何小芳，周會鴿，劉 源，戴亞輝，曹新鑫，3＊

（1．河南理工大學(xué)材料科學(xué)與工程學(xué)院，河南 焦作454000；2．東南大學(xué)材料科學(xué)與工程學(xué)院，江蘇 南京211189；3．河北大學(xué)化學(xué)與環(huán)境工程學(xué)院，河北 保定071000）

0 前言

聚丙烯（PP）來源廣、價格低、用途廣、耐腐蝕，而且具有無味、無毒、密度小的特性，廣泛應(yīng)用于各個領(lǐng)域。但它的缺點(diǎn)是低溫耐沖擊強(qiáng)度差、成型收縮率大等，從而其使用范圍也受到一定的限制［1－2］。

納米粒子具有小尺寸效應(yīng)、表面界面效應(yīng)、量子尺寸效應(yīng)、宏觀量子隧道效應(yīng)和特殊的光電特性、高磁阻現(xiàn)象、非線性電阻現(xiàn)象以及在高溫下仍具有的高強(qiáng)、高韌、穩(wěn)定性好等奇異特性，是剛性粒子，少量添加到PP中能使其結(jié)構(gòu)和界面特性發(fā)生變化［3］，較大程度地提高復(fù)合材料的拉伸強(qiáng)度、沖擊強(qiáng)度及斷裂伸長率等力學(xué)性能，也對PP的結(jié)晶起到異相成核、加速結(jié)晶、提高結(jié)晶峰溫［4－5］的作用。納米二氧化硅由于其無機(jī)剛性及高比表面積的特點(diǎn)，可用于提高復(fù)合材料的硬度、耐刮傷性等性能［3－4］。

對于聚合物共混體系，組分間的界面結(jié)合情況和分散相的形態(tài)結(jié)構(gòu)及分散情況直接影響共混體系的力學(xué)性能和熱性能，而組分間界面結(jié)合情況、分散相的形態(tài)結(jié)構(gòu)與分散情況又與組分間的相容性密切相關(guān)［6］。納米二氧化硅顆粒尺寸小、自身表面能大、羥基含量高、極易聚集，簡單共混很難均勻分散到聚合物基體中［7－9］，填充后導(dǎo)致復(fù)合材料的綜合性能下降［3，10］。

反應(yīng)性增容是提高無機(jī)納米粒子與非極性聚合物的相容性，改善其在聚合物中分散性能的常用方法。增容方法主要有以下兩種：（1）對納米二氧化硅表面進(jìn)行處理；（2）在對納米二氧化硅進(jìn)行表面處理的基礎(chǔ)上添加界面相容劑。對納米二氧化硅的處理方法包括表面包覆、吸附改性、偶聯(lián)劑處理、表面接枝等，其中偶聯(lián)劑處理和表面接枝有機(jī)聚合物相結(jié)合是現(xiàn)在研究的熱點(diǎn)。納米二氧化硅粒子表面羥基含量高，容易與含有官能團(tuán)的有機(jī)物反應(yīng)，利用有機(jī)高分子與PP的相容性可以使其在PP基體中的分散更加均勻。若該有機(jī)物具有抗氧化、抗老化的性能，還可賦予復(fù)合材料抗老化等特殊性能。在改性納米二氧化硅粒子表面的同時，添加PP接枝氨基或其他相容劑能夠更有效地促進(jìn)納米粒子在PP基體中的均勻分散，從而提高PP復(fù)合材料的力學(xué)性能和結(jié)晶性能。

此外，納米二氧化硅粒子的顆粒結(jié)構(gòu)對復(fù)合材料的力學(xué)性能和滲透性等也有影響。本文將國內(nèi)外近4年納米二氧化硅改性PP復(fù)合材料的方法和優(yōu)越性進(jìn)行總結(jié)和歸納，為以后的研究奠定基礎(chǔ)。

1 表面處理

對用于改性PP的納米二氧化硅粒子的表面處理主要是在其表面進(jìn)行接枝改性，即先通過偶聯(lián)劑處理納米二氧化硅粒子，再在其表面接枝有機(jī)聚合物。偶聯(lián)劑分子既能與納米二氧化硅粒子表面的羥基發(fā)生反應(yīng)，又具有與有機(jī)物基體有反應(yīng)性或相容性的兩種基團(tuán)或有機(jī)官能團(tuán)，所以通過偶聯(lián)劑改性，可使兩種性質(zhì)差異很大的分子相容，常用的偶聯(lián)劑是硅烷偶聯(lián)劑［7］。偶聯(lián)劑與接枝有機(jī)物的官能團(tuán)之間發(fā)生反應(yīng)，將高分子鏈接到納米二氧化硅表面，使得納米二氧化硅表面羥基含量高、易于團(tuán)聚的情況得到改善，從而制得界面結(jié)合力強(qiáng)、與PP基體相容性好的改性納米二氧化硅。常用于接枝的有機(jī)物有聚甲基丙烯酸甲酯（PMMA）、苯乙烯單體（St）、聚丙烯酸丁酯（PBA）等。

