.福建師范大學地理科學學院；.福建能源集團福建華廈建筑設計院；. 福建師范大學環(huán)境科學研究所 劉常青 陳娜蓉 鄭育毅 張江山**

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污泥厭氧發(fā)酵產(chǎn)氫研究進展*

1.福建師范大學地理科學學院；2.福建能源集團福建華廈建筑設計院；3. 福建師范大學環(huán)境科學研究所 劉常青1陳娜蓉2鄭育毅3張江山3**

生物制氫可有效利用生物能源，并可減少有機廢棄物對環(huán)境的污染及對化石燃料的使用，具有高效、節(jié)能、成本低等諸多優(yōu)點，污泥作為有機廢物產(chǎn)氫近年來頗受青睞。該文較全面地介紹了國內外以污泥作為接種物，以純物質、有機廢水以及有機固體廢物作為基質的研究概況，同時也介紹了污泥本身作為基質進行產(chǎn)氫的概況。

污泥 生物制氫 厭氧發(fā)酵 研究進展

1 前言

有限儲量的化石燃料在不斷減少、能源需求在不斷增長以及化石燃料燃燒造成的環(huán)境污染和溫室效應日益嚴重，21世紀的能源面臨著巨大挑戰(zhàn)。思考未來能源的發(fā)展方向，積極尋找化石能源的替代品，許多人把眼光投向了可再生能源——氫氣。

在對新能源的研究中，清潔、高效、廉價一直是研究者所追求的目標。氫是一種理想的清潔能源，它的熱值高，最高達3042cals/m3，熱轉化率也很高，而且能量密度很高，是普通汽油的3倍，這意味著燃料的自重可減輕2/3。但氫能屬于二次能源，在人類生存的地球上，很少有集中的自然氫存在。含氫元素的主要資源有水、化石燃料和生物質[1]。從化石燃料制氫，即以煤、石油及天然氣為原料制取氫氣是當今制氫的主要方法[2]。化石燃料利用帶來的環(huán)境污染幾乎無法逆轉，而且資源有限，作為化工的主要原料已消耗掉大量的礦物資源，如通過重油裂解或天然氣蒸汽重整制取氫氣來合成氨或甲醇等。水電解制氫的技術已經(jīng)成熟，但能耗較高，目前生產(chǎn)每立方米的H2電耗為4.5～5.5kW·h 左右。電作為另一種高品質的二次能源，由一次能源的轉化效率本來就很低，因而除了在具有廉價的大規(guī)模水力發(fā)電和電力過剩的情況以外，電解水制氫的成本相當高。與物理化學方法相比，生物氫氣的生產(chǎn)可有效利用生物能源，并可減少有機廢棄物對環(huán)境的污染以及對化石燃料的使用，具有高效、節(jié)能、成本低等諸多優(yōu)點而備受關注。生物制氫已成為近年來日本、美國等一些發(fā)達工業(yè)國關注的熱點研究領域之一。但正在開發(fā)和研究的各種生物制氫技術，仍停留在實驗階段。

污泥作為有機廢物產(chǎn)氫近年來備受青睞，污泥產(chǎn)氫，包括直接作為基質產(chǎn)氫以及作為接種物產(chǎn)氫。

2 純污泥產(chǎn)氫研究現(xiàn)狀

培養(yǎng)產(chǎn)氫污泥是進行厭氧發(fā)酵產(chǎn)氫試驗研究的基礎和關鍵。污泥是多種微生物的混合體，既有產(chǎn)氫微生物又有嗜氫微生物。在厭氧發(fā)酵過程中，產(chǎn)氫微生物所產(chǎn)生的氫氣會迅速為嗜氫微生物所利用。但是一些產(chǎn)氫微生物能形成芽孢，其耐受不利環(huán)境條件的能力比普通的微生物強。利用這兩類微生物生存條件的差異，通過預處理（如熱處理、酸處理和堿處理等）抑制污泥中的耗氫微生物，達到篩選產(chǎn)氫微生物的目的。另外，在污泥發(fā)酵過程中污泥水解是限速步驟[3,4]。污泥中的有機物大部分是微生物物質，為細胞壁所包裹，限制了污泥的厭氧消化。通過采用適當?shù)念A處理，也可以破壞微生物細胞壁使有機質融出，改變污泥中有機物的可利用性，提高污泥厭氧消化的效率[5-7]。目前常用的預處理方法主要有熱水解、化學處理、機械破碎、超聲破碎、酶水解等。

