劉麗紅，黃思靜，王春連，黃可可，佟宏鵬，鐘倩倩

(成都理工大學(xué)油氣藏地質(zhì)及開發(fā)工程國家重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室，沉積地質(zhì)研究院)

機(jī)理·模式

碳酸鹽巖中方解石膠結(jié)物的陰極發(fā)光環(huán)帶與微量元素構(gòu)成的關(guān)系
——以塔河油田奧陶系碳酸鹽巖為例

劉麗紅，黃思靜，王春連，黃可可，佟宏鵬，鐘倩倩

(成都理工大學(xué)油氣藏地質(zhì)及開發(fā)工程國家重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室，沉積地質(zhì)研究院)

劉麗紅

對(duì)塔河油田奧陶系碳酸鹽巖中方解石膠結(jié)物的陰極發(fā)光性和微量元素構(gòu)成研究發(fā)現(xiàn)，一些與大氣水成巖環(huán)境有關(guān)的方解石膠結(jié)物顯示出亮、暗相間陰極發(fā)光環(huán)帶，微量元素含量與陰極發(fā)光環(huán)帶之間具有良好的對(duì)應(yīng)關(guān)系，亮帶具有較高的Mn、Fe含量，暗帶則具有較高的Sr、Na含量，顯示方解石膠結(jié)過程中大氣水作用強(qiáng)度的變化。這些碳酸鹽礦物的陰極發(fā)光環(huán)帶受元素構(gòu)成變化控制，并反映成巖流體中元素含量的變化和/或結(jié)晶速率的變化，這在一定程度上與大氣水環(huán)境相對(duì)開放的成巖條件有關(guān)。相對(duì)晚期的環(huán)帶發(fā)光較亮，并具有較高的Mn和較低的Sr、Na含量，顯示與加里東—海西期構(gòu)造運(yùn)動(dòng)有關(guān)的古巖溶過程中大氣水作用逐漸加強(qiáng)的總體成巖趨勢(shì)。

塔河油田；奧陶系；微量元素；碳酸鹽巖膠結(jié)物；成巖作用；成巖特征

劉麗紅1982年生，成都理工大學(xué)沉積地質(zhì)研究院在讀碩士研究生。通訊地址：610059四川省成都市二仙橋東三路1號(hào)

陰極發(fā)光分析是沉積學(xué)的重要研究手段之一，已在碳酸鹽沉積學(xué)（包括碎屑巖的碳酸鹽膠結(jié)物研究）中得到了廣泛的應(yīng)用。電子探針等高精度的分析技術(shù)可以定量測(cè)量具有發(fā)光的碳酸鹽礦物中微量元素的含量，這為研究碳酸鹽成巖事件及判斷成巖流體性質(zhì)提供了重要依據(jù)。同時(shí)對(duì)碳酸鹽礦物來說，有關(guān)Mn作為激活劑、Fe作為猝滅劑的陰極發(fā)光原理［1－3］也為人們所普遍接受。有關(guān)碳酸鹽膠結(jié)物陰極發(fā)光環(huán)帶的形成機(jī)理，前人也作了大量研究。如Ebers等［4］對(duì)美國新澤西州Mascot—Jefferson鉛鋅礦床白云石環(huán)帶的研究，獲得了與鉛鋅礦物化時(shí)間有關(guān)的白云石的沉淀時(shí)間，后來David等［5］對(duì)Pb和Zn作為陰極發(fā)光感光劑的研究，以及Mn、Fe作為陰極發(fā)光激活劑和猝滅劑的最低含量的研究,Jones［6］對(duì)英屬西印度群島Cayman組環(huán)帶狀白云石膠結(jié)物的研究，Jin等［7］對(duì)含油環(huán)帶狀方解石在油氣幕式成藏中應(yīng)用的研究，黃思靜等［8］對(duì)四川盆地東北部三疊系飛仙關(guān)組碳酸鹽巖陰極發(fā)光特征與成巖作用關(guān)系的研究等都有較深入的分析成果。本文試圖從塔河油田碳酸鹽巖的陰極發(fā)光分析，結(jié)合與之有關(guān)的Sr、Na、Mn、Fe元素分析，討論方解石膠結(jié)物的陰極發(fā)光環(huán)帶與其微量元素構(gòu)成的關(guān)系，并探討環(huán)帶的形成機(jī)制。

