張曉南,辜向東△,吳 恙,鮮蘇琴,何 隕

(1.重慶醫(yī)科大學(xué)附屬口腔醫(yī)院修復(fù)科 400015;2.四川大學(xué)華西口腔醫(yī)學(xué)院,成都 610041)

基體燒結(jié)溫度對氧化鋁-氧化鋯納米復(fù)合滲透陶瓷力學(xué)性能的影響

張曉南1,辜向東1△,吳 恙1,鮮蘇琴2,何 隕1

(1.重慶醫(yī)科大學(xué)附屬口腔醫(yī)院修復(fù)科 400015;2.四川大學(xué)華西口腔醫(yī)學(xué)院,成都 610041)

目的研究不同基體燒結(jié)溫度對氧化鋁-氧化鋯納米復(fù)合滲透陶瓷力學(xué)性能的影響。方法采用不同的基體燒結(jié)溫度制備氧化鋁-氧化鋯納米復(fù)合滲透陶瓷,測試其抗彎強度和斷裂韌性;掃描電鏡觀察其顯微結(jié)構(gòu)。結(jié)果基體燒結(jié)溫度采用1 250、1 300、1 350℃所得復(fù)合滲透陶瓷的3點彎曲強度和斷裂韌性測試結(jié)果差異無統(tǒng)計學(xué)意義。結(jié)論在不同基體燒結(jié)溫度下,氧化鋁-氧化鋯納米復(fù)合滲透陶瓷都表現(xiàn)出良好的力學(xué)性能。

納米復(fù)合陶瓷;燒結(jié)溫度;氧化鋯相變增韌

陶瓷材料是最自然逼真的牙體組織人工替代材料[1],但是陶瓷所固有的脆性限制其應(yīng)用范圍及使用可靠性[2]。氧化鋁-氧化鋯納米復(fù)合滲透陶瓷是利用的氧化鋯的相變增韌機制和納米級顆粒的增強增韌機制,依照滲透陶瓷技術(shù)研制的一種新型高強度全瓷材料,其 3點彎曲強度測試的平均值高達(610.85±37.07)MPa,顯示了良好的機械性能[3]。氧化鋁-氧化鋯納米復(fù)合滲透陶瓷是一種具有良好適合性的全瓷修復(fù)體系[4]。陶瓷燒結(jié)溫度是決定陶瓷強度的重要因素,尋找合適的燒結(jié)溫度是陶瓷制作技術(shù)中關(guān)鍵之一。本研究旨在比較不同基體燒結(jié)溫度對氧化鋁-氧化鋯納米復(fù)合滲透陶瓷機械性能的影響程度。

1 材料與方法

1.1 材料 Al2O3,納米ZrO2超細粉體,滲透用鑭-硅-硼系玻璃粉(口腔疾病研究國家重點實驗室研制);ZrOCl2·8H2O(廣東寧田實業(yè)有限公司出品);Y2O3(沈陽陶瓷廠出品);CeO2(北京化學(xué)冶金研究所研制)。

1.2 方法

1.2.1 氧化鋁-氧化鋯納米復(fù)合滲透陶瓷的制備 采用Y2O3(3 mol%)和CeO2(5 mol%)對納米氧化鋯進行穩(wěn)定化處理,再用注漿成型法將制得的粉漿立即澆注入內(nèi)腔尺寸為25 mm×7 mm×4 mm的模具中,靜置過夜,待生坯充分干燥后脫模。生坯脫模24 h后,各材料樣本隨機分為Ⅰ、Ⅱ、Ⅲ 3組,每組10個樣本。置于高溫坩堝實驗爐中,分別采用1 250、1 300、1 350℃的基體燒結(jié)溫度進行預(yù)燒處理。3組樣本的燒結(jié)程序分別為:

將以上制備的Ⅰ、Ⅱ、Ⅲ 3組共 30個基體樣本,用鑭-硅-硼系玻璃粉進行高溫滲透,1 200℃保溫4 h,使熔融的玻璃充分滲透入基體,隨爐冷卻制得氧化鋁-氧化鋯納米復(fù)合滲透陶瓷。