陳文花等人[8]研究熱處理方式對污泥產(chǎn)氫的影響。結果表明熱處理具有很好的融胞效果，經(jīng)處理后，污泥中可溶蛋白質為原污泥的6.4~8.9倍，溶解性糖濃度為原污泥的1.6~7.9倍。該污泥在最佳條件下，累積產(chǎn)氫量、產(chǎn)氫速率和產(chǎn)氫潛能分別為20.19mL、1.22mL/h和3.7mL/gVS，分別較原污泥提高了14倍，11倍和16倍。熱處理污泥厭氧發(fā)酵產(chǎn)氫過程有機物的降解主要是蛋白質，其次是糖。

劉常青等人[9]，通過批量試驗系統(tǒng)研究了酸性預處理污泥厭氧發(fā)酵產(chǎn)氫情況。研究結果表明：酸性預處理不僅對耗氫菌起到抑制作用，也能起到一定的融胞作用，pH=2.0酸性預處理污泥中溶解性糖和溶解性蛋白質的濃度分別為原污泥的3.1和9.9倍。最佳的酸性預處理條件為調整原污泥pH=3.0。此外還系統(tǒng)考察了不同初始pH值對酸性預處理污泥厭氧發(fā)酵產(chǎn)氫的影響。研究表明[10]，初始pH為11.0時，甲烷菌受到明顯抑制，而產(chǎn)氫菌仍然活躍，總體產(chǎn)氫量最高。

蔡木林[11]等人研究了污泥經(jīng)堿處理后的產(chǎn)氫潛能。研究結果表明，將污泥經(jīng)過堿處理或調節(jié)較高初始pH值(11.0)的條件下，進行厭氧發(fā)酵可以有效抑制產(chǎn)甲烷化過程；堿處理污泥所獲得的產(chǎn)氫率比原污泥高出1倍左右，約為16.9mL/g。

肖本益等[12]利用熱、堿處理污泥產(chǎn)氫，其中堿處理污泥發(fā)酵產(chǎn)氫的最佳起始pH值為11.0，其最大產(chǎn)氫率(H2/VS)為14.4mL/g(VS)。在堿處理污泥的發(fā)酵產(chǎn)氫過程中，污泥的pH值變化較小，VFA的產(chǎn)生量和組成受污泥起始pH值的影響，乙酸是污泥發(fā)酵過程中產(chǎn)生的VFA的主要成分。Wang等[13]利用滅菌和凍融預處理污泥，產(chǎn)氫量(H2/COD)達到115～211mmol/g。.

謝波等[14]研究了Pseudomonas sp.GL1利用多種預處理（滅菌、微波和超聲波）污泥的產(chǎn)氫效果，并對污泥發(fā)酵過程中底物性質變化進行探討。產(chǎn)氫菌Pseudomonas sp.GL1發(fā)酵各預處理污泥過程中均只有H2和CO2產(chǎn)生，無CH4。3種不同預處理的污泥在同等條件下發(fā)酵，滅菌污泥的產(chǎn)氫效果最佳，氫氣含量高達81.45 %，產(chǎn)氫率為30.07mL/g。不同預處理污泥方式對產(chǎn)氫延遲時間有一定的影響：超聲波處理污泥產(chǎn)氫延遲時間最短，為3h；滅菌污泥最長，為15h；微波預處理污泥居中，為12h。發(fā)酵過程對污泥中營養(yǎng)物質的利用主要是乙酸和丁酸，滅菌污泥發(fā)酵產(chǎn)生的VFA只有乙酸和丁酸，各占VFA總量的66.1%和33.9%；微波預處理污泥中，乙酸、丁酸占VFA總量的88.1%和5.3%；超聲波預處理污泥中，乙酸、丁酸分別占VFA總量的74.4 %和12.7%?？梢娨宜岷投∷峋荲FA的主要組成成分，屬于丁酸型發(fā)酵，但又與碳水化合物(如葡萄糖、糖蜜等)發(fā)酵產(chǎn)氫時丁酸為VFA主要成分不同[15,16]。這主要是由于預處理污泥發(fā)酵產(chǎn)氫時底物是復雜的混合物，其中含有多種有機物，如蛋白質碳水化合物和脂類。這一結果與Cai等[16]研究一致。