1 地質(zhì)背景

塔河油田位于天山南麓，塔克拉瑪干沙漠北緣的戈壁荒漠地區(qū),地處新疆維吾爾自治區(qū)的庫車縣和輪臺(tái)縣境內(nèi),構(gòu)造位置為塔里木盆地北部沙雅隆起中段阿克庫勒凸起西部（圖1），面積約3 200 km2。它發(fā)現(xiàn)于1990年，是我國發(fā)現(xiàn)的第一個(gè)陸上古生代海相大油田。塔河油田可分為九個(gè)開發(fā)區(qū)，目前塔河油田奧陶系油藏主要分布在一、二、三、四、六、七區(qū)。這些開發(fā)區(qū)均獲得了高產(chǎn)油氣產(chǎn)能，在其外圍有的地區(qū)也獲得了高產(chǎn)油氣流，目前的井控含油氣面積約1 800 km2,顯示出塔河油田所處的阿克庫勒凸起西南斜坡奧陶系呈大面積連片含油特征，具有極大的油氣勘探開發(fā)潛力。截至2004年底，塔河油田累積探明石油地質(zhì)儲(chǔ)量52567×104t，其中奧陶系有50058×104t，占95.23%［9］。

圖1 塔河油田地理位置

2 研究方法與結(jié)果

2.1 研究方法

本研究中的樣品采自塔里木盆地北部塔河油田的S1、S2和S8井，樣品主要分布于奧陶系的一間房組和良里塔格組，目前埋藏深度在5477～6432m之間。樣品與加里東—海西期不整合面的深度差異在7.8～31.6m之間，因而它們都不同程度地受到與加里東—海西期構(gòu)造抬升有關(guān)的古喀斯特過程中大氣水作用的影響。在對(duì)樣品進(jìn)行薄片鑒定（包括茜素紅和鐵氰化鉀染色分析以及鑄體薄片分析）的基礎(chǔ)上，利用成都理工大學(xué)油氣藏地質(zhì)及開發(fā)工程國家重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室的CL8200MK5陰極發(fā)光儀（配以Leica偏光顯微鏡）進(jìn)行陰極發(fā)光分析，測(cè)試條件選擇束電壓15kV、束電流300μA，同時(shí)考慮到樣品的可對(duì)照性，對(duì)所有樣品都采用了相同的測(cè)試條件。電子探針分析由成都地質(zhì)礦產(chǎn)研究所完成，分析儀器為JCXA-733超級(jí)電子探針儀，元素定量檢測(cè)限為5× 10-4～1×10-5。圖2提供了本文涉及樣品的陰極發(fā)光特征照片，同時(shí)給出了相應(yīng)透射光照片以及進(jìn)行了電子探針元素分析的測(cè)點(diǎn)部位。

2.2 方解石膠結(jié)物的陰極發(fā)光特征

碳酸鹽巖中方解石膠結(jié)物的結(jié)構(gòu)與微量元素構(gòu)成是成巖作用研究中反演成巖流體性質(zhì)（如溫度、壓力、PCO2、pH值、離子構(gòu)成和體系的封閉與開放等）的重要手段。本文研究的方解石以粗粒亮晶、嵌晶膠結(jié)物為主，主要出現(xiàn)在較大的晶間孔隙、溶蝕孔隙、溶蝕縫及裂隙中靠孔隙壁一側(cè)，同時(shí)晶體自形程度較好，晶體較大（圖2），通常可識(shí)別出4～5期具不同陰極發(fā)光強(qiáng)度的環(huán)帶，即極強(qiáng)、強(qiáng)、中等、弱和極弱。方解石晶體的環(huán)帶厚度不等（圖2），大致變化在0.003～0.025mm之間，環(huán)帶都具有方解石菱形自形晶的輪廓，直到與周圍晶體競(jìng)爭(zhēng)生長(zhǎng)空間時(shí)才會(huì)發(fā)生變形。這時(shí)，空間的局限控制了晶體的生長(zhǎng)，并形成不規(guī)則的晶體形態(tài)。陰極發(fā)光分析顯示，大部分樣品（如圖2b、2d）中作為海相沉積成因的粒屑組分、微晶基質(zhì)和早期的海相膠結(jié)物都不發(fā)光或具有較弱的陰極發(fā)光，顯示出低錳的海相沉積碳酸鹽礦物的特征，而后期充填的斑塊狀粗晶方解石膠結(jié)物具有橙紅色的多期環(huán)帶狀的陰極發(fā)光，顯示相對(duì)復(fù)雜的成巖歷史。