1.2.2 氧化鋁-氧化鋯納米復(fù)合滲透陶瓷的力學(xué)性能測試

1.2.2.1 抗彎強度測定 分別采用 1 250、1 300、1 350℃進行預(yù)燒處理后滲透所得并加工為標(biāo)準(zhǔn)試件的氧化鋁-氧化鋯納米復(fù)合滲透陶瓷試件各5件,在島津AG-10TA型電子萬能力學(xué)試驗機上采用3點彎曲法測定滲透陶瓷試件的3點彎曲強度σ 3p,試件測試跨距為20 mm,壓頭直徑為 4 mm,壓力傳感器的量程為400 N,加載速度為0.5 mm/min,測試環(huán)境溫度為23℃,相對濕度為47%。

1.2.2.2 斷裂韌性測定 分別采用1 250、1 300℃及1 350℃進行預(yù)燒處理后滲透所得并加工為標(biāo)準(zhǔn)試件的氧化鋁-氧化鋯納米復(fù)合滲透陶瓷試件各4件,在島津AG-10TA型電子萬能力學(xué)試驗機上借助3點彎曲法測定滲透陶瓷試件的斷裂韌性KIC,支點間距為16 mm,壓頭直徑為 4 mm,壓力傳感器的量程為100～1 000 kg,加載速度為 0.5 mm/min,測試環(huán)境溫度為23℃,相對濕度為 47%。

1.2.3 掃描電鏡觀察 樣本的橫斷面進行表面噴金,采用中科院科儀公司KyKy-2800電子掃描顯微鏡觀察其顯微結(jié)構(gòu)。

1.3 統(tǒng)計學(xué)方法 采用SPSS10.0統(tǒng)計軟件對測試結(jié)果進行單因素方差分析和q檢驗。

2 結(jié) 果

2.1 3點彎曲強度 采用SPSS10.0軟件包對以上3組試件的抗彎強度測試結(jié)果進行單因素方差分析(ANOVA),比較3個均數(shù);進行q檢驗對3個均數(shù)分別作兩兩比較。Ⅰ、Ⅱ、Ⅲ組的抗彎強度測試結(jié)果比較差異無統(tǒng)計學(xué)意義(P＞0.05),各組兩兩間抗彎強度測定結(jié)果比較差異也無統(tǒng)計學(xué)意義(P＞0.05),見表 1。

表1 3點彎曲強度測定值

2.2 斷裂韌性 采用SPSS10.0軟件包對以上3組試件的斷裂韌性測試結(jié)果進行單因素方差分析(ANOVA),比較3個均數(shù);進行q檢驗對3個均數(shù)分別作兩兩比較。基體燒成溫度分別為1 250、1 300、1 350℃的復(fù)合滲透陶瓷斷裂韌性測試結(jié)果比較差異無統(tǒng)計學(xué)意義(P＞0.05),各組兩兩間斷裂韌性測定結(jié)果差異也無統(tǒng)計學(xué)意義(P＞0.05),見表2。

表2 斷裂韌性測定值(M Pa·m0.5)

2.3 掃描電鏡觀察 可見氧化鋁-氧化鋯納米復(fù)合滲透陶瓷與氧化鋁玻璃滲透陶瓷相似,氧化鋁顆粒相互熔接作為骨架,顆粒之間的孔隙被滲透玻璃充盈和占據(jù),二者相互鎖結(jié)形成典型的連續(xù)相互滲透復(fù)合體結(jié)構(gòu),其內(nèi)可見到多數(shù)較深的晶粒拔出陷窩。

3 討 論

本課題的研究對象是氧化鋁-氧化鋯納米復(fù)合滲透陶瓷,它是依據(jù)現(xiàn)代復(fù)相陶瓷的設(shè)計思想,從組分和結(jié)構(gòu)上協(xié)同設(shè)計的一種具有多種增強、增韌機制的多元復(fù)合全瓷材料體系。這種陶瓷屬于玻璃滲透陶瓷體系,其不同于一般的滲透陶瓷之處在于它的粉體中引入了納米級氧化鋯顆粒,產(chǎn)生了新的增強、增韌途徑,獲得了超強、超韌的優(yōu)良性能。

燒結(jié)溫度與升溫速度、保溫時間及冷卻制度同樣都是陶瓷燒成制度的重要環(huán)節(jié)。在燒結(jié)過程中陶瓷粉末顆粒相互靠近橋接,能夠形成具有一定強度的多孔燒結(jié)體。在此基礎(chǔ)上進行玻璃滲透,得到復(fù)合滲透陶瓷。本研究有針對性地選擇了對燒結(jié)體性能影響最大的燒結(jié)溫度作為考察因素,確定1 250、1 300、1 350℃這3個溫度點為實驗溫度。