污泥經(jīng)過各種預處理后有機物質含量有所提高，增加的這部分有機質提高了產(chǎn)氫能力，但還是遠遠低于其他基質的產(chǎn)氫能力，純污泥進行厭氧消化在工程上是行不通的。但據(jù)大量的研究證明，污泥與其他基質聯(lián)合后產(chǎn)氫能力大大增強。

3 以污泥作為接種物的產(chǎn)氫研究現(xiàn)狀

早期生物制氫的研究主要集中在利用純菌發(fā)酵制氫上。利用純菌產(chǎn)氫，底物和反應器都需要高溫消毒滅菌，配制培養(yǎng)基還需要大量昂貴的營養(yǎng)物質；為保證連續(xù)流產(chǎn)氫反應器內較高的細菌濃度，通常需要大量的載體和固定劑，而且固定化技術復雜，固定化后的細菌傳質阻力增大，對產(chǎn)氫有一定的影響；純菌在不斷產(chǎn)氫過程中，比較容易發(fā)生變種，甚至被污染，出現(xiàn)產(chǎn)氫能力逐漸降低，需要定期更換新的細茵，同時需要配套的純菌的分離、鑒定和擴大培養(yǎng)等設備，生產(chǎn)成本很高。進入20世紀90年代中期，人們逐漸把生物制氫的熱點由利用純菌的厭氧發(fā)酵轉移到利用混合菌的厭氧發(fā)酵上來，其中以污泥作為接種污泥更是成為研究的主流。

一般來說，可用于生物發(fā)酵產(chǎn)氫的基質應具備以下幾項特點：(1)碳水化合物的含量較高；(2)資源豐富且廉價；(3)具有較高的能量轉化率等。目前，生物發(fā)酵產(chǎn)氫的研究中所利用的基質非常廣泛，主要包括：①單純的糖類，如葡萄糖、蔗糖、木糖、阿拉伯糖以及麥芽糖，淀粉等；②有機廢水，如糖蜜廢水、蔗糖生產(chǎn)廢水、釀酒廢水以及淀粉生產(chǎn)廢水等；③有機固體廢棄物，如城市固體有機垃圾、餐廚垃圾、柑橘皮、豆腐生產(chǎn)殘渣、食品加工的邊角料污水廠剩余活性污泥等[17]。

近十年來世界各國對發(fā)酵法生物產(chǎn)氫的研究日益增多，研究者對各種具有生物產(chǎn)氫潛力的基質更是進行了大量的研究。

3.1 純基質的研究概況

目前，對利用純物質作為產(chǎn)氫基質的研究較多，其目的主要是研究各種產(chǎn)氫菌的特性、最佳產(chǎn)氫條件以及探討產(chǎn)氫的機理。

Lin等[18]以厭氧的恒化反應器進行連續(xù)流產(chǎn)氫實驗，細菌為用活性污泥經(jīng)馴化的厭氧產(chǎn)氫污泥，葡萄糖為實驗用底物。實驗結果表明：在最佳條件pH 5.7，污泥停留時間(SAT) 0.25d、有機負荷為416 mmol-glucose/L/d時，發(fā)酵1mol葡萄糖可產(chǎn)生1.7mol氫氣。