總體上說，相對(duì)晚期形成的方解石膠結(jié)物發(fā)光最強(qiáng)，以橙紅色亮邊的形式出現(xiàn)。另外，與不整合面距離也在一定程度上控制了碳酸鹽礦物的陰極發(fā)光性。一些距不整合面很近的樣品（如圖2f的樣品距離不整合面不到8m），由于受古巖溶過程大氣淡水作用的強(qiáng)烈影響，因而整個(gè)薄片都顯示出極強(qiáng)的橙紅色陰極發(fā)光，同時(shí)后期充填的方解石膠結(jié)物也具有更強(qiáng)的多期陰極發(fā)光環(huán)帶。

2.3 微量元素特征

地球化學(xué)分析測(cè)試結(jié)果不但能反映沉積物的沉積歷史，也能反映沉積期后的流體改造的過程。本研究中對(duì)各周期性發(fā)光的環(huán)邊膠結(jié)物分別進(jìn)行了微量元素分析，表1列出了由電子探針分析儀測(cè)試的具不同陰極發(fā)光性的各環(huán)帶的Sr、Na、Mn、Fe微量元素質(zhì)量分?jǐn)?shù)，顯示不發(fā)光或具有較暗陰極發(fā)光的環(huán)帶（Z1、Z2）具有較低的Mn、Fe質(zhì)量分?jǐn)?shù)，但具有較高的Sr、Na質(zhì)量分?jǐn)?shù)；而發(fā)亮光的環(huán)帶（Z3、Z4）則具有較高的Mn、Fe質(zhì)量分?jǐn)?shù)和較低的Sr、Na質(zhì)量分?jǐn)?shù)（圖3，表1）。圖3可以看出，隨著方解石膠結(jié)物陰極發(fā)光強(qiáng)度的增強(qiáng)，Sr、Na質(zhì)量分?jǐn)?shù)呈逐漸降低的趨勢(shì)，而Mn質(zhì)量分?jǐn)?shù)逐漸增加，這與逐漸增強(qiáng)的大氣水成巖作用有關(guān)，同時(shí)受晶體生長(zhǎng)速率的控制。

圖2 塔河油田奧陶系碳酸鹽膠結(jié)物薄片顯微照片及其陰極發(fā)光照片除距不整合面很近的圖2f照片整體具很強(qiáng)的橙紅色陰極發(fā)光以外，各照片中作為海相沉積成因的粒屑組分、微晶基質(zhì)和早期的海相膠結(jié)物都不發(fā)光或具較弱的陰極發(fā)光，但斑塊狀粗晶方解石膠結(jié)物具有橙紅色的多期環(huán)帶狀的陰極發(fā)光特征

