杜新

（長春理工大學 機電工程學院，長春 130022）

在微流體系統(tǒng)中，隨著特征尺度減小到百微米、毫米的數(shù)量級，表面積和體積的比值大大增加，表面張力成為不可忽略的影響因素。在流動控制方面，基于表面張力的毛細被動微閥具有無活動部件，容易控制、易于集成和制作等眾多優(yōu)點，因此得到廣泛的研究［1］。

隨著軟光刻工藝的出現(xiàn)，基于聚合物的微流體系統(tǒng)得到了迅速的發(fā)展。為實現(xiàn)自動進樣等功能，一般要對聚合物進行親水處理［2］。同時，受制作工藝的限制，是先制作出敞口的微通道，再用平面蓋板封裝起來。因此，要實現(xiàn)聚合物基微流體系統(tǒng)的商用化，研究帶有親水平板的毛細被動閥是非常有意義的。

受微通道尺寸、形狀及壁面潤濕性質(zhì)的影響，液體自由液面的形狀非常復雜，沒有解析解形式。對帶親水蓋板的毛細被動閥，已有的仿真研究和實驗結(jié)果相差較大［3-5］。本文利用自由軟件Surface Evolver（SE），結(jié)合接觸線理論，實現(xiàn)了對被動閥的快速、準確的仿真。通過和實驗結(jié)果的比較，仿真結(jié)果是可信的。針對由PDMS和玻璃蓋板組成的毛細被動閥，分析了擴張角、擴張段個數(shù)等參數(shù)對毛細被動閥的臨界壓力的影響。

1 被動閥原理和SE計算模型

考慮一個微通道，末端連接一個擴張段，如圖1所示。由于存在接觸角滯后現(xiàn)象，由Concus-Finn公式［6］可知，在擴張段入口處，當接觸角滿足θA＜θ＜θA+α，接觸線停止不動。增大液體壓力，液面凸起，當接觸角滿足θ=θA+α，接觸線流過擴張段，此時毛細被動閥達到臨界壓力。其中，α是擴張角，θA是前進接觸角。

圖1 被動閥示意圖Fig.1 Scheme of a capillary burst valve in a tube

Surface Evolver（SE）是由美國Susquehanna大學的K.A.Brakke開發(fā)的一款交互式自由軟件。通過給定接觸角、液體體積（或壓力）和水平集約束，計算由表面張力、重力和其他能量引起的液體自由液面的形狀和附加壓力［7］。

SE算法基于能量最小原理，當系統(tǒng)能量達到最小值時，液面將處于平衡狀態(tài)。在忽略重力情況下，系統(tǒng)總能量包括氣、液、固三相之間的表面能

其中，γlg、γsl、γsg和 Alg、Asl、Asg分別是氣—液、液—固和氣—固相之間的表面張力和面積。

在接觸線上，有Young方程，

其中，θ是接觸角，代入上式可以得到

上式右邊第一項是常數(shù)，第二項和潤濕面積有關(guān)，第三項是自由液面的表面能。

SE考慮的是系統(tǒng)能量的極值，因此式（3）中第一項不考慮；對自由液面，SE自動計算面積和表面能；對潤濕界面，根據(jù)

由斯托克斯定理，可將面積分轉(zhuǎn)化為線積分，即計算由接觸線位置（水平集約束）決定的潤濕表面的能量積分。水平集約束和（4）式的積分表達式需要人為給出。

需要指出，對于固定的接觸線，相應的潤濕面積及其表面能是常數(shù)。此時，給定的接觸角只影響SE計算的初始值，對SE的收斂判斷（指系統(tǒng)能量達到極值）沒有影響。在這部分接觸線上，SE通過改變自由液面和固體表面之間的夾角來尋找系統(tǒng)能量的極值，因此表觀接觸角將不等于給定接觸角。

2 被動閥臨界壓力的實現(xiàn)

根據(jù)毛細被動閥原理，當微閥沒有達到臨界壓力時，接觸線停留在擴張段入口不動，此時Young方程不成立。因此可設置接觸線在擴張段入口固定，然后根據(jù)表觀接觸角大小來判斷微閥在該點是否達到臨界狀態(tài)。

圖2 三擴張段的毛細被動閥Fig.2 Capillary burst valve expanding along the channel width and depth

針對三面是擴張段，一面是平面蓋板的矩形截面毛細被動閥，計算模型如圖2所示，擴張角是90°。首先給定一個較小的液體體積，當液面平衡后，用SE軟件的v命令得到平衡時的液面附加壓力。同時，檢測A或B點的液面角度。不斷增加液體的體積，當附加壓力達到最大，或者接觸線上有一點超過前進接觸角（指對擴張段壁面）時，毛細被動閥達到臨界壓力。