Osamu等以葡萄糖為基質，利用混合菌產(chǎn)氫，比產(chǎn)氫率為1.43mol(H2)/mol(葡萄糖)[19]，F(xiàn)ang等2.1mol(H2)/mol(葡萄糖)[20]，樊耀亭等以蔗糖為基質，厭氧活性污泥發(fā)酵產(chǎn)氫，其比產(chǎn)氫率為2.23mol(H2)/mol(葡萄糖)[21]。這些研究基質的質量濃度一般在5～30g/L。吳薛明等人以高濃度蔗糖為基質模擬有機廢水，通過對活性污泥的梯度馴化，提高活性污泥對高糖溶液的代謝能力與產(chǎn)氫能力。優(yōu)化后的活性污泥平均產(chǎn)氫速率達到565mLH2·L-1·h-1，比優(yōu)化前提高了223%，比產(chǎn)氫率為3.04mol(H2)/mol(葡萄糖)，比優(yōu)化前提高了30%。由此得到的處理高基質濃度的活性污泥，其處理能力為一般水平的2.5倍以上[22]。

3.2 有機廢水的研究概況

隨著人們對環(huán)境的重視以及一次性能源的逐漸減少，各種廢棄生物質資源的處理處置逐漸轉向資源化，利用富含生物質的廢水或固體廢棄物的厭氧發(fā)酵處理產(chǎn)氫越來越受到重視，并逐漸成為當今生物產(chǎn)氫領域的研究熱點。

任南琪課題組[23]采用連續(xù)流厭氧發(fā)酵法研究了糖蜜廢水、淀粉廢水與牛奶廢水生物制氫。結果表明，糖蜜廢水與淀粉廢水都是較好的厭氧發(fā)酵法生物產(chǎn)氫底物；在3大類有機物中，碳水化合物是目前技術條件下最具有可能性的原材料。在碳水化合物中，溶解性好的糖比溶解性差的淀粉在目前的技術條件下具有生物產(chǎn)氫可行性，而淀粉比溶解性糖更具有產(chǎn)氫前景。不同底物厭氧生物制氫的生態(tài)位范圍有所不同，對于溶解性好的糖，穩(wěn)定運行的工程控制參數(shù)為pH4.5±0.3，而溶解性較差的淀粉廢水為pH4.0±0.2；厭氧發(fā)酵產(chǎn)氫的ORP值總體必須低于-220mV，并隨著底物的不同而不同，在-220mV～-300mV左右時較好。研究結果表明，牛奶廢水不適用于作為CSTR反應器中發(fā)酵法生物制氫底物。

Lin等[15]成功地用熱處理污泥發(fā)酵污泥堿水解物產(chǎn)氫，其氫產(chǎn)率(H2/TCOD)達到117g·kg-1。Ueno等[24]人利用制糖廠廢水厭氧發(fā)酵產(chǎn)氫，分別獲得的產(chǎn)氫速率為198mmol/L·d-1和34mmol/L·d-1。Lay[25]利用人工配制的淀粉廢水發(fā)酵產(chǎn)氫，以3L的厭氧發(fā)酵反應器在控制37℃，pH5.2，HRT為17h，進水負荷6kg淀粉/m·d的優(yōu)化條件時，最大產(chǎn)氫速率為1600L/m3·d，最大產(chǎn)氫率為1.29L/g淀粉。Yu[26]等人采用3.0 L上流式厭氧反應器處理釀酒廢水產(chǎn)氫，分別考察了幾個關鍵運行參數(shù)：當溫度為55℃，pH5.5，HRT為2h，進水COD為34g/L時，產(chǎn)氫速率最大，為9.33L/gVSS·d，氫氣產(chǎn)率為1.37～2.14mol/mol己糖。湯桂蘭等人[28]在批式厭氧反應器中，以厭氧消化污泥作為天然產(chǎn)氫菌源，通過養(yǎng)殖場廢水的厭氧發(fā)酵生產(chǎn)氫氣。以上研究都還只停留在實驗室小試的探索階段。