魯萍［10］采用熔融共混的方法，將甲基丙烯酸甲酯（MMA）接枝納米二氧化硅（SiO2－g－PMMA）填充到PP中，并研究了復(fù)合材料的力學(xué)性能和結(jié)晶性能。結(jié)果表明，當(dāng)SiO2－g－PMMA的含量為3%時，復(fù)合材料的拉伸強(qiáng)度、彎曲強(qiáng)度以及硬度分別比純PP提高了15．9%、12．5%和9．2%。差示掃描量熱（DSC）結(jié)果表明，SiO2－g－PMMA的異相成核效果優(yōu)于未改性的SiO2，使PP的熔融溫度和結(jié)晶溫度分別提高了2．7℃和3．0℃，掃描電子顯微鏡（SEM）分析表明，SiO2－g－PMMA具有一定的增韌作用。

周彤輝等11通過在熔融共混過程原位接枝的方法制得PP／SiO2－g－PBA復(fù)合材料，探討了最佳工藝條件和復(fù)合材料的力學(xué)性能、結(jié)晶性能、微觀形貌及動態(tài)黏彈行為。結(jié)果表明，適宜工藝條件為熔融共混溫度180℃，共混時間10 min，轉(zhuǎn)子轉(zhuǎn)速60 r／min，納米粒子的成核效應(yīng)使PP的結(jié)晶速率加快，納米粒子與PP基體間具有良好的界面結(jié)合。

王東波等［12］采用乳液聚合方法在納米二氧化硅表面接枝St，制備具有核殼結(jié)構(gòu)的SiO2－g－PS。結(jié)果表明，接枝改性后的納米二氧化硅粒子能夠在PP基體中均勻分散，明顯改善了復(fù)合材料的力學(xué)性能。

Chen等［13］通過酯基轉(zhuǎn)移作用將抗氧劑（3，5-二叔丁基-4 -羥基苯基）丙酸甲酯（AO）固定在納米二氧化硅表面，并將AO－SiO2與PP熔融共混制備復(fù)合材料。研究表明，抗氧劑被固定在納米粒子表面，可改善納米二氧化硅在基體中的分散性能，PP／AO－SiO2復(fù)合材料的抗氧化性優(yōu)于PP／AO復(fù)合材料，而且其抗老化性能也優(yōu)于PP／SiO2復(fù)合材料。

Zhou等［14］采用原位接枝法，將經(jīng)偶聯(lián)劑處理的納米二氧化硅、PBA、PP、交聯(lián)劑熔融共混制備納米復(fù)合材料。在反應(yīng)時，PBA接枝到納米二氧化硅表面，接枝的分子鏈交聯(lián)形成了分散在線形PP基體中的微小加強(qiáng)網(wǎng)。由于納米粒子相互連接形成了像半滲透分子網(wǎng)那樣的結(jié)構(gòu)，基體與填料的相互作用增強(qiáng)，復(fù)合材料的強(qiáng)度與韌性也有很大提高。

Gao等［15］將抗氧劑AO用氨基硅烷偶聯(lián)劑固定到納米二氧化硅表面［16］，并與PP共混制得納米復(fù)合材料。研究表明，復(fù)合材料的氧化性強(qiáng)于含相同抗氧劑AO的PP，在長期加速老化期間，復(fù)合材料羰基吸收量的改變和拉伸強(qiáng)度表明其穩(wěn)定性高于PP／AO復(fù)合材料。

納米二氧化硅表面羥基含量高，容易與其他有機(jī)體結(jié)合。對納米二氧化硅進(jìn)行預(yù)處理，在其表面接枝聚合物［3，7－9］，對納米二氧化硅進(jìn)行包覆，一方面使其自身的表面能下降，產(chǎn)生聚集的可能性減?。?7］，在基體中分散更均勻，異相成核作用更完善［11］；另一方面聚合物與PP之間的相容性好，可以提高材料沖擊強(qiáng)度和拉伸強(qiáng)度。當(dāng)接枝有機(jī)物為抗氧劑、抗老化劑等低分子時，可使納米二氧化硅粒子具有特殊性能，也可使合成的復(fù)合材料具有相應(yīng)的性能［13，15］。

