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        大型低溫色譜柱系統(tǒng)的研制

        2010-02-23 02:41:32劉云怒侯建平翁葵平
        低溫工程 2010年4期
        關鍵詞:氫同位素繆爾載氣

        謝 波 劉云怒 侯建平 翁葵平

        (中國工程物理研究院核物理與化學研究所 綿陽 621900)

        1 引 言

        氫同位素分離與濃縮是核燃料循環(huán)、聚變反應堆、聚變-裂變混合堆中必須解決的重要問題之一,國內外學者對其進行了大量的實驗與理論研究,已發(fā)展出低溫蒸餾、氣相色譜、激光分離、薄膜滲透、熱擴散柱等多種成熟的分離方法[1],通常是采用氘-氫(DH)體系模擬氚-氘(T-D)體系,通過D-H體系的研究成果來推算T-D體系的現(xiàn)象,最后采取微量T示蹤的方法來驗證推算的準確性[2]。低溫氣相色譜法(Cryosorption Gas Chromatographic,CGC)作為一項專利技術[3],具有分離因子高、濃縮效果好、操作簡便等優(yōu)勢,是國際熱核實驗堆(ITER)包層氚提取系統(tǒng)(Tritium Extraction System,TES)和含氚重水氚回收(Tritium Recovery System,TRS)系統(tǒng)中的候選方案之一[4]。

        在國際上,色譜法分離氫同位素沒有在氚處理工程上應用的主要原因是該法的處理容量有限,文獻報道中最大的處理量也只是在每天百升的實驗室水平[5]。本課題組在多年從事同位素分離工作的基礎上,自行研發(fā)大容量的、裝填5A分子篩(MS5A)的低溫色譜柱系統(tǒng),實現(xiàn)了氕-氘體系的有效濃縮,參與了中試規(guī)模的重水提氚試驗。這種大型低溫色譜柱及其濃縮技術將為ITER中國液態(tài)鋰鉛包層TES的工程設計與建造、聚變-裂變混合堆氘-氚燃料循環(huán)的實現(xiàn)提供重要的技術支撐。

        2 研制的理論基礎

        氫同位素與分子篩在低溫下的吸附-解吸過程是一個物理過程,在國外的諸多文獻中,對其吸附過程的理論研究十分充分,建立了多種吸附模型和吸附速率方程。但對其解吸過程的研究較少,并且多集中于自然升溫解吸(Temperature Unforced Desorption,TUD)和閃灼解吸(Flash Desorption,F(xiàn)D)方面[6-7]。而本研究采取的方法是程序升溫解吸法(Temperature Programmed Desorption,TPD),即按照一定的程序緩慢加熱升溫,使吸附物(氫及其同位素)先后從分子篩表面上脫附,將解吸到氣相的吸附質的濃度(或豐度)與時間t(或溫度T)的函數(shù)關系,用氣相色譜儀記錄下來,得到有一個或多個峰的解吸譜圖。在吸附-動力學中,通常用表面覆蓋度θ的變化來表示解吸到氣相的吸附質的濃度(或豐度)的變化。圖1是一個典型的氫同位素解吸峰,由圖1可以得到如下參數(shù):解吸速率最大時的溫度Tm處的溫度;半峰寬ΔT1/2;曲線拐點處的溫度T1、T2,即的溫度;最大峰高H;溫度為maxTm時的表面覆蓋度θm。

        在低溫色譜柱中,液氮作為冷卻劑,載氣He的主要作用是驅動氫同位素樣品通過色譜柱,吸附劑MS5A的主要作用是使樣品中的不同組分實現(xiàn)分離。在77 K的溫度下,由于MS5A對He的吸附容量遠小于氫同位素樣品,在一定的假設條件下,可以采用兩點朗繆爾模型(Two-Site Langmuir Model)來描述氫同位素在MS5A上的吸附等溫線。假設條件是:(1)MS5A有兩種對應于不同吸附能的吸附點;(2)朗繆爾方程(Langmuir Equation)適用于每一個吸附點。