圖3 塔河油田奧陶系碳酸鹽巖的方解石膠結(jié)物陰極發(fā)光強(qiáng)度與微量元素含量關(guān)系直方圖

表1 塔河油田奧陶系碳酸鹽巖方解石膠結(jié)物陰極發(fā)光強(qiáng)度同微量元素質(zhì)量分?jǐn)?shù)的關(guān)系

3 討論

3.1 碳酸鹽陰極發(fā)光控制機(jī)理

前人研究［10］結(jié)果表明，碳酸鹽礦物相的陰極發(fā)光性主要受其晶格中Fe、Mn質(zhì)量分?jǐn)?shù)的控制，Mn是最常見的發(fā)光激活劑，而Fe則是最重要的猝滅劑。碳酸鹽礦物陰極發(fā)光的有無，首先取決于礦物晶格中是否存在大于致發(fā)光質(zhì)量分?jǐn)?shù)下限的Mn。如果碳酸鹽礦物具有陰極發(fā)光，毫無疑問，礦物晶格中應(yīng)含有Mn的質(zhì)量分?jǐn)?shù)大于（15~80）×10-6［11］。當(dāng)碳酸鹽晶格中Fe的質(zhì)量分?jǐn)?shù)大于200×10-6時(shí)，便將影響碳酸鹽礦物的陰極發(fā)光［2］。當(dāng)Fe的質(zhì)量分?jǐn)?shù)達(dá)到10 000×10-6時(shí)，便開始猝滅陰極發(fā)光，當(dāng)質(zhì)量分?jǐn)?shù)達(dá)15000×10-6時(shí)，便將使碳酸鹽礦物的陰極發(fā)光完全猝滅，此時(shí)，不管激活劑Mn的質(zhì)量分?jǐn)?shù)多高，都將使碳酸鹽礦物不具任何陰極發(fā)光。因此，如果一碳酸鹽礦物不具陰極發(fā)光，則原因應(yīng)有兩個(gè)：（1）礦物晶格中Mn的質(zhì)量分?jǐn)?shù)小于（15~80）×10-6；（2）礦物晶格中Fe的質(zhì)量分?jǐn)?shù)大于15000×10-6。在這兩個(gè)條件中，只要滿足其中任意一個(gè)，礦物都不具陰極發(fā)光［11］。

本研究中大多數(shù)樣品的Fe的質(zhì)量分?jǐn)?shù)都小于200×10-6，只有個(gè)別樣品的質(zhì)量分?jǐn)?shù)略高于200×10-6，因此其含量對(duì)碳酸鹽陰極發(fā)光影響不大。相反，Mn的質(zhì)量分?jǐn)?shù)大多在40×10-6以上，因此其質(zhì)量分?jǐn)?shù)是造成方解石膠結(jié)物陰極發(fā)光的重要因素。從圖3c中可以看出，碳酸鹽膠結(jié)物的陰極發(fā)光強(qiáng)度隨著Mn質(zhì)量分?jǐn)?shù)的增加不斷增強(qiáng)。其中，原始海相碳酸鹽沉積物的Mn的質(zhì)量分?jǐn)?shù)都小于50×10-6，因此，其不發(fā)光，或發(fā)光較弱。而次生加大的方解石環(huán)邊中Mn的質(zhì)量分?jǐn)?shù)都在300×10-6以上，具有強(qiáng)到極強(qiáng)的橙紅色陰極發(fā)光。因此，本研究中Mn的質(zhì)量分?jǐn)?shù)是造成陰極發(fā)光環(huán)帶的重要因素。

3.2 不同陰極發(fā)光環(huán)帶中微量元素構(gòu)成的控制因素

3.2.1 原始海相碳酸鹽礦物的微量元素構(gòu)成與陰極發(fā)光的關(guān)系

一種元素在礦物中的含量主要取決于該元素在沉淀溶液中的濃度及動(dòng)力學(xué)效應(yīng)［11］?，F(xiàn)代海水及淡水中幾種元素含量如表2所示?？梢钥闯?，海水中Mn、Fe質(zhì)量分?jǐn)?shù)極低，分別為它們?cè)诘械?/50和1/197，而Sr、Na在海水中質(zhì)量分?jǐn)?shù)遠(yuǎn)大于其在大氣淡水中的質(zhì)量分?jǐn)?shù)。由于碳酸鹽的沉淀作用強(qiáng)烈依賴于生物，而現(xiàn)代大多數(shù)無脊椎動(dòng)物均生活在溫暖的淺海中，因此從中直接沉淀的，與海水達(dá)到平衡的沉淀物中具有較高的Sr、Na質(zhì)量分?jǐn)?shù)，而具有較低的Mn、Fe質(zhì)量分?jǐn)?shù)，其中Mn質(zhì)量分?jǐn)?shù)大大低于致發(fā)光的下限，這是海相沉積成因的粒屑組分、微晶基質(zhì)和早期的海相膠結(jié)物都不具陰極發(fā)光的原因（圖2a,2b,2c,2d）。

