劉世龍，楊 毅，馮 晶

中國原子能科學(xué)研究院 核數(shù)據(jù)重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室，北京 102413

中子誘發(fā)239Pu裂變產(chǎn)額數(shù)據(jù)是非常重要的核參數(shù)，我國還未開展過相關(guān)實(shí)驗(yàn)測量工作。目前國際上短壽命核素產(chǎn)額測量方法有2種。一種是用徑跡探測器記錄裂變數(shù)[1]、直接γ能譜測量的絕對測量方法，這種方法的缺點(diǎn)是徑跡探測器記錄裂變數(shù)引入的不確定度比較大，約5%，使最后測量數(shù)據(jù)的不確定度偏大。另一種方法是利用同位素在線分離器設(shè)備(ISOL)做產(chǎn)額測量[2]，可以測量半衰期為0.1 s產(chǎn)物核的產(chǎn)額數(shù)據(jù)，但是由于實(shí)驗(yàn)設(shè)備復(fù)雜，引入誤差的環(huán)節(jié)較多，使得測量結(jié)果的不確定度也比較大，數(shù)據(jù)結(jié)果不確定度在10%左右。針對實(shí)驗(yàn)條件限制和產(chǎn)額數(shù)據(jù)精度的要求，本工作擬通過調(diào)研和探索性實(shí)驗(yàn)設(shè)計(jì)短壽命核素累積產(chǎn)額的相對測量方法。

1 實(shí)驗(yàn)測量

1.1 高純鍺探測器中高能端效率刻度

短壽命裂變產(chǎn)物衰變產(chǎn)生的伽瑪射線能量都比較高，一般能量區(qū)間在300 keV～5 MeV。為了提高高純鍺探測器對中高能γ射線的有效響應(yīng)，降低譜儀死時間，設(shè)計(jì)的測量條件示于圖1。在高純鍺探測器上部放置一塊1 cm厚的鉛吸收層?？潭攘艘粭l能區(qū)在200 keV～4.8 MeV的效率曲線示于圖2，效率不確定度好于2%。能量小于1.4 MeV能區(qū)采用薄膜標(biāo)準(zhǔn)源絕對刻度，能量大于1.4 MeV能區(qū)采用放射性核素56Co、66Ga相對刻度。

圖1 γ能譜測量幾何位置

圖2 高純鍺探測器效率曲線

1.2 樣品的制備與封裝

本次實(shí)驗(yàn)所用樣品母液中239Pu、238Pu和240Pu的質(zhì)量分?jǐn)?shù)分別為75.8%、23.4%和0.8%，其它同位素用小立體角方法未定量檢出。238Pu熱中子裂變反應(yīng)截面小，約為239Pu裂變截面的1%；240Pu含量非常少，熱中子裂變反應(yīng)截面更小，二者對實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)影響很小。將準(zhǔn)確稱量的樣品滴加到直徑5 mm圓形無塵紙載片上，烘干后先用20 μm鋁箔包裹再用25 μm厚高密度聚乙烯膜塑封后裝入直徑10 mm的聚乙烯小管塑封，見圖3。為檢驗(yàn)密封效果，專門進(jìn)行了加壓密封實(shí)驗(yàn)，在2個大氣壓條件下未出現(xiàn)氣體泄漏。

圖3 樣品封裝示意圖

1.3 γ譜獲取系統(tǒng)

譜儀系統(tǒng)由美國ORTEC公司生產(chǎn)的GEM-40190-PLUS高純鍺探測器(相對效率為40%，晶體大小為103 cm3)組合DSPEC-PLUS集成多道和微機(jī)組成。γ譜獲取軟件為ORTEC公司開發(fā)的MAESTRO-32。該獲取軟件可以方便的進(jìn)行任務(wù)測量，而且在獲取任務(wù)里可以設(shè)定不同的測量時間長度。