任南琪課題組[27]在小試的基礎上完成了發(fā)酵糖蜜廢水產(chǎn)氫的中試研究，裝置總體積為2m3，有效體積為1.48m3。中試結果表明，將運行參數(shù)控制在35℃，pH4.0～4.5，HRT為4～6h，ORP為-100～-125 mV，進水堿度300～500mg/L，容積35～55kgCOD/m3·d范圍時，反應器最大持續(xù)產(chǎn)氫能力可達5.7m3/m3·d，其中去除1kg COD可獲得26 mol的產(chǎn)氫量。

3.3 有機廢物的研究概況

樊耀亭等人[29]在批式培養(yǎng)實驗中以有機廢棄物為原料，通過厭氧生物發(fā)酵制備生物氫氣。以活性污泥為菌種來源，以淀粉為底物，在30L改進的UASB反應器中進行了放大實驗，生物氣中氫氣濃度達40%～51%，CO2濃度為49%～60%，且沒有檢測到甲烷氣體，生物氣經(jīng)堿液吸收后氫氣純度大于97%，持續(xù)產(chǎn)氫時間超過120d。

周俊虎等人[30]以厭氧活性污泥為接種物，以麥稈、稻草和濾紙為發(fā)酵底料，采用不同的預處理方法去除木質素，并提高纖維素的降解率。利用等量的經(jīng)過NaOH預處理的麥稈和稻草，經(jīng)纖維素酶解后在發(fā)酵產(chǎn)氫過程中的降解率分別為23.2%和12.5%，總產(chǎn)氫量分別為363.3mL和254.9mL，發(fā)酵產(chǎn)氣中，氫氣濃度分別為23.8%和29.1%。發(fā)酵液相中主要產(chǎn)物為乙醇、乙酸和丁酸。

Shin等[31]研究了餐廚垃圾與污水廠污泥混合厭氧發(fā)酵產(chǎn)氫效果。將污泥經(jīng)過熱處理后作為接種污泥，當餐廚垃圾與污泥的比例為83:17，揮發(fā)性固體的含量達到3.0％時，氫氣的產(chǎn)率達到了122.9mL/gCOD，最大比氫氣產(chǎn)率為111.2mL/gVSS·h，遠超過了其他研究者的成果。對于產(chǎn)氫菌來說，有機氮源如蛋白胨或酵母膏是很好的營養(yǎng)源，而銨鹽或尿素則效果不佳，污泥是富含蛋白質的有機廢物，在餐廚垃圾中加入污泥能夠提高系統(tǒng)的碳氮比，增加了產(chǎn)氫菌的氮源營養(yǎng)物質，因此氫氣產(chǎn)量得到大幅度提高。

蒲貴兵等人[32]采用熱預處理(80℃，15min)的城市生活垃圾厭氧消化污泥為接種物，考察了不同預處理方法對餐廚垃圾中溫(36℃)批式發(fā)酵產(chǎn)氫的影響。

4 結語

目前，發(fā)酵法產(chǎn)氫技術存在的主要問題是氫氣產(chǎn)率很低，只有理論氫轉化率的20%～30%。而這一轉化率只有達到60%～80%的情況下才算是一種經(jīng)濟可行的生物產(chǎn)氫技術。利用廢水或固體廢棄物的厭氧發(fā)酵產(chǎn)氫研究大部分都是實驗室研究，工業(yè)化應用很少，只有任南琪課題組在小試研究的基礎上進行了糖蜜廢水發(fā)酵制氫的中試研究；固體廢棄物產(chǎn)氫的工業(yè)化國內鮮有報道，因此在實驗室研究的基礎上如何盡快實現(xiàn)產(chǎn)氫的工業(yè)化是今后的發(fā)展方向。

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基金項目：福建省科技廳重點項目（2011Y00181）；福建省環(huán)保廳重點項目；福建省教委A類項目（JA08043）。

通訊聯(lián)系人：張江山（1946~），男，研究員，主要從事環(huán)境生態(tài)數(shù)學模型研究，E-mail:jszhang@fjnu.edu.cn。