陳 輝, 成泰民, 陳思群

(沈陽化工大學(xué)數(shù)理系,遼寧沈陽 110142)

自由邊界條件下的溫度梯度鐵電薄膜的極化性質(zhì)研究

陳 輝, 成泰民, 陳思群

(沈陽化工大學(xué)數(shù)理系,遼寧沈陽 110142)

在平均場近似下,采用橫場 Ising模型研究自由邊界條件下的溫度梯度鐵電薄膜的極化性質(zhì).當(dāng)溫度梯度鐵電薄膜采用自由邊界條件時(shí),薄膜受熱導(dǎo)致晶格沿極化方向膨脹使得贗自旋相互作用系數(shù)發(fā)生變化,因此,贗自旋相互作用系數(shù)應(yīng)作為坐標(biāo)的函數(shù).研究表明:考慮贗自旋相互作用系數(shù)的變化后,溫度梯度鐵電薄膜的極化強(qiáng)度和相變溫度都較不考慮贗自旋相互作用系數(shù)變化的情況有所增加.薄膜始末兩贗自旋層的溫度比以及薄膜固定端的溫度是影響溫度梯度鐵電薄膜極化性質(zhì)的兩個(gè)重要因素.

溫度梯度; 自發(fā)極化; 相變溫度

梯度鐵電薄膜材料是指鐵電薄膜材料的某些特性參數(shù)(如組分、溫度、應(yīng)力等)沿與薄膜表面相垂直的方向呈連續(xù)變化或階梯變化.由于梯度鐵電材料的特性不同于非梯度鐵電薄膜材料,以及它們在熱釋電探測器、傳感器等方面的應(yīng)用,關(guān)于梯度鐵電材料的極化性能研究近年來引起了廣泛關(guān)注[1-5].在這些研究當(dāng)中,關(guān)于溫度梯度鐵電薄膜性質(zhì)的研究很多,它們與極化偏移的“本源”問題[3],以及梯度鐵電薄膜的熱還原特性等有重要關(guān)聯(lián).

制備薄膜時(shí),其性質(zhì)很大程度上受外部因素的影響(電極、邊界條件以及溫度等),在不同的應(yīng)用中鐵電薄膜制備需要采用不同的邊界條件.在實(shí)驗(yàn)研究中,溫度梯度鐵電薄膜可以采用不同的方法來制備.文獻(xiàn)〔1〕中加熱時(shí)采用緊密夾持在薄膜兩側(cè)的電極來制備溫度梯度鐵電薄膜,這種情況下為夾持邊界條件,在這種邊界條件下,鐵電畸變引起的贗自旋相互作用系數(shù)的變化可以忽略[6].在文獻(xiàn)〔5〕中,采用白熾燈照明加熱的方法制備溫度梯度膜,此時(shí)采用的是自由邊界條件,薄膜受熱膨脹導(dǎo)致的贗自旋相互作用的變化不能忽略[6].

理論上研究溫度梯度鐵電薄膜的方法主要有 GLD(Ginzburg-Landau-Devonshire)唯象理論和橫場 Ising模型.而采用橫場 Ising模型進(jìn)行的研究中,理論模型大多為夾持邊界條件[2-3],因?yàn)椴捎米杂蛇吔鐥l件時(shí),需要考慮贗自旋相互作用系數(shù)的變化,在計(jì)算上比較復(fù)雜.本文將建立自由邊界條件的溫度梯度鐵電薄膜模型,引入分布函數(shù)描述贗自旋相互作用系數(shù)的變化,研究溫度梯度鐵電薄膜的極化性質(zhì).

1 理論模型

橫場 Ising模型的哈密頓量可寫為:

這里Ωi為橫向場;和是坐標(biāo)i處贗自旋的x和z分量;Jij是坐標(biāo)i和j坐標(biāo)兩處兩贗自旋相互作用系數(shù),求和取遍所有坐標(biāo).