表2 元素Sr、Na、Mn、Fe、Mg、Ca在現(xiàn)代海水及大氣淡水中的質(zhì)量分?jǐn)?shù)以及在CaCO3中的分配系數(shù)

3.2.2 化學(xué)動(dòng)力學(xué)效應(yīng)對(duì)碳酸鹽中微量元素構(gòu)成的影響及相應(yīng)的陰極發(fā)光性

Mg、Sr、Na、Mn、Fe等元素在CaCO3的分配系數(shù)如表2所示，從表中可以看出，Sr、Na、Mg的分配系數(shù)變化范圍較小，而Mn和Fe的分配系數(shù)變化范圍較大，尤其是Mn，變化范圍從5.4～1700，而Fe也在1～20之間，這會(huì)使得從Mn、Fe質(zhì)量分?jǐn)?shù)類似的流體中沉淀的、但沉淀速率和沉淀方式不同的碳酸鹽礦物具有不同的Mn、Fe質(zhì)量分?jǐn)?shù)。如成巖過程中通過溶解—再沉淀方式實(shí)現(xiàn)的新生變形作用，是一種相對(duì)緩慢的過程，Mn、Fe在方解石中的分配系數(shù)可不同程度地提高。與之相反，溫暖淺海中由化學(xué)或生物化學(xué)作用導(dǎo)致的CaCO3的直接沉淀過程，其速率較快，因而分配系數(shù)可大大降低，這是造成原始海相碳酸鹽礦物中Mn、Fe質(zhì)量分?jǐn)?shù)低的另一重要原因。

3.2.3 大氣水成巖作用對(duì)微量元素構(gòu)成的影響及相應(yīng)的陰極發(fā)光性

塔河油田奧陶系碳酸鹽巖分別在加里東中、晚期和海西早期以及海西晚期發(fā)生了幾次大規(guī)模的巖溶作用，形成巖溶型儲(chǔ)層［3］，因而大氣水成巖作用對(duì)碳酸鹽儲(chǔ)層具有重要影響。原始海相碳酸鹽沉積過程會(huì)與周圍的海水發(fā)生微量元素的交換，使其在一定程度上具有海水的元素組成特征，當(dāng)這種碳酸鹽礦物暴露于大氣淡水中時(shí)會(huì)部分或全部溶解，并且與大氣水交換微量元素和穩(wěn)定同位素，然后作為成巖低鎂方解石沉淀下來。因此成巖低鎂方解石具有與大氣水相平衡的微量元素構(gòu)成。而這種大氣水通常比海水含有更少的Sr、Na、Mg，更多的Mn和Fe質(zhì)量分?jǐn)?shù)，因此這個(gè)過程會(huì)導(dǎo)致成巖低鎂方解石中Sr、Na質(zhì)量分?jǐn)?shù)的降低，Mn、Fe質(zhì)量分?jǐn)?shù)的增加。當(dāng)發(fā)生成巖蝕變的碳酸鹽礦物中Mn質(zhì)量分?jǐn)?shù)大于（15～80）×10-6，F(xiàn)e質(zhì)量分?jǐn)?shù)大于200×10-6時(shí)，便顯示不同強(qiáng)度的陰極發(fā)光。海相和非海相的交替影響會(huì)出現(xiàn)亮、暗相間的陰極發(fā)光環(huán)帶。Mg的質(zhì)量分?jǐn)?shù)可以增加也可以降低，這取決于原始礦物相是高鎂方解石，低鎂方解石還是文石。成巖低鎂方解石的組成直接決定于水巖比的變化，較高的水巖比代表開放的成巖系統(tǒng)或不斷地沉淀溶解過程。因此，成巖低鎂方解石與相鄰的成巖大氣水達(dá)到了化學(xué)平衡。相反，較低的水巖比代表相對(duì)封閉的成巖系統(tǒng)，或較少的沉淀溶解過程，在這種情況下，所沉淀的成巖低鎂方解石沒有與相鄰的成巖大氣水達(dá)到平衡［13］。本文中大部分陰極發(fā)光都表現(xiàn)出亮帶具較高的Mg，而暗帶具較低的Mg質(zhì)量分?jǐn)?shù)，說明代表一種相對(duì)開放的大氣水環(huán)境。