        這樣,每一單獨的吸附質(Adsorbate)對應有:

        式中:Qi為每單位質量吸附劑吸附氫同位素(i)的量,mol/g;Pi為氫同位素的分壓,Pa;ai、bi為氫同位素的朗繆爾系數(shù)(Langmuir Coefficients)。

        使用Markham-Benton關系式可以將兩點朗繆爾模型延伸到多吸附質(Multi-adsorbate)的情形:

        圖1 氫同位素分離解吸峰的示意圖Fig.1 Sketch of desorption peak for hydrogen isotopes separation

        3 低溫色譜柱系統(tǒng)

        3.1 概述

        低溫色譜柱系統(tǒng)主要由4部分組成:第1級低溫色譜柱、第2級低溫色譜柱、第3級低溫色譜柱、氣體流路系統(tǒng)和自動控制系統(tǒng),如圖2所示。自動控制系統(tǒng)是以美國NI(National Instruments)公司的高性能數(shù)據(jù)采集板卡和儀器級信號調理系統(tǒng)SCXI為核心,軟件開發(fā)以LabVIEW為基本平臺。氣體流路系統(tǒng)由一系列閥門、管道、接頭、質量流量計和壓力-溫度傳感器構成。3級低溫色譜柱的主要參數(shù)如表1所示。

        3.2 實驗方法

        實驗采取體積測量方式(Volumetric Method),除了依靠HP6890N氣相色譜儀進行監(jiān)測外,還要記錄樣品配制罐壓力變化、色譜柱壓力變化和系統(tǒng)平衡狀態(tài)壓力。每一輪進樣、吸附、解吸實驗結束后,對樣品配制罐都要進行抽真空,對色譜柱重新進行活化處理。將活化后的色譜柱浸泡在液氮中,低溫吸附不同組成的氕-氘(H-D)混合氣。然后按設定程序緩慢加熱升溫,使吸附物(氘、氕)先后從分子篩表面上脫附,將脫附到氣相的吸附質的豐度與時間的函數(shù)關系,用氣相色譜儀記錄下來,得到H-D混合氣的流出曲線,評估濃縮效果。此外,還探討了樣品組成、載氣流量對色譜柱濃縮效果和吸附行為的影響。

        圖2 低溫色譜柱系統(tǒng)Fig.2 Cryogenics chromatographic column system

        表1 3級低溫色譜柱的主要參數(shù)Table 1 Major parameters of three-grade cryogenic chromatographic columns

        4 調試實驗

        4.1 天然氘豐度氫的飽和實驗

        天然氘豐度(D豐度為1.5×10-4)的飽和實驗共進氫氣樣品100.0 m3。因為飽和實驗進樣較多,兩次運行后的分離、濃縮效果并非十分明顯,故將第1次的運行結果與第3次的進行比較。第1次的運行時間為360 min,第3次為357 min,D豐度測量下限為色譜儀載氣氦中的D豐度,約1×10-5。第1、3次的實驗數(shù)據(jù)如圖3、圖4所示,圖中左側Y軸為D豐度值以及氫的流出比值,右側Y軸為H解吸比率。流出比是指在某一時刻某一種同位素(或元素)已解吸流出部分相對于總量的百分比值。飽和實驗表明:D豐度為1.5×10-4的氫氣樣品經(jīng)過色譜柱分離后,D豐度在第1次運行后就達到52.5%,第3次達到91.5%,每次大量氘流出的位置都比前一次延后。在流出的前段,D濃度小于1×10-5。在第3次運行中,當流出的氣體中D豐度為6.8%時,氫已有92.9%流出,即有92.9%的樣品得到貧化,貧化程度最高達到3個數(shù)量級。

        圖3 飽和實驗第1次與第3次運行結果比較圖Fig.3 Comparison chart of the first run and the third run of saturation experiments