基體燒結(jié)溫度采用1 250、1 300、1 350℃所得復(fù)合滲透陶瓷的3點彎曲強度測定平均值分別達到了(585.50±32.38)MPa、(590.43±30.83)M Pa和(603.28±22.08)MPa,而其斷裂韌性測定的平均值也分別達到了(6.370±0.931)、(6.482±0.993)、(7.354±1.200)MPa·m0.5。根據(jù) John Mclean的觀點,為了滿足制備全瓷冠/橋的要求,陶瓷材料必須達到300 MPa以上的撓曲強度[5]。本實驗的性能測試結(jié)果表明該材料具有十分良好的力學(xué)性能。

從統(tǒng)計學(xué)角度來看,以上力學(xué)測試結(jié)果差異并無統(tǒng)計學(xué)意義,但從其具體數(shù)值來看,隨著基體燒結(jié)溫度的升高,該材料力學(xué)性能有提高的趨勢。結(jié)合本研究的力學(xué)性能測試結(jié)果和顯微結(jié)構(gòu)觀察結(jié)果對該材料增強、增韌機制進行以下探討:(1)相互滲透復(fù)合體結(jié)構(gòu)的作用。氧化鋁-氧化鋯納米復(fù)合滲透陶瓷是采用滲透陶瓷技術(shù)制備的陶瓷材料,它具有相互滲透復(fù)合體結(jié)構(gòu),故也體現(xiàn)了滲透陶瓷技術(shù)的增強、增韌機制[6]。(2)二氧化鋯的作用。ZrO2共有3種晶型,即單斜相、四方相和立方相。它的3種晶型之間有如下轉(zhuǎn)化關(guān)系,即單斜相ZrO2四方相ZrO2立方相ZrO2。加熱時,單斜相轉(zhuǎn)變?yōu)樗姆较?體積收縮;冷卻時,四方相轉(zhuǎn)變?yōu)閱涡毕?體積膨脹。四方相和單斜相之間的晶型轉(zhuǎn)變伴隨的體積變化為7%～9%。氧化鋯增韌就是通過四方相轉(zhuǎn)變成單斜相伴隨著的體積膨脹來實現(xiàn)的[7]。(3)納米級顆粒的作用。顆粒彌散增強、增韌機制是陶瓷材料增強、增韌的一條重要途徑[8]。

總之,在本試驗的基體燒結(jié)溫度下,氧化鋁-氧化鋯納米復(fù)合滲透陶瓷表現(xiàn)出良好的力學(xué)性能。因力學(xué)測試結(jié)果差異無統(tǒng)計學(xué)意義,故要確定最適合的基體燒結(jié)溫度,還需進行有關(guān)該材料的收縮率、堆積密度、X射線衍射分析等實驗研究。

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Effect of different matrix sintering temperature on mechanical properties of alumina-zirconia nano-composite infiltrated ceramic

Z HANGXiao-nan1,GU Xiang-dong1△,WU Yang1,et al.
(1.Department of Prosthodontics,Af filiated Hospital of Stomatology,Chongqing Medical University,Chongqing 400015,China;2.Huaxi Stomatologic Hospital,Sichuan University,Chengdu,Sichuan 610041,China)

ObjectiveTo give a basic understanding of the influence of different matrix sintering temperature to the mechanical properties of alumina-zirconia nano-composite infiltrated ceramic.MethodsTo process the alumina-zirconia nano-composite infiltrated ceramic by 1 250,1 300 and 1 350 matrix sintering temperature.The consequent data were analyzed with one way ANOVA.ResultsThe mechanics test results of the composite infiltrated ceramic sintered by 1 250,1 300 and 1 350 matrix sintering temperature had no statistical differences.ConclusionThe test result shows this kind of material has good mechanical property.

nano-composite infiltrated ceramic;sintering temperature;zirconia transformation

R783.3

A

1671-8348(2010)10-1212-02

△通訊作者,電話:(023)89035721;E-mail:gxd8003_cn@163.com。

2009-12-25)

·論 著·