrode to welding pool［J］.J Chin Rare Earth Soc，2003(5）:580 －583.）

［9］朱元凱，洪彥若，彭惰強，等.稀土氧化物渣系對高硫鐵水脫硫預(yù)處理的研究［J］.稀土，1983(4）:9－13.

(ZHU Y K，HONG Y R，PENG D Q，et al.Rare earth oxide slags for high sulfur desulphurization of hot metal pretreatment research［J］.Journal of Rare Earth，1983(4）:9－13.）

［10］蘇鏘.稀土化學(xué)［M］.鄭州 :河南科學(xué)出版社，1993.

［11］趙興科，吳平，周玉生.稀土對鋼焊縫組織的影響［J］.熱加工工藝，1997，26(5）:6－8.

(ZHAO X K，WU P，ZHOU Y S.Influence of RE elements on steel weld microstructure［J］.Hot Working Technology，1997，26(5）:6 －8.）

［12］陳劍虹.不銹鋼焊接冶金學(xué)及焊接性［M］.北京 :機械工業(yè)出版社，2008:8.

［13］OLGA F，HANS J S，THOMAS L，The assessment of thermodynamic parameters in the Al2O3-Y2O3system and phase relations in the Y-Al-O system［J］.Scand J Metall，2001，30(3）:175 －181.

［14］楊軍，吳魯海，茅及放.低合金高強鋼焊縫熔敷金屬強韌化機理［J］.焊接學(xué)報，2006，(3）:86－90.

(YANG J，WU L H，MAO J F.High strength low alloy steel weld metal toughness mechanism［J］.Transactions of the China Welding Institution，2006，(3）:86 －90.）

Effect of Adding Y2O3to Filler Material on Microstructure and Properties of TIG Welding Joint of MGH956 Alloy

LEI Yu-cheng， LI Meng-gang， CHENG Long
(School of Material Science and Engineering，Jiangsu University，Zhenjiang 212013，Jiangsu China）

Through adding rare earth(RE）yttrium oxide(Y2O3，0%，2%，4%，and 6%，mass fraction）to the self-contained filler material，TIG was adopted to make the thickness of 1.3mm MGH956 alloy in-situ alloying welding.The effects of different contents of Y2O3on microstructure and mechanical properties of the welding seam metal were investigated.The results show that the microstructure of the welding seam with Y2O3was main equiaxed grain，the grains are fine and uniform，without apparent metal oxide clusters and with the new reinforced particles precipitation.That filling Y2O3in the welding process can refine the grain size and also improve the hardness and tensile strength of the weld-joints，wherein，the weld joint tensile strength of the filler material containing 4%Y2O3are better than those with 2%and 6%Y2O3(mass fraction），the average value is 605 MPa，reaching 84%tensile strength of the parent material.

MGH956 alloy;Y2O3;TIG;in-situ reaction

10.3969/j.issn.1005-5053.2012.6.012

TG422.3

A

1005-5053(2012）06-0078-07

2012-05-14;

2012-08-30

國家自然科學(xué)基金資助項目(51075191）;江蘇大學(xué)科技創(chuàng)新團隊資助項目(JD0805）;江蘇省高校博士創(chuàng)新計劃資助項目(cxzz11_0556）;江蘇高校優(yōu)勢學(xué)科建設(shè)工程資助項目

雷玉成(1962—），男，教授，主要從事新材料連接和焊接模擬研究，(E-mail）yclei@ujs.edu.cn。