圖 1為自由邊界條件下,二級(jí)相變溫度梯度鐵電薄膜的理論模型.在薄膜內(nèi)部存在著溫度梯度,T1,T2,…,TN為每一贗自旋層的溫度,假定薄膜的極化方向沿z方向,并垂直于薄膜表面,為了簡化,假定橫向場Ω在薄膜內(nèi)部均勻分布,且只考慮相鄰兩贗自旋間相互作用.

圖 1 自由邊界條件下溫度梯度鐵電薄膜理論模型Fig.1 Model of temperature-graded ferroelectric film under free boundary condition

溫度梯度鐵電薄膜內(nèi)部的贗自旋相互作用系數(shù)的變化十分復(fù)雜,它受到溫度、熱通量密度、熱傳導(dǎo)系數(shù)和樣品厚度等諸多因素的影響.基于實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)的參考,其分布函數(shù)可以寫為[6]:

這里m是層序列號(hào);N是薄膜的總層數(shù);Fi(i= 2,4,6,…)是表征鐵電畸變貢獻(xiàn)的參數(shù),在自由邊界條件下,根據(jù)實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù),可以取為F2=1.0 m4/C2,F4=10 m8/C4,F6=-100 m12/C6.計(jì)算中,忽略了Pm6次方以上的項(xiàng),并且取Ω=J0.

參數(shù)a為薄膜內(nèi)部第N層溫度和第 1層溫度之比,即:a=TN/T1,這里取均勻的溫度梯度,

第m層的極化強(qiáng)度可以表示為:

n是單位體積內(nèi)含有贗自旋的個(gè)數(shù),μ是極化偶極矩的大小.

平均極化強(qiáng)度可以表示為:

2 數(shù)值計(jì)算結(jié)果與討論

下面就自由邊界條件下溫度梯度鐵電薄膜的極化性質(zhì)進(jìn)行理論研究.圖 2為考慮與不考慮贗自旋相互作用系數(shù)變化兩種情況下,薄膜內(nèi)部的極化強(qiáng)度分布曲線.參數(shù)N=10,a=0.2.對比圖 2中兩曲線,可以看到考慮了贗自旋相互作用系數(shù)變化后,薄膜極化強(qiáng)度增大.這是因?yàn)楸∧?nèi)部受熱膨脹后,沿著自發(fā)極化方向晶格常數(shù)增加,導(dǎo)致贗自旋相互作用系數(shù)增加,這是極化強(qiáng)度增大的原因.

圖 2 對比贗自旋相互作用系數(shù)是否變化兩種情況下,溫度梯度鐵電薄膜內(nèi)部的極化分布曲線Fig.2 Polarization distribution in temperature-graded ferroelectric film in cases of considering or non-considering the variation of pseudo-spin interaction couplings

參數(shù)a為薄膜內(nèi)部第N層與第 1層溫度的比值,當(dāng)a<1時(shí),第N層的溫度低于第 1層的溫度;當(dāng)a>1時(shí),第N層的溫度高于第 1層的溫度.在制備溫度梯度鐵電薄膜的過程中,通常固定薄膜一端的溫度,改變另 1端的溫度,以此在薄膜內(nèi)部產(chǎn)生溫度梯度.在此固定薄膜第 1層溫度t1=KBT1/J0=1.0,由此,作出了圖 3和圖4,分別為a<1和a>1兩種情況.在圖中可以看到,由于溫度梯度以及贗自旋相互作用系數(shù)梯度的存在,極化梯度的大小和方向與施加在溫度梯度薄膜上的溫度梯度及贗自旋相互作用梯度的大小和方向有關(guān).對于表征薄膜內(nèi)部溫度梯度的參數(shù)a,盡管溫度梯度是均勻的,但極化梯度是不均勻的.如圖 3所示,a<1,整個(gè)薄膜的極化分布隨層數(shù)的增加而連續(xù)增加 (第 10層突然降低是由于贗自旋配位數(shù)為 5,小于第 9層贗自旋配位數(shù) 6,故突然降低);并且隨著參數(shù)a的增加,極化變化得越陡峭.圖 4對應(yīng)a>1的情況,呈現(xiàn)了與圖 3相反的趨勢,隨著層數(shù)的增加,極化強(qiáng)度逐漸減小.當(dāng)溫度梯度較大時(shí) (a=1.8),溫度梯度膜的最外層即將變?yōu)轫橂娤?當(dāng)溫度梯度進(jìn)一步增大,變?yōu)轫橂娤嗟膶訑?shù)將越來越多.