1.4 樣品輻照與γ譜獲取

本研究工作總共進(jìn)行了3輪11次實(shí)驗(yàn)。微克量級樣品是利用中國原子能科學(xué)研究院微堆跑兔裝置在堆芯垂直孔道輻照獲得，中子注量率約為5.0×1011/(cm2·s)。

樣品進(jìn)入中子場進(jìn)行輻照，記錄輻照開始時刻和停止時刻，停照后冷卻約3 min開始γ獲取。第1個γ譜設(shè)定獲取Real Time為30 s，以后的γ譜獲取時間依次遞增，Real Time按照樣品冷卻時間的十分之一來設(shè)定，這樣可以非常有效的提高γ譜死時間校正的準(zhǔn)確性，同時得到不同半衰期裂變產(chǎn)物核素的γ譜，實(shí)現(xiàn)一個樣品多個裂變產(chǎn)物核素的產(chǎn)額測量。

在樣品輻照過程中重要的一點(diǎn)是嚴(yán)格控制好輻照時間，尤其是準(zhǔn)確記錄停照時刻。因?yàn)閰⒖己怂嘏c被測目標(biāo)核有不同的半衰期，冷卻時間的誤差對極短壽命的目標(biāo)核素產(chǎn)額測量有明顯影響。如果待測目標(biāo)核素A的半衰期為60 s，冷卻時間相差1 s，對產(chǎn)額結(jié)果的影響是1.15%；若目標(biāo)核素B的半衰期為600 s,冷卻時間相差1 s則對產(chǎn)額的影響減小到0.115%。實(shí)驗(yàn)中利用跑兔裝置輻照樣品可以精確定時，冷卻時間可以精確到1 s以內(nèi)。

2 數(shù)據(jù)分析與處理

2.1 短壽命裂變產(chǎn)物產(chǎn)額相對測量方法

直接γ能譜法相對測量方法是利用已精確測量裂變產(chǎn)額的核素作為參考標(biāo)準(zhǔn)，得到樣品在較短輻照時間段內(nèi)的平均裂變率，通過跟蹤測量待測目標(biāo)核素衰變產(chǎn)生的γ射線強(qiáng)度，計(jì)算得到目標(biāo)核素在輻照時間段內(nèi)的生成數(shù)目，最終得到目標(biāo)核素累計(jì)產(chǎn)額。

產(chǎn)額計(jì)算原理：某個質(zhì)量鏈存在這樣的衰變關(guān)系A(chǔ)→B→C,假定在A之前的母核壽命比A和B都足夠短，Y(B)為B核獨(dú)立產(chǎn)額，Y(A)為A核累積產(chǎn)額，已知Y(B)/Y(A)，測量得到B核的某條γ射線面積為S；根據(jù)參考核素產(chǎn)額數(shù)據(jù)作為已知量就得到樣品在輻照時間段的平均裂變率NF(mg-1·s-1)，把NF代入公式(1)—(5)就可以得到待測目標(biāo)核素的累積產(chǎn)額Y(A)。γ能譜測量時間Δt通常遠(yuǎn)小于B核的半衰期，而且為了保證每個γ能譜對測量核素的特征γ全能峰有好的統(tǒng)計(jì)，測量時間Δt是不斷增加的，測量時間一般為冷卻時間的十分之一。為了解決B核在測量時間段內(nèi)的衰變問題，公式(1)—(5)在產(chǎn)額計(jì)算時考慮了核素A與核素B的衰變過程對B核γ全能峰計(jì)數(shù)的影響，進(jìn)行了校正計(jì)算。

(1)

K(A)=e-λ(A)t-e-λ(A)(t+Δt)

(2)

K(B)=e-λ(B)t-e-λ(B)(t+Δt)

(3)

M(A)=NF(1-e-λ(A)ΔT)

(4)

M(B)=NF(1-e-λ(B)ΔT)

(5)