當平面蓋板具有很好的親水性時，例如玻璃材料的接觸角不超過20°，在仿真中發(fā)現(xiàn)，即使強制在側(cè)壁的接觸線停留在擴張段入口，在平面蓋板上的接觸線仍會沿著平板呈扇形流動，最終導致液面接觸到側(cè)壁，仿真發(fā)散。由能量最小原理可知，接觸線將趨向于拉直以減小面積。隨著液體體積增大，平面蓋板上的接觸線變長，但側(cè)壁的接觸線固定不動，因此拉直上述接觸線的力不斷增大，容易導致液面位置發(fā)生突然變化，仿真失敗。由于這種假設下仿真無法收斂，因此應設置在側(cè)壁的接觸線可以有部分進入到在擴張段的壁面上。

被動閥達到臨界壓力時的液面形狀如圖3所示。

圖3 被動閥達到臨界壓力時的液面形狀Fig.3 The meniscus under the burst pressure

3 實驗部分

3.1 微流體芯片的制作

以PDMS和玻璃為材料制作微流體芯片，主要工藝步驟如下［8］：用光刻、干法刻蝕等工藝步驟制得硅基模具；將PDMS和固化劑的混合液（10：1）涂于鈍化處理后的硅模具上，加熱固化、脫模，得到PDMS陽模；再次將混合液涂于鈍化處理后的陽模上，加熱固化、脫模，得到含有敞口微通道的PDMS陰模；最后將微通道與玻璃鍵合后便得到實驗所用的微流體芯片（圖4）。

圖4 微流體芯片制作工藝流程示意圖Fig.4 Process diagram of microfluidic system

3.2 實驗方案

圖5 轉(zhuǎn)臺實驗示意圖Fig.5 Schematic diagram of experimental device

本文用轉(zhuǎn)臺實驗測量毛細閥的臨界壓力。把微流體芯片放在轉(zhuǎn)臺（圖5）。在入口注入染色后的去離子水。轉(zhuǎn)臺高速轉(zhuǎn)動，液體受離心力作用進入貯液池，多余液體流到左側(cè)廢液池，液面在R1處停下。停止轉(zhuǎn)動，在表面張力作用下，液體通過微通道，到達毛細閥（R2處）后停下。轉(zhuǎn)臺再次轉(zhuǎn)動，當離心力足夠大時，毛細閥打開，液體進入擴張段。離心力的計算，用如下公式［2］

其中，ω=2πn/60是角速度，n是轉(zhuǎn)速，R2和R1是液體兩端距離轉(zhuǎn)臺圓心的距離。

當微閥打開時，液柱兩端壓差為

其中 pvalve是微閥臨界壓力。pcapillary是液柱末端液面（R1處）產(chǎn)生的附加壓力，可根據(jù)下式得出：

其中，θPDMS、θglass是PDMS和玻璃的接觸角，w、h是通道寬度和高度。

由公式（7）—（9），可得到微閥打開時的臨界轉(zhuǎn)速。

3.3 實驗結(jié)果

圖6 在有玻璃蓋板的毛細閥上的液面位置Fig.6 The liquid meniscus at the microvalve with a glass cover

當液體流到毛細被動閥（R2處），液面如圖6所示。此時，由于液柱末端在尺寸較大的貯液室，附加壓力可近似為零。由液面前后壓力平衡可知，在被動閥2處液柱前端液面產(chǎn)生的附加壓力也為零。可以看到，靠近玻璃平板的液體已經(jīng)流過擴張段入口，進入到擴張段的側(cè)壁，因此接觸線不會全部停留在擴張段入口位置。在SE仿真中，對側(cè)壁上的接觸線的設置和實際流動情況是相符的。

圖7 臨界轉(zhuǎn)速和微閥寬度的關(guān)系（微閥深25μm）Fig.7 Bburst rotational speeds vs.channel width（the depth is 25μm）

圖7、圖8給出對于不同寬深比的被動閥，實驗和仿真結(jié)果的比較。圖7中微閥深度為25μm，寬度是50～400μm。共有兩組液柱，設計尺寸R2和 R1分別是20、15mm和30、25mm。貯液池（R1處）寬度和深度是3mm、2mm。在本文，設對PDMS和玻璃的前進接觸角θA為 120°和 20°，后退接觸角為 105°和8°。圖8中，微閥深50μm，其余參數(shù)不變。

圖8 臨界轉(zhuǎn)速和微閥寬度的關(guān)系（微閥深50μm）Fig.8 Burst rotational speeds vs.channel width（the depth is 50μm）

經(jīng)過兩次脫模，PDMS微通道約有4%的收縮?？梢钥吹剑瑢嶒灲Y(jié)果和仿真結(jié)果符合的很好，因此可以通過SE仿真對毛細被動閥進行分析和設計。

在二維情況和軸對稱情況下，在被動閥沒有達到臨界壓力之前，接觸線始終停留在擴張段入口。接觸線一旦流過擴張段側(cè)壁，液面投影面積變大，附加壓力變小。當液體壓力保持不變的時候，液體不斷進入擴張段，被動閥失效。而對于這種具有親水平板的三維被動閥，雖然部分接觸線流到擴張段側(cè)壁，但是被動微閥仍具有一定的附加壓力，沒有完全失效——這一點是和二維及軸對稱情況不同的。當然，由于親水平板的影響，臺階型毛細被動閥的臨界壓力被大大削弱了。