4 結(jié)論

（1）塔河油田奧陶系經(jīng)歷了加里東—海西期的構(gòu)造抬升，碳酸鹽膠結(jié)物具有獨(dú)特的亮暗相間陰極發(fā)光環(huán)帶和相應(yīng)的微量元素構(gòu)成，這是大氣水成巖環(huán)境的特征之一；

（2）方解石膠結(jié)物的陰極發(fā)光環(huán)帶與其Sr、Na、Mn、Fe質(zhì)量分?jǐn)?shù)與之間具有良好的對(duì)應(yīng)關(guān)系，亮帶具有較高的Mn、Fe質(zhì)量分?jǐn)?shù)，暗帶則具有較高的Sr、Na質(zhì)量分?jǐn)?shù)，其受控制因素主要是流體中元素濃度變化和化學(xué)動(dòng)力學(xué)效應(yīng)，因而環(huán)帶的形成與相對(duì)開放的成巖環(huán)境有關(guān)，這也是大氣水成巖環(huán)境的特征之一；

（3）總體上說，塔河油田奧陶系碳酸鹽巖方解石膠結(jié)物的晚期環(huán)帶相對(duì)較亮，并具有較高的Mn和較低Sr、Na質(zhì)量分?jǐn)?shù)，顯示出大氣水成巖作用逐漸加強(qiáng)的總體成巖趨勢(shì)，這可能與加里東—海西期的構(gòu)造抬升速率有關(guān)。

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編輯：金順愛

Cathodoluminescence Zonal Texture of Calcite Cement in Carbonate Rock and Its Relationship with Trace Element Composition: A Case of Ordovician Carbonate Rock of Tahe Oilfield,Tarim Basin

Liu Lihong,Huang Sijing,Wang Chunlian,Huang Keke, Tong Hongpeng,Zhong Qianqian

The study of Ordovician carbonate rock from Tahe Oil Field indicates that some of calcite cements related with meteoric diagenetic environment show bright-and-weak luminescence zones and the concentration of Sr,Na, Mn and Fe elements has a good corresponding relationship with luminescence zones.That is,bright luminescence zone has high concentration of Mn and Fe and low concentration of Sr and Na while weak luminescence zone has high concentration of Sr and Na and low concentration of Mn and Fe,which implies the effect of meteoric fresh water to calcite cementation.The luminescence zones are controlled by different element textures and they reveal the change of element concentration within diagenetic fluid and the crystallization rate of calcite.It is suggested that this instance is related,in some extent,with the open fluid condition in meteoric diagenetic environment.In general,the late-stage zones of calcite cement show relative bright luminescence with relative high concentration of Mn and relative low concentration of Sr and Na,which reveals the increasing meteoric diagenesis during palaeokarst process related with Caledonian-Hercynian tectonic movement.

Ordovician;Calcite cement;Trace element;Cathodoluminescence;Diagenesis;Tahe Oil Field

TE125.1

A

1672-9854(2010)-01-0055-06

2009-03-23

本文受國家自然科學(xué)基金項(xiàng)目（批準(zhǔn)號(hào)：40839908和40672072）資助

Liu Lihong：female,Master degree in progress at Sedimentary Geology Institute,Chengdu University of Technology.Add:State Key Laboratory of Oil and Gas Reservoir Geology and Exploitation,Chengdu University of Technology,1 Dongsan Rd.,Chengdu, 610059 China