        4.2 樣品組成對低溫吸附行為的影響

        圖5 顯示了從實驗中獲得的H2、D2和1:1(體積比)H2-D2在77 K MS5A中的吸附等溫線,與式(1)朗繆爾模型的表達比較吻合,朗繆爾系數(shù)可以從實驗數(shù)據(jù)和模型中獲得。從圖上可以看出,在這3種氫同位素氣體中,D2的吸附量是最大的,H2的最小,H2-D2混合氣居中,3者之間的同位素效應(Isotopic Effect)在77 K的低溫下還十分明顯,但隨著氫同位素氣體壓力的增加,同位素效應將變小。因此,認為在其它實驗條件(例如壓力、色譜柱參數(shù)等)相同的情況下,氫同位素的吸附量與質量數(shù)有關,質量數(shù)越大,吸附量越大。T2的吸附等溫線應在離D2很近的上方。

        圖4 飽和實驗第3次運行結果Fig.4 The third run result of saturation experiments

        圖5 樣品組成對吸附行為的影響Fig.5 Influence of sample composition on adsorption behavior

        4.3 載氣流量對濃縮效果的影響

        由于3級色譜柱各自的處理能力、物理尺寸的不同,分別采取了不同的載氣流量。為了探討載氣流量對濃縮效果的影響,選擇第3級色譜柱進行實驗。如圖6所示,在相同的原料氣組成、進樣量、運行時間等參數(shù)條件下,載氣流量對濃縮效果的影響十分顯著,載氣流量為2.5 L/min時氘豐度值最大。這是因為載氣流量太小,氘難以完全載帶出來;載氣流量太大,不僅增加了尾氣中氫-氦分離的難度,而且影響分子篩脫附的最佳溫度,從而使氘的濃縮效果大大降低。

        圖6 載氣流量對分離效果的影響Fig.6 Influence of carrier gas flow on separation result

        5 結 論

        氫同位素分離濃縮實驗的結果證明,低溫氣相色譜柱系統(tǒng)的研制是成功的,創(chuàng)新與特色主要表現(xiàn)為3點:一是可以實現(xiàn)色譜柱系統(tǒng)長期、連續(xù)、安全地運行;二是氫同位素濃縮效果顯著,可以將天然氘豐度的樣品濃縮到91%以上,而排出氫氣中D的豐度在10-5—10-6量級,即系統(tǒng)的貧化因子大于1 000;三是處理容量在氣相色譜法分離同位素領域居世界領先水平,打破了制約氣相色譜同位素分離工程化的容量“瓶頸”,基本實現(xiàn)了200 m3/d的原料氣處理能力。如果繼續(xù)改進工藝流程,減少液氮轉移時間,適當擴大尺寸,將有能力實現(xiàn)1 000 m3/d的工程化目標。

        1 謝 波,劉云怒,翁葵平,等.色譜柱程序升溫脫附法分離氫同位素[J].科技導報,2007,25(20):33-35.

        2 Heinze S,Ducret D,Verdin J P.Isotopic enrichment of tritiated water by a bipolar electrolysis process[J].Fusion Technology,2002,41(5):1160-1164.

        3 謝 波,劉云怒,侯建平,等.氣相色譜法濃縮氘的研究[J].核技術,2005,28(12):934-936.

        4 Wu Yican,Wang Weihua,Liu Songlin.The dual functional lithium lead test blanket module and the testing strategy for ITER[J].Chinese Journal of Nuclear Science and Engineering,2005,25(4):347-360.

        5 Neffe G,Besserer U.Separation of hydrogen isotopes by a flowing bed process[J].Fusion Engineering Design,1997,20(1):39-40.

        6 Enoeda M,Kawamura Y,Okuno K.Recovery of Hydrogen Isotopes and Impurity Mixture by Cryogenic Molecular Sieve Bed for GDC Gas Cleanup[J].Fusion Technology,1995,10(28):591-596.

        7 劉旦初.多相催化原理[M].上海:復旦大學出版社,1997:81-84.

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