4 優(yōu)化設計

提高毛細被動閥的臨界壓力，除了減小橫截面的尺寸、增大靜態(tài)接觸角，還可以通過改變側(cè)壁擴張角、改變擴張段個數(shù)的手段來實現(xiàn)。下面，考慮改變擴張段個數(shù)的情況。

4.1 擴張段個數(shù)的影響

在保持擴張段矩形橫截面尺寸不變的情況下，改變被動閥擴張段的個數(shù)，即變?yōu)?個和1個。對于左右側(cè)壁是擴張段的2擴張段情況，上壁面是PDMS平板，液體可自由流動，其接觸角不超過前進接觸角。而對于上壁面是擴張段的3擴張段情況，由接觸角滯后現(xiàn)象可知，上壁面的表觀接觸角不小于前進接觸角，因此液面的彎曲程度和臨界壓力更大。

對于只有上壁面是擴張段的1擴張段情況，其左右側(cè)壁的擴張角是零。圖9給出了在橫截面尺寸相同時臨界壓力的變化情況。可以看到，當寬深比小于15時，1擴張段被動閥的臨界壓力要大于3擴張段被動閥。這主要是因為：對于1擴張段的被動閥，液面沿著來流方向的投影面積等于擴張段入口橫截面積；而對于3擴張段的被動閥，受親水的平面蓋板影響，接觸線進入到擴張段側(cè)壁，液面沿著來流方向的投影面積顯然要大于擴張段入口橫截面積，并且在親水蓋板的表面張力也要更大一些，因此3擴張段被動閥的臨界壓力要??；隨著橫截面積的增加，投影面積的差別減小，兩者逐漸接近。

從系統(tǒng)設計方面來說，1擴張段被動閥的臨界壓力更大，但需要比較長的擴張段連接來流微通道和后面的貯液池，這增加了微流體系統(tǒng)設計的難度。而3擴張段的被動閥可以利用所連接的貯液池作為微閥的擴張段，設計更緊湊。

4.2 側(cè)壁擴張角的影響

由文獻［60］可知，即使設計的擴張角大于90°，但由于脫模等加工的限制，很難得到尖銳的銳角，因此討論的擴張角范圍為-15°≤α≤45°，負值對應于收縮角情況。

圖10顯示擴張角和臨界壓力的關(guān)系。微閥的寬深比為2，PDMS和玻璃的接觸角分別取120°和20°?？梢钥吹?，當橫截面尺寸不變的時候，擴張角越小，臨界壓力越大。這是由于平面蓋板親水，使液體向蓋板前方鋪展，自由液面的面積增大。而同等體積情況下，球的表面積最小，能量最小，附加壓力最大。因此，擴張角越小，使得自由液面更趨向于球形，因此會提高臨界壓力。

圖9 擴張段個數(shù)對臨界壓力的影響Fig.9 Effect of different expansion section for burst pressure

圖10 擴張角和臨界壓力的關(guān)系Fig.10 Burst pressure vs.expansion angle

圖11 帶收縮角的被動閥達到臨界壓力時的液面Fig.11 The meniscus under the burst pressure for the micovalve with a convergence angle

圖11是收縮角情況下，達到臨界壓力時的液面形狀。和1擴張段被動閥（相當于側(cè)壁擴張角為0°）的情況相似，隨著體積增大，液面逐漸向平板前方前進；并且要得到計算的臨界壓力，需要有足夠長的擴張段。在臺階閥入口尺寸相同的情況下，收縮形的被動閥的臨界壓力最大，并且需要的收縮段長度要比1擴張段的情況少很多。因此，當需要達到比較大的臨界壓力的時候，收縮形的被動閥是比較好的選擇。當然，收縮角越大，收縮段出口的橫截面尺寸越小，對制作的難度要求增加，而且也降低了液體的流量。

5 結(jié)論

對于具有親水性平面蓋板的臺階型毛細被動閥，本文使用Surface Evolver算法實現(xiàn)了臨界壓力的計算。指出由于蓋板具有很好的親水性，有部分接觸線會越過擴張段入口，進入到側(cè)壁上。要實現(xiàn)SE仿真收斂，對于在擴張段入口側(cè)壁的接觸線需要設置為有部分可以流動。使用PDMS微通道和玻璃平板制作了微流體芯片，觀察到了接觸線流到擴展段側(cè)壁的情況。進行了轉(zhuǎn)臺實驗，實驗和仿真結(jié)果相符，證明SE算法是有效的。討論了擴張段個數(shù)和側(cè)壁擴張角對臨界壓力的影響，指出在擴張段入口尺寸相同時，1擴張段的被動閥和帶收縮角的被動閥將具有更高的臨界壓力。

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