公式(1)—(5)中：已知B核的獨(dú)立產(chǎn)額與A核累積產(chǎn)額的比值Y(B)/Y(A)；S為在測量時間內(nèi)B核特征γ分支的計(jì)數(shù)，即γ譜中的全能峰面積；λ(A)、λ(B)為核素A和B的衰變常數(shù)；m為239Pu輻照樣品的質(zhì)量；Iγ為B核衰變該特征γ的分支比；εγ為該特征γ探測效率；ΔT為樣品輻照時間；NF為樣品在輻照ΔT時間間隔內(nèi)的平均裂變率。樣品輻照、冷卻及測量時間關(guān)系示于圖4。

圖4 樣品輻照、冷卻及測量的時間關(guān)系

(6)

此等式為只包含2個未知量Y(A)、Y(B)的二元一次線性方程，只要測量2個能譜就能建立一個方程組，從而解出2個未知量得到產(chǎn)額結(jié)果。對于裂變產(chǎn)物能譜存在重峰的情況，由于不同質(zhì)量鏈的Y(A)、Y(B)也有類似的二元一次線性方程，把這些方程線性疊加組成一個多元矛盾線性方程組，用最小二乘法就可以解出所有未知量。例如三重峰的情況，未知量組成六元一次線性方程，對樣品測量6個以上能譜就可以得到由6個以上方程組成的矛盾線性方程組。

2.2 參考核素產(chǎn)額數(shù)據(jù)選取與待測目標(biāo)核素的衰變數(shù)據(jù)考證

國際上對熱中子誘發(fā)239Pu裂變產(chǎn)物核素97Zr累積產(chǎn)額數(shù)據(jù)在實(shí)驗(yàn)上已經(jīng)通過多種測試方法完成了多次測量，具備很好的數(shù)據(jù)評價基礎(chǔ)，如表1所示[3]。因此根據(jù)國際四大核數(shù)據(jù)庫產(chǎn)額編評值可以給出97Zr準(zhǔn)確的產(chǎn)額參考數(shù)據(jù)。本工作以四大核數(shù)據(jù)庫97Zr累積產(chǎn)額數(shù)據(jù)編評值的加權(quán)平均值(5.304±0.069)%做為參考標(biāo)準(zhǔn)。另外，選擇97Zr做為參考核素還考慮到其半衰期適中、衰變數(shù)據(jù)較準(zhǔn)確。

待測目標(biāo)核素的衰變數(shù)據(jù)是本工作中非常重要的參數(shù)，要提高實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)的準(zhǔn)確度與精度就需要對以上數(shù)據(jù)做詳細(xì)的考證。目標(biāo)核素的半衰期以3家國內(nèi)實(shí)驗(yàn)室對比測量結(jié)果的推薦值為準(zhǔn)，如果沒有國內(nèi)實(shí)驗(yàn)則以國際最新編評值(nuclear data sheet)為準(zhǔn)；分支比數(shù)據(jù)以國際最新編評值為準(zhǔn)，其數(shù)據(jù)列入表2[4]。

表1 熱中子誘發(fā)239Pu裂變產(chǎn)物97Zr累積產(chǎn)額編評值[3]

2.3 裂變產(chǎn)額計(jì)算

實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)處理過程中首先應(yīng)用SPAN軟件解γ譜，以獲得感興趣裂變產(chǎn)物的γ能峰面積。再對解譜結(jié)果用產(chǎn)額計(jì)算程序FYAUTOLS進(jìn)行產(chǎn)額計(jì)算，得到經(jīng)過獨(dú)立產(chǎn)額校正、激發(fā)態(tài)校正后該產(chǎn)物的產(chǎn)額，再經(jīng)同位素校正給出該產(chǎn)物單次測量結(jié)果的累積產(chǎn)額數(shù)據(jù)。在產(chǎn)物核素鑒別時，對每個核素繪制γ射線強(qiáng)度衰變曲線，以確定γ能峰中的干擾核素的貢獻(xiàn)。多次實(shí)驗(yàn)之后需要對同一個待測核素的產(chǎn)額結(jié)果做異常值剔除，實(shí)驗(yàn)中采用格拉布斯(Grubbs)準(zhǔn)則來判別異常數(shù)據(jù)。