2 界面相容劑增容改性

雖然納米二氧化硅經(jīng)過表面修飾后在PP基體中的分散狀況得到改善，可填料與基體的界面處仍有脫

Lin等［19］以PP-甲基多面體低聚倍半硅氧烷為界面相容劑，并將氣相納米二氧化硅、PP和界面相容劑熔融共混制得復(fù)合材料。力學(xué)性能測試表明，該界面相容劑在納米二氧化硅含量較低時就能有效提高復(fù)合材料的拉伸性能。

Yang等［20］制備了表面接枝親水基團(tuán)和疏水基團(tuán)的納米二氧化硅粒子，以三元乙丙橡膠（EPDM）為界面相容劑，采用兩步法和一步法合成PP／SiO2／EPDM復(fù)合材料。流變學(xué)研究表明，當(dāng)納米二氧化硅表面為親水基團(tuán)時，復(fù)合材料有類似固體的流變學(xué)行為。SEM分析表明，復(fù)合材料形成了填料網(wǎng)狀結(jié)構(gòu)［21］。彈性體EPDM的添加促使填料網(wǎng)形成，同時，采用兩步法合成復(fù)合材料能使類似固體的行為更早出現(xiàn)。

尹國強(qiáng)等［22－23］以 PP－g－NH2為界面相容劑，并將其與3%或10%的納米二氧化硅表面接枝聚甲基丙烯酸縮水甘油酯（SiO2－g－PGMA）及PP共混制備復(fù)合材料。結(jié)果表明，納米二氧化硅起到異相成核的作用，使PP的結(jié)晶峰溫升高，結(jié)晶活化能增大；反應(yīng)性增容增強(qiáng)了納米二氧化硅的成核活性，使復(fù)合材料的結(jié)晶活化能減小，但會導(dǎo)致PP的結(jié)晶總速率小于未增容體系；復(fù)合材料的沖擊強(qiáng)度從1．85 kJ／m2提高到3．46 kJ／m2，體現(xiàn)了明顯的增韌作用。

陳精華等［24］以PP－g－MAH 為界面相容劑，并采用溶液接枝的方法在納米二氧化硅表面接枝改性引入帶活性羥基的聚丙烯酸羥乙酯（PHEA），然后將其與PP－g－MAH、PP熔融共混，制備了復(fù)合材料。結(jié)果表明，在熔融共混過程中發(fā)生了原位化學(xué)反應(yīng)，生成了接黏現(xiàn)象。而界面相容劑與PP基體相容，分布在界面上，可以降低界面張力，并將分散相隔離乳化于連續(xù)相中，從而明顯改善界面黏結(jié)情況［18］。常用的增容劑有：馬來酸酐接枝聚丙烯（PP－g－MAH）、氨基化聚丙烯（PP－g－NH2）、熱塑性聚氨酯（TPU）等。

王東波等［4］以PP－g－MAH 為PP／納米二氧化硅復(fù)合材料的界面相容劑，研究了PP－g－MAH含量對復(fù)合材料力學(xué)性能、微觀形態(tài)以及結(jié)晶行為的影響。結(jié)果表明，PP／PP－g－MAH／偶聯(lián)劑 KH－570改性納米二氧化硅的質(zhì)量比為86／10／4時，復(fù)合材料的力學(xué)性能得以全面提高，納米二氧化硅與PP的界面脫黏現(xiàn)象得到改善，而且PP－g－MAH對PP的結(jié)晶過程具有較明顯的成核作用，使改性PP的結(jié)晶溫度提高。

周紅軍等［5］以TPU作為PP和納米二氧化硅復(fù)合材料的相容劑。結(jié)果表明，TPU和納米二氧化硅起到異相成核的作用，使PP的結(jié)晶峰溫升高，結(jié)晶加快，結(jié)晶活化能增大。枝物，從而增強(qiáng)了納米二氧化硅與PP的界面黏結(jié)，提高了二者的相容性。與純PP相比，復(fù)合材料的強(qiáng)度和韌性均得到提高，當(dāng)納米二氧化硅的體積分?jǐn)?shù)為1．43%時，復(fù)合材料的缺口沖擊強(qiáng)度是純PP的210%。

容 敏 智 等［25］以 PP－g－NH2為 界 面 相 容 劑，將GMA、BA共聚接枝到納米二氧化硅粒子表面進(jìn)行改性，然后將改性后的納米二氧化硅、PP－g－NH2與PP共混制備復(fù)合材料。結(jié)果表明，在粒子含量很低時，PP的拉伸強(qiáng)度、模量和沖擊強(qiáng)度明顯提高。

李清江等［26］以 PP－g－MAH 為增容劑制備 PP／納米二氧化硅／PP－g－MAH復(fù)合材料，研究了偶聯(lián)劑和增容劑的增容機(jī)理，并建立了增容機(jī)理的物理模型。SEM分析表明，PP－g－MAH在基體PP與納米二氧化硅粉體之間形成了梯度界面層，增加了兩相的相容性。