圖 3a<1時(shí)薄膜內(nèi)部極化分布曲線Fig.3 Polarization distribution in fi lm in case ofa<1

圖 4a>1時(shí)薄膜內(nèi)部極化分布曲線Fig.4 Polarization distribution in fi lm in case ofa>1

圖 5和圖 6分別為平均極化強(qiáng)度與第 1層溫度T1及參數(shù)a的關(guān)系曲線.從圖 5中可以看到:增加薄膜固定端的溫度T1,平均極化強(qiáng)度逐漸降低,隨著參數(shù)a的逐漸增加,平均極化強(qiáng)度和相變溫度都在逐漸降低.圖 6中,變化參數(shù)a的取值,對于給定的溫度T1,當(dāng)a<1時(shí),隨著a值的增大,溫度梯度減小;當(dāng)a>1時(shí),隨著a值的增大,溫度梯度也增大,也就是參數(shù)a單調(diào)增加過程中,經(jīng)歷了溫度梯度的減小和增大兩個(gè)過程,而薄膜的平均極化強(qiáng)度卻是隨著參數(shù)a的增加而單調(diào)降低的.

圖 5 平均極化強(qiáng)度與溫度T1之間關(guān)系曲線Fig.5 Mean polarization as a function ofT1

圖 6 平均極化強(qiáng)度與參數(shù)a關(guān)系曲線Fig.6 Mean polarization as a function ofa

3 結(jié) 論

在平均場近似下,采用橫場 Ising模型理論,研究了自由邊界條件下的溫度梯度鐵電薄膜的極化性質(zhì).引入分布函數(shù)描述贗自旋相互作用系數(shù)的變化.研究表明:自由邊界條件下的溫度梯度鐵電薄膜,考慮贗自旋相互作用系數(shù)的變化后,極化強(qiáng)度和相變溫度都較不考慮贗自旋相互作用系數(shù)變化的情況有所增加.參數(shù)a和薄膜固定端的溫度T1是影響薄膜極化性質(zhì)的兩個(gè)重要參數(shù),它們的增加將降低薄膜的平均極化強(qiáng)度.

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Plarization Properties of Temperature-graded Ferroelectric Fi lm s under Free Boundary Condition

CHEN Hui, CHENG Tai-m in, CHEN Si-qun
(Shenyang U niversity of Chem ical Technology,Shenyang110142,China)

In the fram ew ork of the m ean field approxim ation,a transverse Ising m odel(T IM)is adopted to analyze the polarization properties of temperature-graded ferroelectric film s under free boundary condition.W hen temperature-graded ferroelectric film s are under free boundary condition,due to the expansion along the polarization aroused by heating,pseudo-spins interaction couplings get changing.Hence,the interaction couplings should be considered as a function of coordinate.The results show that considering the variation of pseudo-spins interaction couplings,polarization and phase-transition temperature becom e larger.The temperature of top layer and the ratio betw een the top-layer temperature and bottom-layer temperature are the tw o important factors that influence the polarization properties of temperature-graded ferroelectric film s.

temperature gradient; spontaneous polarization; phase-transition temperature

O482.4

A

1004-4639(2010)03-0279-04

2009-12-23

國家自然科學(xué)基金資助項(xiàng)目(10647138);遼寧省科研基金資助項(xiàng)目(20060667)

陳輝(1979-),女,吉林吉林人,講師,博士,主要從事低維凝聚態(tài)體系的研究.