表2 待測目標(biāo)核素衰變數(shù)據(jù)[4]

3 數(shù)據(jù)結(jié)果和討論

表3中實(shí)驗(yàn)測量累積產(chǎn)額數(shù)據(jù)為多次有效實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)的加權(quán)平均值。誤差來源主要包括參考核素產(chǎn)額誤差(1.3%)、HPGe探測器效率誤差(<2%)、γ計(jì)數(shù)統(tǒng)計(jì)誤差(誤差大小與γ計(jì)數(shù)強(qiáng)度和干擾成分有關(guān))，不包括衰變數(shù)據(jù)誤差。

表3 熱中子誘發(fā)239Pu裂變產(chǎn)物累積產(chǎn)額實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)

中子誘發(fā)239Pu裂變產(chǎn)額測量受到樣品量的限制，沒有大樣品來進(jìn)行絕對測量。本工作建立了熱中子誘發(fā)239Pu裂變短壽命產(chǎn)物(半衰期為min量級)產(chǎn)額測量方法，測量了幾個重要裂變產(chǎn)物核素的累積產(chǎn)額數(shù)據(jù)，數(shù)據(jù)精度好于5%。實(shí)驗(yàn)測得產(chǎn)物核素γ射線強(qiáng)度衰變曲線結(jié)果示于圖5。其中，95Y、101Mo和142La核素實(shí)驗(yàn)測量時存在干擾核素，數(shù)據(jù)處理時通過半衰期分解的方法扣除了干擾核素的影響[6-7]。138Csg實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)比產(chǎn)額評價值大4%左右，主要原因是實(shí)驗(yàn)測量使用的半衰期不同。評價值選用早期產(chǎn)額測量實(shí)驗(yàn)138Csg的半衰期為33.41 min，近年國內(nèi)多家實(shí)驗(yàn)室通過對比測量確定138Csg半衰期為32.17 min，因此，本測量實(shí)驗(yàn)的138Csg產(chǎn)額數(shù)據(jù)更加準(zhǔn)確。142La實(shí)驗(yàn)測量數(shù)據(jù)比評價值小4%左右，主要原因是本次實(shí)驗(yàn)通過半衰期分解的方法扣除了壽命更短的干擾核素147Pr、131Sb對142La產(chǎn)額的影響，因此本實(shí)驗(yàn)的142La產(chǎn)額測量數(shù)據(jù)更合理準(zhǔn)確。實(shí)驗(yàn)測量的裂變產(chǎn)物核素分別位于非對稱裂變質(zhì)量分布雙駝峰曲線的輕峰的左側(cè)、中部和右側(cè)，重峰的中部與右側(cè)，這可以反映熱中子誘發(fā)239Pu裂變產(chǎn)物質(zhì)量分布的特點(diǎn)。

圖5 被測裂變產(chǎn)物核素γ射線強(qiáng)度曲線

4 結(jié) 論

以97Zr為內(nèi)標(biāo)參考核素，完成了239Pu(nth,f)短壽命裂變產(chǎn)物88Rb、95Y、101Mo、101Tc、138Csg、142La核素的累積產(chǎn)額相對測量，實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)精度好于5%。對138Csg、142La實(shí)驗(yàn)測量數(shù)據(jù)與編評值的差異作了深入分析，認(rèn)為本實(shí)驗(yàn)測量數(shù)據(jù)更加準(zhǔn)確。實(shí)驗(yàn)測量裂變產(chǎn)物核素分別位于非對稱裂變質(zhì)量分布雙駝峰曲線輕峰的左側(cè)、中部和右側(cè)，重峰的中部與右側(cè)，準(zhǔn)確的實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)可以反映熱中子誘發(fā)239Pu裂變產(chǎn)物質(zhì)量分布特點(diǎn)。

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