Chen等［27］采用原位反應(yīng)的方法合成了PP／納米二氧化硅復(fù)合材料，由于接枝聚合物分子和界面相容劑 PP－g－NH2的協(xié)同增韌作用［26－29］，納米粒子與基體之間可以通過共價鍵連接。當(dāng)納米二氧化硅的體積分?jǐn)?shù)為1．5%～2．5%，接枝聚合物分子的體積分?jǐn)?shù)小于4%時，復(fù)合材料的缺口沖擊強(qiáng)度得到很大的提高，同時，復(fù)合材料的拉伸性能也稍有提高。

伍玉嬌等［30］以PP－g－MAH 為界面相容劑，通過熔融共混制備PP／納米二氧化硅、PP－g－MAH復(fù)合材料。結(jié)果表明，2%或10%的納米二氧化硅和PP－g－MAH有較好的協(xié)同效應(yīng)，可以使復(fù)合材料的缺口沖擊強(qiáng)度提高80%，拉伸強(qiáng)度提高12．5%；納米二氧化硅對PP基體有異相成核作用；改性納米二氧化硅均勻地分散于PP基體中，起到良好的改性作用。

增容劑能夠與基體很好的相容，而其所帶官能團(tuán)也能與納米二氧化硅表面所接枝聚合物的官能團(tuán)進(jìn)行反應(yīng)，從而改善PP基體與納米二氧化硅粒子的相容性，使填料在基體中分散更均勻，改善了它們之間的界面脫黏現(xiàn)象，使復(fù)合材料的綜合性能得到提高。

3 納米二氧化硅的顆粒結(jié)構(gòu)

在納米二氧化硅在PP基體中分散均勻，并與PP基體相容性較好的基礎(chǔ)上，其顆粒結(jié)構(gòu)及粒徑大小對復(fù)合材料的力學(xué)性能和滲透性也有重要影響。

Palza等［31］通過溶膠-凝膠法［7，28］合成球形和分層的納米二氧化硅粒子，并與PP基體、增容劑PP－g－MAH混合制備復(fù)合材料。SEM分析表明，球形納米粒子在基體中能夠很好地分散，而層狀納米粒子有聚集現(xiàn)象；熱重分析表明，當(dāng)同時添加球形納米粒子和增

Dougnac等［29］通過標(biāo)準(zhǔn)溶膠-凝膠法合成了粒徑從12～150 nm的球形納米二氧化硅粒子，并將其與PP、抗氧劑、增容劑PP－g－MAH熔融共混制備復(fù)合材料。測試材料的滲透性發(fā)現(xiàn)當(dāng)納米粒子的直徑超過30 nm時，氧氣、氮?dú)獾耐高^率與粒子直徑呈正相關(guān)關(guān)系，而水蒸氣透過率卻呈現(xiàn)負(fù)相關(guān)關(guān)系；當(dāng)粒子直徑為12 nm時，因為粒子的聚集效果使得復(fù)合材料的滲透性減小。

鄭艷紅等［32］采用熔融共混法制備了PP／硅烷偶聯(lián)劑改性納米二氧化硅復(fù)合材料，并研究了其力學(xué)性能。結(jié)果表明，納米二氧化硅的加入可同時改善PP的韌性、剛性和強(qiáng)度，且填充量相同時，顆粒越細(xì)，復(fù)合材料的力學(xué)性能越好。容劑時，能在較大程度上改善復(fù)合材料在氧化條件下的熱穩(wěn)定性；力學(xué)性能分析表明，添加球形納米粒子的復(fù)合材料顯示與添加層狀納米粒子復(fù)合材料相同甚至更好的力學(xué)性能。

4 展望

對納米二氧化硅粒子的表面進(jìn)行接枝改性，可以降低粒子的表面能，添加界面相容劑能夠增加填料粒子與PP基體的相容性，使納米粒子在基體中分散更加均勻，界面黏結(jié)情況得到改善，從而使合成的復(fù)合材料力學(xué)性能、結(jié)晶性能等得到優(yōu)化。另外，將抗氧劑、抗老化劑等容易揮發(fā)的低分子固定在納米二氧化硅粒子的表面，作為填料添加到PP基體中可增強(qiáng)復(fù)合材料的抗氧化和抗老化等性能。改性機(jī)理方面的研究還不是很完善，應(yīng)加強(qiáng)該方面的研究。同時，對于改性的研究多局限于力學(xué)性能和結(jié)晶性能，而對滲透性、阻燃性、導(dǎo)電性等其他性能的研究較少，對這些方面的探討將是未來的研究方向。

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